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SAPO-34和ZSM-5复合分子筛甲醇催化制烯烃研究

发布时间:2023-12-28 19:02
  甲醇制低碳烯烃生成高附加值产品。由于市场对丙烯的需求日益增长,人们开始致力于开发高效甲醇制丙烯的催化剂。近年来,把两种孔道结构和酸性质不同的分子筛制备成复合分子筛,可以发挥两者的协同催化作用,使得其在催化反应中具有优异催化性能,因而备受人们关注。本论文首先采用机械混合法和水热法制备SAPO-34/HZSM-5复合分子筛;其次用等体积浸渍法磷改性HZSM-5,并采用机械混合法和水热法制备SAPO-34/P-HZSM-5复合分子筛;然后采用XRD、SEM、FT-IR、BET和NH3-TPD等技术对复合分子筛的物化性质进行表征分析,并考察复合分子筛在MTO反应中的催化性能。本论文的研究内容及实验结果如下:(1)首先采用水热法合成SAPO-34分子筛,确定最佳摩尔配比为1Al2O3:1P2O5:0.4Si O2:3TEA:50H2O:1DEA。实验结果显示,添加适量二乙胺不仅可以调节分子筛催化剂的酸性和晶体尺寸,而且也可以使分子筛产生介孔结构...

【文章页数】:85 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 甲醇制烯烃工艺研究
        1.1.1 UOP/Hydro MTO工艺
        1.1.2 Lurgi MTP工艺
        1.1.3 中科院大连化物所二甲醚制烯烃工艺(DMTO)
        1.1.4 中石化甲醇制烯烃工艺(SMTO)
    1.2 甲醇制烯烃(MTO)的反应机理
        1.2.1 烃池机理
        1.2.2 双循环机理
    1.3 MTO催化剂的研究
        1.3.1 SAPO-34分子筛催化剂
            1.3.1.1 SAPO-34分子筛的合成研究
            1.3.1.2 SAPO-34分子筛的改性研究
        1.3.2 ZSM-5分子筛催化剂
    1.4 复合分子筛
        1.4.1 复合分子筛的制备方法
        1.4.2 复合分子筛在催化过程中的应用
    1.5 研究目的与研究内容
        1.5.1 研究目的
        1.5.2 研究内容
2 实验部分
    2.1 实验材料
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂制备
    2.3 催化剂表征
        2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
        2.3.3 傅里叶红外光谱(FT-IR)
        2.3.4 N2吸附/脱附等温线
        2.3.5 NH3-TPD
    2.4 催化性能测试
3 SAPO-34分子筛的合成与催化性能
    3.1 SAPO-34分子筛的合成
        3.1.1 结果与讨论
            3.1.1.1 二乙胺(DEA)添加量对合成SAPO-34 的表征
            3.1.1.2 二乙胺(DEA)添加量合成SAPO-34 的催化性能
    3.2 SAPO-34分子筛的改性
        3.2.1 Ce添加量对SAPO-34 合成及催化性能的影响
        3.2.2 金属改性对SAPO-34合成及催化性能的影响
            3.2.2.1 金属改性SAPO-34表征
            3.2.2.2 金属改性SAPO-34的甲醇转化的催化性能
    3.3 小结
4 SAPO-34和HZSM-5 复合分子筛的制备与催化性能
    4.1 机械法制备SAPO-34/HZSM-5 复合分子筛
        4.1.1 SAPO-34/HZSM-5 复合分子筛的表征
        4.1.2 SAPO-34/HZSM-5 复合分子筛的甲醇转化催化性能
    4.2 自制SAPO-34与HZSM-5 复合分子筛的制备
        4.2.1 机械法制备SAPO-34/HZSM-5 的复合分子筛
        4.2.2 机械法与水热法制备SAPO-34/HZSM-5 复合分子筛
            4.2.2.1 催化剂的表征
            4.2.2.2 复合分子筛在甲醇转化反应中的催化性能
    4.3 小结
5 P改性HZSM-5与SAPO-34 复合分子筛的制备与催化性能
    5.1P改性HZSM-5
        5.1.1 P改性HZSM-5分子筛的表征
        5.1.2 P改性HZSM-5在甲醇转化反应中的催化性能
    5.2 机械法与水热法制备SAPO-34/P-HZSM-5 复合分子筛
        5.2.1 SAPO-34/P-HZSM-5 复合分子筛的表征
        5.2.2 SAPO-34/P-HZSM-5 复合分子筛在甲醇转化反应中的催化性能
    5.3 小结
6 结论
参考文献
个人简历、在校期间发表学术论文与研究成果
致谢



本文编号:3876004

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