Fe-MOFs催化臭氧降解染整废水有机污染物的效能及机制研究
发布时间：2023-12-10 15:32
染整是纺织全产业链决定纺织品质量、品质和高附加值的关键环节,但同时也是一个耗水和废水排放大的环节。在我国水资源日益紧张和生态文明建设不断深入的现在,染整所面临的水资源消耗大、废水排放量大等问题日益突出,严重阻碍了染整行业可持续发展。采用催化臭氧氧化深度处理技术是实现染整废水高质量达标排放和高效回用的有效手段之一。然而,传统臭氧催化剂存在传质效能差、催化活性低、催化稳定性差、使用后难分离以及重金属二次污染等问题,极大地限制了该技术在染整废水深度处理的推广应用和普及。因此,探索和开发环保型高效、稳定的臭氧催化材料具有重要的理论价值和现实意义。本文受铁基金属有机框架(Fe-MOFs)结构特性启发,探索了 Fe-MOFs催化臭氧氧化降解染料等有机污染物的性能和作用机制;在此基础上,为提高Fe-MOFs的催化效能,利用Fe-MOFs分子内不饱和Fe配位中心与表面Lewis酸位的内在关系以及Fe-MOFs的类半导体特性,从Fe-MOFs分子结构内部调控和催化体系外场施加内外角度入手,创新性地开发了铈掺杂提高Fe-MOFs表面Lewis酸位密度和臭氧耦合光生电子的两种催化臭氧氧化增效策略;为解决粉体...
【文章页数】：184 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 课题背景及意义
1.2 染整废水简介
1.2.1 典型污染物——有机染料
1.2.2 染整废水来源和危害
1.3 染整废水深度处理技术
1.3.1 物理法
1.3.1.1 吸附法
1.3.1.2 膜分离法
1.3.2 化学法
1.3.2.1 光催化氧化技术
1.3.2.2 (类)Fenton氧化技术
1.3.2.3 臭氧氧化技术
1.4 催化臭氧氧化技术
1.4.1 均相催化臭氧氧化技术
1.4.2 非均相催化臭氧氧化技术
1.4.2.1 Metal-free碳基催化剂
1.4.2.2 金属氧化物
1.4.2.3 负载/掺杂型金属氧化物
1.5 金属有机框架材料及其AOPs研究进展
1.5.1 MOFs光催化氧化降解有机污染物
1.5.2 MOFs(类)Fenton氧化降解有机污染物
1.5.3 MOFs作为非均相臭氧催化剂的理论基础
1.6 研究思路
1.7 本论文的研究目标和主要研究内容
1.7.1 研究目标
1.7.2 主要研究内容
1.8 本论文的创新与特色
参考文献
第二章 Fe-MOFs催化臭氧降解染料效能及机制
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验药品与仪器
2.2.2 实验方法
2.2.2.1 Fe-MOFs的制备
2.2.2.2 Fe-MOFs催化臭氧降解实验
2.2.3 Fe-MOFs结构与性能表征测试
2.2.3.1 Fe-MOFs结构表征
2.2.3.2 Fe-MOFs应用性能测试分析
2.3 结果与讨论
2.3.1 Fe-MOFs的结构表征
2.3.1.1 Fe-MOFs晶体结构
2.3.1.2 Fe-MOFs分子官能团结构
2.3.1.3 Fe-MOFs元素组成和电子结构
2.3.1.4 Fe-MOFs微观形貌结构
2.3.1.5 Fe-MOFs孔结构
2.3.1.6 Fe-MOFs表面Lewis酸位密度
2.3.2 Fe-MOFs催化臭氧氧化效能
2.3.2.1 Fe-MOFs催化臭氧氧化降解活性
2.3.2.2 MIL-53(Fe)催化效能影响因素
2.3.2.3 MIL-53(Fe)稳定性和重复利用性
2.3.3 Fe-MOFs催化臭氧的作用机制和构效关系
2.3.3.1 MIL-53(Fe)催化臭氧分解产生的活性氧物种
2.3.3.2 MIL-53(Fe)催化臭氧分解的活性位点
2.3.3.3 MIL-53(Fe)与臭氧之间的电子转移
2.3.3.4 MIL-53(Fe)催化降解RhB路径
2.3.3.5 Fe-MOFs催化臭氧活性位点的本质结构
2.4 本章小结
参考文献
第三章 铈掺杂增效Fe-MOFs催化臭氧效能及机制研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验药品和仪器
3.2.2 实验方法
3.2.2.1 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂的制备
3.2.2.2 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂效能评价
3.2.3 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂结构性能表征测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂结构与性能表征测试
3.3.1.1 铈掺杂MIL-88A(Fe)晶体结构
3.3.1.2 铈掺杂MIL-88A(Fe)金属含量
3.3.1.3 铈掺杂MIL-88A(Fe)分子结构
3.3.1.4 铈掺杂MIL-88A(Fe)微观形貌结构
3.3.1.5 铈掺杂MIL-88A(Fe)孔结构
3.3.1.6 铈掺杂MIL-88A(Fe)表面Lewis酸位密度
3.3.1.7 铈掺杂与表面Lewis酸位密度关系
3.3.2 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂的催化效能
3.3.2.1 催化剂催化降解速率及TOC去除率
3.3.2.2 铈掺杂比和表面Lewis酸位密度以及降解速率的相关性
3.3.2.3 MIL-88A(Fe0.80Ce0.20)催化剂pH的适用性和重复使用性
3.3.3 铈掺杂增效催化作用机制
3.3.3.1 催化过程中活性氧物种的捕获实验分析
3.3.3.2 催化过程中活性氧物种的EPR技术分析
3.3.3.3 铈掺杂增效作用机制分析
3.4 本章小结
参考文献
第四章 耦合光催化增效Fe-MOFs催化臭氧效能及机制研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验药品和仪器
4.2.2 实验方法
4.2.2.1 催化剂MIL-88A(Fe)的制备
4.2.2.2 耦合光催化臭氧氧化效能评价
4.2.3 催化剂MIL-88A(Fe)结构与性能表征测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂MIL-88A(Fe)结构与性能表征测试
4.3.1.1 催化剂MIL-88A(Fe)晶体、分子、形貌和孔结构
4.3.1.2 催化剂MIL-88A(Fe)光响应特性
4.3.1.3 催化剂MIL-88A(Fe)表面Lewis酸位密度
4.3.2 耦合光催化臭氧氧化降解及矿化效能研究
4.3.2.1 耦合光催化臭氧氧化降解效能
4.3.2.2 耦合光催化臭氧氧化TOC去除效能
4.3.2.3 耦合催化体系的pH适用性和催化剂重复使用性
4.3.3 耦合光催化臭氧氧化增效机制研究
4.3.3.1 耦合光催化臭氧氧化过程活性氧物种
4.3.3.2 耦合光催化臭氧氧化过程活性氧贡献
4.3.3.3 耦合光催化臭氧氧化过程臭氧分子的化学行为
4.3.3.4 耦合光催化臭氧氧化协同增效机制
4.4 本章小结
参考文献
第五章 稳定可分离Fe-MOFs块体材料的制备及应用研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验药品
5.2.2 实验方法
5.2.2.1 粉末MOFs的制备
5.2.2.2 稳定可分离MOFith材料的制备
5.2.2.3 MOFith应用性能测试
5.2.3 MOFith结构与性能表征测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 MOFith结构性能表征测试
5.3.1.1 PVDF对三聚氰胺海绵结构和性能的影响
5.3.1.2 MOFith耐机械冲击和溶剂腐蚀的稳定性
5.3.1.3 MOFs用量对MOFith中MOFs负载量的调控
5.3.1.4 MOFith微观结构分析
5.3.1.5 MOFith材料结构性能分析
5.3.2 MOFith的应用性能测试
5.4 本章小结
参考文献
第六章 总结与展望
6.1 总结
6.2 展望
已取得的科研成果
致谢
本文编号：3872640
【文章页数】：184 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 课题背景及意义
1.2 染整废水简介
1.2.1 典型污染物——有机染料
1.2.2 染整废水来源和危害
1.3 染整废水深度处理技术
1.3.1 物理法
1.3.1.1 吸附法
1.3.1.2 膜分离法
1.3.2 化学法
1.3.2.1 光催化氧化技术
1.3.2.2 (类)Fenton氧化技术
1.3.2.3 臭氧氧化技术
1.4 催化臭氧氧化技术
1.4.1 均相催化臭氧氧化技术
1.4.2 非均相催化臭氧氧化技术
1.4.2.1 Metal-free碳基催化剂
1.4.2.2 金属氧化物
1.4.2.3 负载/掺杂型金属氧化物
1.5 金属有机框架材料及其AOPs研究进展
1.5.1 MOFs光催化氧化降解有机污染物
1.5.2 MOFs(类)Fenton氧化降解有机污染物
1.5.3 MOFs作为非均相臭氧催化剂的理论基础
1.6 研究思路
1.7 本论文的研究目标和主要研究内容
1.7.1 研究目标
1.7.2 主要研究内容
1.8 本论文的创新与特色
参考文献
第二章 Fe-MOFs催化臭氧降解染料效能及机制
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验药品与仪器
2.2.2 实验方法
2.2.2.1 Fe-MOFs的制备
2.2.2.2 Fe-MOFs催化臭氧降解实验
2.2.3 Fe-MOFs结构与性能表征测试
2.2.3.1 Fe-MOFs结构表征
2.2.3.2 Fe-MOFs应用性能测试分析
2.3 结果与讨论
2.3.1 Fe-MOFs的结构表征
2.3.1.1 Fe-MOFs晶体结构
2.3.1.2 Fe-MOFs分子官能团结构
2.3.1.3 Fe-MOFs元素组成和电子结构
2.3.1.4 Fe-MOFs微观形貌结构
2.3.1.5 Fe-MOFs孔结构
2.3.1.6 Fe-MOFs表面Lewis酸位密度
2.3.2 Fe-MOFs催化臭氧氧化效能
2.3.2.1 Fe-MOFs催化臭氧氧化降解活性
2.3.2.2 MIL-53(Fe)催化效能影响因素
2.3.2.3 MIL-53(Fe)稳定性和重复利用性
2.3.3 Fe-MOFs催化臭氧的作用机制和构效关系
2.3.3.1 MIL-53(Fe)催化臭氧分解产生的活性氧物种
2.3.3.2 MIL-53(Fe)催化臭氧分解的活性位点
2.3.3.3 MIL-53(Fe)与臭氧之间的电子转移
2.3.3.4 MIL-53(Fe)催化降解RhB路径
2.3.3.5 Fe-MOFs催化臭氧活性位点的本质结构
2.4 本章小结
参考文献
第三章 铈掺杂增效Fe-MOFs催化臭氧效能及机制研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验药品和仪器
3.2.2 实验方法
3.2.2.1 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂的制备
3.2.2.2 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂效能评价
3.2.3 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂结构性能表征测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂结构与性能表征测试
3.3.1.1 铈掺杂MIL-88A(Fe)晶体结构
3.3.1.2 铈掺杂MIL-88A(Fe)金属含量
3.3.1.3 铈掺杂MIL-88A(Fe)分子结构
3.3.1.4 铈掺杂MIL-88A(Fe)微观形貌结构
3.3.1.5 铈掺杂MIL-88A(Fe)孔结构
3.3.1.6 铈掺杂MIL-88A(Fe)表面Lewis酸位密度
3.3.1.7 铈掺杂与表面Lewis酸位密度关系
3.3.2 铈掺杂MIL-88A(Fe)催化剂的催化效能
3.3.2.1 催化剂催化降解速率及TOC去除率
3.3.2.2 铈掺杂比和表面Lewis酸位密度以及降解速率的相关性
3.3.2.3 MIL-88A(Fe0.80Ce0.20)催化剂pH的适用性和重复使用性
3.3.3 铈掺杂增效催化作用机制
3.3.3.1 催化过程中活性氧物种的捕获实验分析
3.3.3.2 催化过程中活性氧物种的EPR技术分析
3.3.3.3 铈掺杂增效作用机制分析
3.4 本章小结
参考文献
第四章 耦合光催化增效Fe-MOFs催化臭氧效能及机制研究
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验药品和仪器
4.2.2 实验方法
4.2.2.1 催化剂MIL-88A(Fe)的制备
4.2.2.2 耦合光催化臭氧氧化效能评价
4.2.3 催化剂MIL-88A(Fe)结构与性能表征测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂MIL-88A(Fe)结构与性能表征测试
4.3.1.1 催化剂MIL-88A(Fe)晶体、分子、形貌和孔结构
4.3.1.2 催化剂MIL-88A(Fe)光响应特性
4.3.1.3 催化剂MIL-88A(Fe)表面Lewis酸位密度
4.3.2 耦合光催化臭氧氧化降解及矿化效能研究
4.3.2.1 耦合光催化臭氧氧化降解效能
4.3.2.2 耦合光催化臭氧氧化TOC去除效能
4.3.2.3 耦合催化体系的pH适用性和催化剂重复使用性
4.3.3 耦合光催化臭氧氧化增效机制研究
4.3.3.1 耦合光催化臭氧氧化过程活性氧物种
4.3.3.2 耦合光催化臭氧氧化过程活性氧贡献
4.3.3.3 耦合光催化臭氧氧化过程臭氧分子的化学行为
4.3.3.4 耦合光催化臭氧氧化协同增效机制
4.4 本章小结
参考文献
第五章 稳定可分离Fe-MOFs块体材料的制备及应用研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验药品
5.2.2 实验方法
5.2.2.1 粉末MOFs的制备
5.2.2.2 稳定可分离MOFith材料的制备
5.2.2.3 MOFith应用性能测试
5.2.3 MOFith结构与性能表征测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 MOFith结构性能表征测试
5.3.1.1 PVDF对三聚氰胺海绵结构和性能的影响
5.3.1.2 MOFith耐机械冲击和溶剂腐蚀的稳定性
5.3.1.3 MOFs用量对MOFith中MOFs负载量的调控
5.3.1.4 MOFith微观结构分析
5.3.1.5 MOFith材料结构性能分析
5.3.2 MOFith的应用性能测试
5.4 本章小结
参考文献
第六章 总结与展望
6.1 总结
6.2 展望
已取得的科研成果
致谢
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