介微孔Hβ-MCM-41作载体制备Pt催化剂
发布时间：2024-12-21 09:52
随着法律对于汽柴油中硫含量限制越来越严格,加氢脱硫领域需要更加高效、稳定、廉价的催化剂。贵金属催化剂以其优异的低温加氢活性引起了科研工作者的关注。目前贵金属催化剂已经应用在深度加氢脱硫中,也可以作为三效催化剂来处理汽车尾气中的COx、NOx、CHx化合物。贵金属催化剂在加氢精制领域有非常好的前景,但是受限于其价格高,耐硫耐氮性较差等原因,在工业上还没有大规模的应用。本文采用水热晶化法在β沸石上生长了MCM-41(记为Hβ-MCM-41)。以等体积浸渍法制备了一系列催化剂。使用X射线衍射(XRD)、吡啶红外Py-IR、NH3-TPD、透射电镜(TEM)以及N2物理吸附对催化剂和载体进行表征。分别对复合分子筛进行了碱金属、碱土金属和稀土金属离子改性,制备相应的Pt催化剂,以二苯并噻吩(DBT)为模型含硫化合物(反应温度260 oC-320 oC,反应压力5 MPa),考察一系列Pt催化剂HDS反应性能。XRD谱图表明复合分子筛中有MCM-41和β沸石晶相。TEM谱图表明一层MCM-41把β沸石包裹起来,并且MCM-41的孔道是沿着β沸石的径向生长的。在DBT的加氢脱硫反应中,除了Pt/Hβ外...
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 油品中含硫化合物及DBT加氢脱硫反应机理
1.1.1 油品中含硫化合物
1.1.2 含硫化合物的加氢脱硫反应性能
1.1.3 DBT的加氢脱硫(HDS)反应网络
1.2 加氢脱硫催化剂
1.2.1 贵金属催化剂
1.2.2 非贵金属催化剂
1.3 介微孔材料
1.3.1 不含沸石介微孔材料的制备
1.3.2 含沸石的介微孔材料的制备
1.3.3 核壳材料
1.4 论文选题
2 实验部分
2.1 实验原料与试剂
2.2 载体的制备
2.2.1 Si-MCM-41 载体制备
2.2.2 Hβ-MCM-41 复合分子筛的制备
2.2.3 Hβ 与MCM-41 机械混合物的制备
2.2.4 改性BM载体的制备
2.3 负载型Pt催化剂制备
2.3.1 含 2 wt.%Pt的H2PtCl6溶液的配制
2.3.2 等体积浸渍法制备负载型Pt催化剂
2.4 载体与催化剂表征仪器
2.4.1 X射线衍射(XRD)
2.4.2 N2物理吸附
2.4.3 高分辨透射电镜(TEM)
2.4.4 吡啶红外(Py-IR)
2.4.5 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.4.6 HDS反应条件
3 二苯并噻吩在Pt/BM及相关催化剂表征与加氢脱硫反应
3.0 BM复合分子筛表征结果
3.0.1 BM复合分子筛的XRD表征
3.0.2 BM复合分子筛的BET表征
3.0.3 BM复合分子筛的TEM表征
3.0.4 载体的NH3-TPD表征
3.0.5 载体的Py-IR表征
3.1 二苯并噻吩在Pt/BM上加氢脱硫反应
3.2 二苯并噻吩在Pt/BM(铵)上加氢脱硫反应
3.3 二苯并噻吩在Pt/MCM-41 系列催化剂上加氢脱硫反应
3.3.1 二苯并噻吩在Pt/MCM-41 催化剂上加氢脱硫反应
3.3.2 二苯并噻吩在Pt/MCM-41(铵)催化剂上加氢脱硫反应
3.4 二苯并噻吩在Pt/Hβ 催化剂上加氢脱硫反应
3.5 二苯并噻吩在Pt/mix催化剂上加氢脱硫反应
3.5.1 二苯并噻吩在Pt/B+M催化剂上加氢脱硫反应
3.5.2 二苯并噻吩在Pt/B+M(铵)催化剂上加氢脱硫反应
3.6 本章小结
4 二苯并噻吩在改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1 二苯并噻吩在碱金属改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1.1 二苯并噻吩在Na2C2O4改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1.2 二苯并噻吩在K2C2O4改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1.3 二苯并噻吩在NaNO3改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1.4 二苯并噻吩在KNO3改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.2 二苯并噻吩在碱土金属改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.2.1 二苯并噻吩在Mg(NO3)2改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.2.2 二苯并噻吩在Ca(NO3)2改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.3 二苯并噻吩在稀土金属改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.3.1 二苯并噻吩在La(NO3)2改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.3.2 二苯并噻吩在Ce(NO3)3改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.4 本章小结
5 50 h稳定性实验
5.1 二苯并噻吩在碱金属改性Pt/Hβ 催化剂上加氢脱硫反应
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：4018802
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 油品中含硫化合物及DBT加氢脱硫反应机理
1.1.1 油品中含硫化合物
1.1.2 含硫化合物的加氢脱硫反应性能
1.1.3 DBT的加氢脱硫(HDS)反应网络
1.2 加氢脱硫催化剂
1.2.1 贵金属催化剂
1.2.2 非贵金属催化剂
1.3 介微孔材料
1.3.1 不含沸石介微孔材料的制备
1.3.2 含沸石的介微孔材料的制备
1.3.3 核壳材料
1.4 论文选题
2 实验部分
2.1 实验原料与试剂
2.2 载体的制备
2.2.1 Si-MCM-41 载体制备
2.2.2 Hβ-MCM-41 复合分子筛的制备
2.2.3 Hβ 与MCM-41 机械混合物的制备
2.2.4 改性BM载体的制备
2.3 负载型Pt催化剂制备
2.3.1 含 2 wt.%Pt的H2PtCl6溶液的配制
2.3.2 等体积浸渍法制备负载型Pt催化剂
2.4 载体与催化剂表征仪器
2.4.1 X射线衍射(XRD)
2.4.2 N2物理吸附
2.4.3 高分辨透射电镜(TEM)
2.4.4 吡啶红外(Py-IR)
2.4.5 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.4.6 HDS反应条件
3 二苯并噻吩在Pt/BM及相关催化剂表征与加氢脱硫反应
3.0 BM复合分子筛表征结果
3.0.1 BM复合分子筛的XRD表征
3.0.2 BM复合分子筛的BET表征
3.0.3 BM复合分子筛的TEM表征
3.0.4 载体的NH3-TPD表征
3.0.5 载体的Py-IR表征
3.1 二苯并噻吩在Pt/BM上加氢脱硫反应
3.2 二苯并噻吩在Pt/BM(铵)上加氢脱硫反应
3.3 二苯并噻吩在Pt/MCM-41 系列催化剂上加氢脱硫反应
3.3.1 二苯并噻吩在Pt/MCM-41 催化剂上加氢脱硫反应
3.3.2 二苯并噻吩在Pt/MCM-41(铵)催化剂上加氢脱硫反应
3.4 二苯并噻吩在Pt/Hβ 催化剂上加氢脱硫反应
3.5 二苯并噻吩在Pt/mix催化剂上加氢脱硫反应
3.5.1 二苯并噻吩在Pt/B+M催化剂上加氢脱硫反应
3.5.2 二苯并噻吩在Pt/B+M(铵)催化剂上加氢脱硫反应
3.6 本章小结
4 二苯并噻吩在改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1 二苯并噻吩在碱金属改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1.1 二苯并噻吩在Na2C2O4改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1.2 二苯并噻吩在K2C2O4改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1.3 二苯并噻吩在NaNO3改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.1.4 二苯并噻吩在KNO3改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.2 二苯并噻吩在碱土金属改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.2.1 二苯并噻吩在Mg(NO3)2改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.2.2 二苯并噻吩在Ca(NO3)2改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.3 二苯并噻吩在稀土金属改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.3.1 二苯并噻吩在La(NO3)2改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.3.2 二苯并噻吩在Ce(NO3)3改性Pt/BM催化剂上加氢脱硫反应
4.4 本章小结
5 50 h稳定性实验
5.1 二苯并噻吩在碱金属改性Pt/Hβ 催化剂上加氢脱硫反应
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
本文编号：4018802
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