核壳催化剂空间限域结构的调控及在CH 4 -CO 2 重整反应的应用
发布时间：2023-08-26 01:21
随着煤炭、石油资源的日渐衰竭,天然气已经成为主要的替代能源,而甲烷是天然气的主要成分,将甲烷转变成具有高附加值的化学品和液体燃料是高效利用天然气资源的重要途径。甲烷二氧化碳重整反应(CRM)由于其在甲烷和二氧化碳利用方面具有重要的应用前景而受到广泛关注。Ni基催化剂由于其高活性、低成本和广泛的丰度而被认为是CRM中最有应用潜力的催化剂,然而,严重的积碳和金属烧结是其工业化应用的最大障碍。本论文中,我们合成了一种高分散Ni@SiO2纳米胶囊结构催化剂,其特点是具有特定的几何结构,Ni纳米粒子完全相互分离,且在CRM过程中没有发生烧结。因此,碳的形成和生长空间非常有限,严格阻碍了碳物种的聚集和成核,从而实现了优异的催化性能。并通过对三种具有不同金属位点空间限域特性(无限域、部分限域和完全限域)Ni-SiO2催化剂(Ni/SiO2、Ni/SBA-15和纳米胶囊Ni@SiO2)的综合表征和比较,证明了空间限域效应对抗积碳的重要性。研究结果表明,完全限域的纳米胶囊催化剂在避免Ni颗粒烧结和抑制碳形成方面更有效...
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
1.1 引言
1.2 甲烷的转化途径
1.3 甲烷二氧化碳重整反应催化剂的研究
1.3.1 催化剂活性组分
1.3.2 催化剂载体
1.3.3 催化剂助剂
1.4 甲烷二氧化碳重整反应的机理研究
1.4.1 重整反应机理
1.4.2 积碳机理
1.5 催化剂结构
1.5.1 负载型催化剂
1.5.2 核壳型催化剂
1.6 本论文的研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验试剂和设备
2.2 催化剂的制备
2.2.1 Ni@SiO2纳米胶囊结构催化剂的制备
2.2.2 不同Ni浓度Ni@SiO2纳米胶囊催化剂的制备
2.2.3 不同空腔结构Ni@SiO2纳米胶囊催化剂的制备
2.2.4 参比催化剂的制备
2.3 催化剂的表征
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.2 N2 吸脱附(N2 adsorption/desorption)
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
2.3.4 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.3.5 氢气化学吸附
2.3.6 热重分析
2.3.7 电感辐合等离子原子发射光谱仪(ICP-AES)
2.3.8 拉曼光谱分析(Raman)
2.3.9 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.10 能量色散X射线光谱(EDX)
2.4 催化剂评价
第三章 具有不同空间限域效应的Ni-SiO2催化剂对CH4-CO2重整反应性能和抗积碳能力的影响
3.1 引言
3.2 催化剂评价
3.3 催化剂表征和评价
3.3.1 催化剂的形貌和织构特性
3.3.2 催化剂的性能评价
3.3.3 反应后催化剂的积碳行为
3.4 小结
第四章 高稳定性CH4-CO2重整Ni@SiO2纳米胶囊催化剂的空间几何作用分析
4.1 引言
4.2 催化剂评价
4.3 催化剂表征和评价
4.3.1 Ni@SNC催化剂的空间限域结构
4.3.2 催化剂的性能评价
4.3.3 Ni@SNC催化剂对积碳的几何限域效应
4.4 小结
第五章 Ni@SiO2纳米胶囊催化剂内腔空间对高空速CH4-CO2重整反应的重要性..
5.1 引言
5.2 催化剂评价
5.3 催化剂表征和评价
5.3.1 具有不同内腔空间的Ni@SiO2催化剂结构分析
5.3.2 催化剂的性能评价
5.3.3 反应后催化剂的积碳分析
5.4 小结
第六章 具有空间限域效应的Co3O4@SiO2核壳催化剂在N2O催化分解反应中的应用
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂的制备
6.2.2 催化剂的性能评价
6.3 实验结果与讨论
6.3.1 催化剂的性能评价
6.3.2 催化剂结构与物化性质表征
6.4 小结
第七章 结论
参考文献
攻读学位期间取得的研究成果
致谢
个人简况及联系方式
本文编号：3843673
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
1.1 引言
1.2 甲烷的转化途径
1.3 甲烷二氧化碳重整反应催化剂的研究
1.3.1 催化剂活性组分
1.3.2 催化剂载体
1.3.3 催化剂助剂
1.4 甲烷二氧化碳重整反应的机理研究
1.4.1 重整反应机理
1.4.2 积碳机理
1.5 催化剂结构
1.5.1 负载型催化剂
1.5.2 核壳型催化剂
1.6 本论文的研究内容
第二章 实验部分
2.1 实验试剂和设备
2.2 催化剂的制备
2.2.1 Ni@SiO2纳米胶囊结构催化剂的制备
2.2.2 不同Ni浓度Ni@SiO2纳米胶囊催化剂的制备
2.2.3 不同空腔结构Ni@SiO2纳米胶囊催化剂的制备
2.2.4 参比催化剂的制备
2.3 催化剂的表征
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.2 N2 吸脱附(N2 adsorption/desorption)
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
2.3.4 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.3.5 氢气化学吸附
2.3.6 热重分析
2.3.7 电感辐合等离子原子发射光谱仪(ICP-AES)
2.3.8 拉曼光谱分析(Raman)
2.3.9 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.10 能量色散X射线光谱(EDX)
2.4 催化剂评价
第三章 具有不同空间限域效应的Ni-SiO2催化剂对CH4-CO2重整反应性能和抗积碳能力的影响
3.1 引言
3.2 催化剂评价
3.3 催化剂表征和评价
3.3.1 催化剂的形貌和织构特性
3.3.2 催化剂的性能评价
3.3.3 反应后催化剂的积碳行为
3.4 小结
第四章 高稳定性CH4-CO2重整Ni@SiO2纳米胶囊催化剂的空间几何作用分析
4.1 引言
4.2 催化剂评价
4.3 催化剂表征和评价
4.3.1 Ni@SNC催化剂的空间限域结构
4.3.2 催化剂的性能评价
4.3.3 Ni@SNC催化剂对积碳的几何限域效应
4.4 小结
第五章 Ni@SiO2纳米胶囊催化剂内腔空间对高空速CH4-CO2重整反应的重要性..
5.1 引言
5.2 催化剂评价
5.3 催化剂表征和评价
5.3.1 具有不同内腔空间的Ni@SiO2催化剂结构分析
5.3.2 催化剂的性能评价
5.3.3 反应后催化剂的积碳分析
5.4 小结
第六章 具有空间限域效应的Co3O4@SiO2核壳催化剂在N2O催化分解反应中的应用
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂的制备
6.2.2 催化剂的性能评价
6.3 实验结果与讨论
6.3.1 催化剂的性能评价
6.3.2 催化剂结构与物化性质表征
6.4 小结
第七章 结论
参考文献
攻读学位期间取得的研究成果
致谢
个人简况及联系方式
本文编号：3843673
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