CH 4 -CO 2 重整反应镍钴双金属催化剂性能研究

发布时间：2024-04-22 01:57

　　由温室效应带来的剧烈的气候变化已经引起了广泛的关注,如何减少温室气体的排放吸引了大众视线,甲烷二氧化碳重整反应能将这两种温室气体同时转化为氢气一氧化碳合成气,有利于下一步的工业合成。该反应不仅减弱了温室效应的影响,还能提供大量化工产品,具有相当可观的环境和经济效益。鉴于催化剂积碳所造成的失活,该过程在工业上广泛应用有一定的困难,开发抗积碳的稳定催化剂引起了广泛的关注。本文以自主研制的镍钴双金属催化剂作为研究对象,对制备条件、还原条件以及反应条件对催化剂催化甲烷二氧化碳重整合成气反应的影响进行了分析研究。本实验采用沉淀法制备了不同煅烧温度下的Ni-Co/AlMgOx催化剂,使用XRD、TPR等表征技术分析催化剂的结构及还原能力,发现煅烧温度对催化剂的结构有显著的影响,随着煅烧温度的增加,金属组分和载体之间的相互作用增强,由镍钴氧化物开始转变为尖晶石结构,但同时其颗粒度也会有所增加,适宜的煅烧温度既能使更多的活性组分被还原,也能维持稳定的甲烷转化反应,实验结果表明煅烧温度为800℃时催化剂具有良好的特性。为了研究还原条件对催化剂性能的影响,分别改变还原时间、还原温度、还原方式等,开展了催化...

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
1 绪论
    1.1 研究背景及意义
        1.1.1 温室气体的排放
        1.1.2 天然气的有效利用
    1.2 甲烷制合成气研究
        1.2.1 甲烷水蒸气重整
        1.2.2 甲烷部分氧化重整
        1.2.3 甲烷二氧化碳重整
        1.2.4 重整方式比较
    1.3 甲烷二氧化碳重整催化剂发展现状
        1.3.1 活性组分
        1.3.2 载体
        1.3.3 助剂
    1.4 催化剂失活研究
        1.4.1 积碳
        1.4.2 烧结
        1.4.3 中毒
    1.5 本文工作
2 催化剂制备及实验研究方法
    2.1 催化剂制备
        2.1.1 催化剂组分选择
        2.1.2 实验原料及设备
        2.1.3 制备方法的确定
        2.1.4 制备过程
    2.2 催化剂活性测试
        2.2.1 评价装置
        2.2.2 实验流程
        2.2.3 数据处理方法
    2.3 催化剂表征
        2.3.1 X射线衍射(XRD)
        2.3.2 H₂-程序升温还原(H₂-TPR)
3 镍钴催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的应用
    3.1 引言
    3.2 制备条件对催化剂反应性能的影响
        3.2.1 实验部分
        3.2.2 Ni-Co催化剂的XRD表征
        3.2.3 Ni-Co催化剂的TPR表征
        3.2.4 催化剂的催化性能
    3.3 还原条件对催化剂性能的影响
        3.3.1 还原方式的影响
        3.3.2 还原温度的影响
        3.3.3 还原时间的影响
    3.4 反应条件对催化剂性能的影响
        3.4.1 催化剂粒径分布
        3.4.2 空速
        3.4.3 反应温度
        3.4.4 进口原料比
    3.5 小结
4 催化剂稳定性和再生性研究
    4.1 催化剂稳定性研究
        4.1.1 实验测试
        4.1.2 结果与讨论
        4.1.3 文献中催化剂稳定性
    4.2 催化剂再生
        4.2.1 实验方法
        4.2.2 结果分析与讨论
    4.3 小结
5 总结与展望
    5.1 全文总结
    5.2 工作展望
参考文献
致谢
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本文编号：3961757