铈锰改性分子筛制备及其对苯催化降解性能研究
发布时间：2023-10-31 18:36
当今现代工业化社会发展迅速,大气苯污染问题受到重视。催化氧化技术被广泛应用到治理苯污染问题当中。本文主要制备具有良好催化性能的铈锰改性分子筛催化剂,探究负载铈锰金属的作用。首先,采用超声-真空辅助等体积浸渍法制备一系列Ce/ZSM-5、Mn/ZSM-5、Ce-Mn/ZSM-5分子筛催化剂,考察过渡金属Ce、Mn负载量的差异对催化剂降解苯催化活性的影响。结果表明:当过渡金属Ce负载量为10%时,Ce/ZSM-5催化剂表面吸附氧较为丰富,降解苯的T90达到273℃。当过渡金属Mn负载量为15%时,Mn以Mn3+、Mn4+价态存在,催化剂弱酸酸性增强,增强了催化剂的氧化还原能力,表现出较好的降解活性,T90为258℃。双组分Ce-Mn/ZSM-5分子筛催化剂的制备受Ce-Mn摩尔比影响较大,当Ce-Mn摩尔比值为0.40-0.45时,Ce-Mn/ZSM-5催化剂的活性最好,T90可达到220℃-240℃,原因是Ce提供的氧活性中心与Mn形成的酸性中心存在明显的协同作用,催化剂表现出较...
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 选题背景与意义
1.2 国内外研究现状综述
1.2.1 催化剂活性组分
1.2.2 催化剂载体
1.2.3 铈锰负载型分子筛催化剂
1.3 研究内容与技术路线图
1.3.1 研究内容
1.3.2 技术路线图
第二章 实验材料与实验方法
2.1 实验材料
2.2 催化剂合成与改性方法
2.2.1 Ce、Mn改性ZSM-5 分子筛催化剂合成
2.2.2 正交试验设计
2.2.3 制备纳米颗粒状MFI催化剂与改性
2.3 催化剂的表征技术
2.3.1 X-射线衍射
2.3.2 BET比表面积测定
2.3.3 SEM扫描电镜
2.3.4 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.3.5 NH3 程序升温脱附(NH3-TPD)
2.4 催化剂活性性能测试
2.4.1 催化性能测试装置
2.4.2 催化剂性能评价
第三章 过渡金属Ce、Mn负载ZSM-5 分子筛催化氧化苯性能研究
3.1 Ce/ZSM-5催化剂性能表征与催化氧化苯性能评价
3.1.1 Ce/ZSM-5 催化剂XRD谱图结果
3.1.2 Ce/ZSM-5 催化剂SEM结果
3.1.3 Ce/ZSM-5 催化剂N2 吸附-脱附
3.1.4 Ce/ZSM-5 催化剂H2-TPR结果
3.1.5 Ce/ZSM-5 催化剂的NH3-TPD表征结果
3.1.6 Ce/ZSM-5分子筛催化氧化苯的性能评价结果
3.2 Mn/ZSM-5催化剂性能表征与催化氧化苯性能评价
3.2.1 Mn/ZSM-5 催化剂XRD谱图结果
3.2.2 Mn/ZSM-5 催化剂SEM结果
3.2.3 Mn/ZSM-5 催化剂N2 吸附-脱附
3.2.4 Mn/ZSM-5 催化剂H2-TPR结果
3.2.5 Mn/ZSM-5 催化剂NH3-TPD结果
3.2.6 Mn/ZSM-5分子筛催化氧化苯的性能评价结果
3.3 双组分Ce-Mn/ZSM-5 催化剂性能表征与催化氧化苯性能评价
3.3.1 Ce-Mn/ZSM-5 催化剂XRD表征结果
3.3.2 Ce-Mn/ZSM-5 催化剂BET比表面积结果
3.3.3 Ce-Mn/ZSM-5 催化剂H2-TPR结果
3.3.4 Ce-Mn/ZSM-5 催化剂NH3-TPD结果
3.3.5 Ce-Mn/ZSM-5 分子筛催化氧化苯的性能评价结果
3.4 本章小结
第四章 纳米颗粒状MFI分子筛催化剂改性及其催化氧化苯性能研究
4.1 纳米颗粒状MFI催化剂表征及催化氧化苯性能研究
4.1.1 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂XRD表征结果
4.1.2 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂SEM谱图结果
4.1.3 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂N2 吸附-脱附
4.1.4 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂H2-TPR结果
4.1.5 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂NH3-TPD结果
4.1.6 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂的活性评价结果
4.2 双组分Ce-Mn/MFI催化剂催化氧化苯性能影响
4.2.1 Ce-Mn/MFI催化剂XRD表征结果
4.2.2 Ce-Mn/MFI催化剂SEM谱图结果
4.2.3 Ce-Mn/MFI催化剂N2 吸附-脱附
4.2.4 Ce-Mn/MFI催化剂H2-TPR结果
4.2.5 Ce-Mn/MFI催化剂NH3-TPD结果
4.2.6 Ce-Mn/MFI催化剂的活性评价结果
4.2.7 Ce-Mn/MFI催化剂降解苯的反应机理
4.3 本章小结
结论与展望
结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的学术成果
致谢
本文编号：3859261
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 选题背景与意义
1.2 国内外研究现状综述
1.2.1 催化剂活性组分
1.2.2 催化剂载体
1.2.3 铈锰负载型分子筛催化剂
1.3 研究内容与技术路线图
1.3.1 研究内容
1.3.2 技术路线图
第二章 实验材料与实验方法
2.1 实验材料
2.2 催化剂合成与改性方法
2.2.1 Ce、Mn改性ZSM-5 分子筛催化剂合成
2.2.2 正交试验设计
2.2.3 制备纳米颗粒状MFI催化剂与改性
2.3 催化剂的表征技术
2.3.1 X-射线衍射
2.3.2 BET比表面积测定
2.3.3 SEM扫描电镜
2.3.4 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.3.5 NH3 程序升温脱附(NH3-TPD)
2.4 催化剂活性性能测试
2.4.1 催化性能测试装置
2.4.2 催化剂性能评价
第三章 过渡金属Ce、Mn负载ZSM-5 分子筛催化氧化苯性能研究
3.1 Ce/ZSM-5催化剂性能表征与催化氧化苯性能评价
3.1.1 Ce/ZSM-5 催化剂XRD谱图结果
3.1.2 Ce/ZSM-5 催化剂SEM结果
3.1.3 Ce/ZSM-5 催化剂N2 吸附-脱附
3.1.4 Ce/ZSM-5 催化剂H2-TPR结果
3.1.5 Ce/ZSM-5 催化剂的NH3-TPD表征结果
3.1.6 Ce/ZSM-5分子筛催化氧化苯的性能评价结果
3.2 Mn/ZSM-5催化剂性能表征与催化氧化苯性能评价
3.2.1 Mn/ZSM-5 催化剂XRD谱图结果
3.2.2 Mn/ZSM-5 催化剂SEM结果
3.2.3 Mn/ZSM-5 催化剂N2 吸附-脱附
3.2.4 Mn/ZSM-5 催化剂H2-TPR结果
3.2.5 Mn/ZSM-5 催化剂NH3-TPD结果
3.2.6 Mn/ZSM-5分子筛催化氧化苯的性能评价结果
3.3 双组分Ce-Mn/ZSM-5 催化剂性能表征与催化氧化苯性能评价
3.3.1 Ce-Mn/ZSM-5 催化剂XRD表征结果
3.3.2 Ce-Mn/ZSM-5 催化剂BET比表面积结果
3.3.3 Ce-Mn/ZSM-5 催化剂H2-TPR结果
3.3.4 Ce-Mn/ZSM-5 催化剂NH3-TPD结果
3.3.5 Ce-Mn/ZSM-5 分子筛催化氧化苯的性能评价结果
3.4 本章小结
第四章 纳米颗粒状MFI分子筛催化剂改性及其催化氧化苯性能研究
4.1 纳米颗粒状MFI催化剂表征及催化氧化苯性能研究
4.1.1 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂XRD表征结果
4.1.2 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂SEM谱图结果
4.1.3 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂N2 吸附-脱附
4.1.4 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂H2-TPR结果
4.1.5 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂NH3-TPD结果
4.1.6 ZSM-5 与纳米颗粒状MFI催化剂的活性评价结果
4.2 双组分Ce-Mn/MFI催化剂催化氧化苯性能影响
4.2.1 Ce-Mn/MFI催化剂XRD表征结果
4.2.2 Ce-Mn/MFI催化剂SEM谱图结果
4.2.3 Ce-Mn/MFI催化剂N2 吸附-脱附
4.2.4 Ce-Mn/MFI催化剂H2-TPR结果
4.2.5 Ce-Mn/MFI催化剂NH3-TPD结果
4.2.6 Ce-Mn/MFI催化剂的活性评价结果
4.2.7 Ce-Mn/MFI催化剂降解苯的反应机理
4.3 本章小结
结论与展望
结论
展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的学术成果
致谢
本文编号：3859261
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