改性二维CTF/MOF负载型钌基催化剂的电催化水裂解研究

发布时间：2022-07-13 09:53

　　随着人口的增长和经济的发展,在可预见的未来,全球能源需求将持续增长。但是这些碳基能源具有不可再生、利用率低和污染环境等缺点,为了可持续发展,使得人类必须对于传统技术的进行创新,获得一种能量值高且易存储的新能源。氢是一种具有高能量密度的环保燃料,被公认为是这些可持续资源中储存能量最有前途的媒介之一。目前,工业制氢的主要途径就是碱性溶液中电解水,涉及阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）。因此,设计一种低成本、高效率的电催化剂制氢是一个重要课题。水分解效率取决于两个电极上使用的电催化剂的催化活性。尽管该领域经过十多年的研究取得十足的进步,但是仍存在一些挑战需要克服:（1）催化剂均为价格昂贵的贵金属及其氧化物;（2）HER的反应速率通常被动力学缓慢的OER所限制,从而导致整个全解水能量转化的降低。因此,设计出可以取代贵金属的催化剂或者极大程度降低贵金属的使用量,这两种思路成为当今研究析氢反应的两个正确方向。纳米多孔材料可以作为电催化剂的有效载体,近些年被人们所关注。纳米多孔材料由于其特别大的比表面积和特殊的孔道结构,在负载过程中和反应过程中可以提供众多的活性位点。其中共价有机框架材料... 

【文章页数】：92 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电催化水裂解概述
        1.2.1 析氢反应
        1.2.2 析氧反应
    1.3 二维材料为基础的水裂解电催化剂
    1.4 共价有机框架材料制备改性和电催化应用
        1.4.1 共价有机框架材料的分类
        1.4.2 完美型共价三嗪框架的电催化应用
        1.4.3 缺陷型共价三嗪框架在电化学水裂解领域的研究
    1.5 二维金属有机框架材料制备改性和电催化应用
        1.5.1 金属有机框架的种类和合成方法
        1.5.2 二维金属有机框架的电催化应用
        1.5.3 缺陷型二维金属有机框架在电化学水裂解领域的研究
    1.6 课题背景与意义
第二章 实验方法
    2.1 实验药品
    2.2 实验仪器
    2.3 材料表征
        2.3.1 透射电子显微镜分析
        2.3.2 扫描电子显微镜分析技术
        2.3.3 粉末X射线衍射分析技术
        2.3.4 X射线光电子能谱分析技术
        2.3.5 傅里叶红外光谱分析技术
        2.3.6 氮气吸脱附实验分析技术
        2.3.7 元素分析技术
    2.4 电化学性能测试
        2.4.1 析氢反应性能测试
        2.4.2 析氧反应性能测试
        2.4.3 交流阻抗性能测试
        2.4.4 稳定性测试
第三章 缺陷型CTFS锚定负载钌基催化剂的电催化水裂解性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验方法
        3.2.1 缺陷型CTFs(D-CTFs)的合成
        3.2.2 Ru/D-CTFs-900和Ru-Ru O2/D-CTFs-300 的合成
        3.2.3 对比样的制备
        3.2.4 碳布(CC)的预处理
    3.3 材料表征
        3.3.1 载体D-CTFs的傅立叶变换红外光谱和粉末X射线衍射表征
        3.3.2 载体D-CTFs的元素分析表征
        3.3.3 透射电镜表征
        3.3.4 粉末X射线衍射表征
        3.3.5 X 射线光电子能谱表征
        3.3.6 氮气吸附/脱附测试表征
    3.4 电化学析氢性能测试
        3.4.1 线性伏安曲线测试和塔菲尔斜率
        3.4.2 电化学稳定性测试
        3.4.3 电化学活性表面积测试
        3.4.4 电化学阻抗测试
        3.4.5 产氢量和法拉第效率测试
    3.5 电化学析氧性能测试
        3.5.1 线性伏安曲线测试和塔菲尔斜率
        3.5.2 电化学稳定性测试
        3.5.3 电化学活性表面积测试
        3.5.4 电化学阻抗和法拉第效率测试
    3.6 电催化水裂解性能
    3.7 解释机理的理论计算
        3.7.1 理论计算所使用的软件和方法
        3.7.2 机理研究
    3.8 本章小结
第四章 钌掺杂二维有机金属骨架纳米片的制备及其水分解性能的研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 Ru掺杂Ni-Co二维MOF纳米片的制备(Doping-MOL)
        4.2.2 Ru/doping-MOL的制备
        4.2.3 对比样的制备
        4.2.4 碳布(CC)的预处理
    4.3 催化剂的表征结果与讨论
        4.3.1 扫描电镜表征和透射电镜表征分析
        4.3.2 粉末X射线衍射表征(PXRD)表征分析
        4.3.3 氮气吸附脱附表征分析
    4.4 电化学水裂解性能测试
        4.4.1 电化学析氧反应测试
        4.4.2 电化学析氢反应测试
        4.4.3 电催化水裂解性能测试
        4.4.4 机理推测
    4.5 本章小结
第五章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 展望
参考文献
致谢
作者简介
    1 作者简历
    2 攻读硕士学位期间发表的学术论文
    3 发明专利
学位论文数据集


【参考文献】：
期刊论文
[1]金属-有机框架衍生的中空碳材料及其在电化学能源存储与氧还原领域中的应用[J]. 刘虎,杨东辉,王许云,韩宝航.  无机化学学报. 2019(11)
[2]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu.  Nano-Micro Letters. 2018(04)
[3]共价有机框架材料研究进展[J]. 李路路,刘帅,章琴,胡南滔,魏良明,杨志,魏浩.  物理化学学报. 2017(10)
[4]Promoting effect of nitrogen doping on carbon nanotube-supported RuO2 applied in the electrocatalytic oxygen evolution reaction[J]. Kunpeng Xie,Wei Xia,Justus Masa,Fengkai Yang,Philipp Weide,Wolfgang Schuhmann,Martin Muhler.  Journal of Energy Chemistry. 2016(02)

博士论文
[1]基于咪唑衍生物配体构筑的多孔配位聚合物及其性能研究[D]. 李建棠.吉林大学 2019



本文编号：3659829