负载纳米钌催化剂上5-羟甲基糠醛选择氧化制2,5-呋喃二甲酸的研究
发布时间：2022-07-19 14:13
催化转化自然界广泛存在的木质纤维素资源制高附加值燃料和化学品,在一定程度上缓解人类对不可再生化石燃料的依赖,已成为化学学科一个极为重要的发展共识和基础研究方向。生物质平台化合物5-羟甲基糠醛（HMF）氧化制可再生塑料单体2,5-呋喃二甲酸（FDCA）是生物质增值利用领域中最受关注的反应之一。如何在绿色、温和的条件下实现该反应受到了研究者们广泛的关注。本论文首次发现Ru/HAP、Ru/MnxCe1Oy以及PtRu/HTn这三种钌基催化剂能够在以水为溶剂,O2或空气为氧化剂且无可溶性碱加入的条件下高效地催化氧化HMF制FDCA。本论文详细介绍了这三种催化剂的制备方法,考察了影响催化剂性能的各种反应参数,最后结合催化剂的物理化学表征结果,讨论并建立了钌基催化剂上HMF氧化制FDCA的构效关联和反应机理。本论文中的羟基磷灰石（HAP）载体是商品化试剂,MnxYCe1OY复合氧化物载体以及HTn水滑石载体通过共沉淀法制备得到。Ru纳米粒子以及PtRu合金纳米粒子通过NaBH4还原贵金属胶束前驱体溶液得到。通过PVP对纳米粒子进行包裹,限制其粒径大小并高分散地吸附到载体表面,制得Ru/HAP、Ru...
【文章页数】：122 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 生物质的简介
1.2 5-羟甲基糠醛(HMF)的简介
1.3 2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的简介
1.4 HMF氧化制FDCA
1.4.1 强氧化剂氧化法
1.4.2 电化学法
1.4.3 生物化学法
1.4.4 均相催化法
1.4.5 多相催化法
1.5 论文的构思和目的
1.6 论文的组成和概要
第二章 实验部分
2.1 原料与试剂
2.2 载体以及催化剂的制备
2.2.1 载体的制备
2.2.2 Ru/HAP、Ru/Mn_XCe_1O_Y以及PtRu/HT催化剂的制备
2.3 HMF催化氧化制FDCA反应性能测试
2.4 反应结果的定量分析
2.5 表征仪器及型号
第三章 羟基磷灰石负载钌纳米粒子催化剂在无碱条件下催化氧化HMF制FDCA
3.1 引言
3.2 反应条件的影响
3.2.1 HMF/Ru摩尔比的影响
3.2.2 氧气压力的影响
3.2.3 温度的影响
3.2.4 反应时间的影响与初始反应动力学研究
3.3 催化性能比较
3.4 催化剂的稳定性
3.5 催化剂的表征
3.5.1 组成与结构
3.5.2 酸碱性
3.5.3 微观形貌
3.5.4 Ru粒子的价态
3.6 反应机理的讨论
3.7 本章小结
第四章 Mn-Ce复合氧化物负载钌纳米粒子催化剂在无碱条件下催化氧化HMF制FDCA
4.1 引言
4.2 Mn/Ce摩尔比以及反应参数的影响
4.2.1 Mn/Ce摩尔比的影响
4.2.2 反应参数的影响与初始反应动力学研究
4.3 催化剂的稳定性
4.4 催化性能比较
4.5 催化剂的表征
4.5.1 组成与结构
4.5.2 氧化还原性
4.5.3 表面性质
4.5.4 微观形貌
4.5.5 回收催化剂的表征
4.6 反应机理的讨论
4.7 本章小结
第五章 水滑石负载PtRu合金催化剂在无碱条件下催化氧化HMF制FDCA
5.1 引言
5.2 Pt/Ru摩尔比以及Mg/Al摩尔比的影响
5.2.1 Pt/Ru摩尔比的影响
5.2.2 Mg/Al摩尔比的影响
5.3 反应条件的影响
5.3.1 空气压力的影响
5.3.2 HMF/(Pt+Ru)摩尔比的影响
5.3.3 反应时间的影响与初始反应动力学研究
5.4 催化剂的稳定性
5.5 催化剂的表征
5.5.1 催化剂的组成、比表面积以及晶相结构
5.5.2 载体表面碱性位点以及碱性强度的表征
5.5.3 PtRu双金属纳米粒子的特性
5.5.4 微观形貌
5.6 本章小结
第六章 结论
6.1 催化剂的制备
6.2 催化剂上HMF无碱氧化制FDCA
6.3 催化剂的表征以及催化反应的构效关联
参考文献
攻读硕士学位期间完成的科研成果
致谢
本文编号：3663562
【文章页数】：122 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 生物质的简介
1.2 5-羟甲基糠醛(HMF)的简介
1.3 2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的简介
1.4 HMF氧化制FDCA
1.4.1 强氧化剂氧化法
1.4.2 电化学法
1.4.3 生物化学法
1.4.4 均相催化法
1.4.5 多相催化法
1.5 论文的构思和目的
1.6 论文的组成和概要
第二章 实验部分
2.1 原料与试剂
2.2 载体以及催化剂的制备
2.2.1 载体的制备
2.2.2 Ru/HAP、Ru/Mn_XCe_1O_Y以及PtRu/HT催化剂的制备
2.3 HMF催化氧化制FDCA反应性能测试
2.4 反应结果的定量分析
2.5 表征仪器及型号
第三章 羟基磷灰石负载钌纳米粒子催化剂在无碱条件下催化氧化HMF制FDCA
3.1 引言
3.2 反应条件的影响
3.2.1 HMF/Ru摩尔比的影响
3.2.2 氧气压力的影响
3.2.3 温度的影响
3.2.4 反应时间的影响与初始反应动力学研究
3.3 催化性能比较
3.4 催化剂的稳定性
3.5 催化剂的表征
3.5.1 组成与结构
3.5.2 酸碱性
3.5.3 微观形貌
3.5.4 Ru粒子的价态
3.6 反应机理的讨论
3.7 本章小结
第四章 Mn-Ce复合氧化物负载钌纳米粒子催化剂在无碱条件下催化氧化HMF制FDCA
4.1 引言
4.2 Mn/Ce摩尔比以及反应参数的影响
4.2.1 Mn/Ce摩尔比的影响
4.2.2 反应参数的影响与初始反应动力学研究
4.3 催化剂的稳定性
4.4 催化性能比较
4.5 催化剂的表征
4.5.1 组成与结构
4.5.2 氧化还原性
4.5.3 表面性质
4.5.4 微观形貌
4.5.5 回收催化剂的表征
4.6 反应机理的讨论
4.7 本章小结
第五章 水滑石负载PtRu合金催化剂在无碱条件下催化氧化HMF制FDCA
5.1 引言
5.2 Pt/Ru摩尔比以及Mg/Al摩尔比的影响
5.2.1 Pt/Ru摩尔比的影响
5.2.2 Mg/Al摩尔比的影响
5.3 反应条件的影响
5.3.1 空气压力的影响
5.3.2 HMF/(Pt+Ru)摩尔比的影响
5.3.3 反应时间的影响与初始反应动力学研究
5.4 催化剂的稳定性
5.5 催化剂的表征
5.5.1 催化剂的组成、比表面积以及晶相结构
5.5.2 载体表面碱性位点以及碱性强度的表征
5.5.3 PtRu双金属纳米粒子的特性
5.5.4 微观形貌
5.6 本章小结
第六章 结论
6.1 催化剂的制备
6.2 催化剂上HMF无碱氧化制FDCA
6.3 催化剂的表征以及催化反应的构效关联
参考文献
攻读硕士学位期间完成的科研成果
致谢
本文编号：3663562
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3663562.html
