二维结构镍基催化剂的构筑及其甲烷干重整性能研究

发布时间：2024-12-29 22:05

　　甲烷干重整反应可综合利用两种温室气体（CH₄和CO₂）转化生成合成气（H₂和CO）,其H₂/CO比为1:1,有利于费托合成反应制备化学品和能源燃料。因此,甲烷干重整反应受到科学研究者的广泛关注。镍基催化剂由于其价格低廉且具有较高的催化活性,被认为是最具工业应用前景的催化剂。然而,在高温下活性金属组分的烧结和反应积碳易引起催化剂失活。因此,对高抗烧结和抗积碳性能的镍基催化剂的研究刻不容缓。近年来,二维材料的快速发展为高性能催化剂的构筑提供了新的契机。本论文主要基于材料物化性质的理解,对催化剂进行形貌结构设计,结合原位动态表征技术,明确其组分、形貌结构与甲烷干重整催化性能的构效关系,揭示催化反应机理。在本论文中,通过稀土助剂的添加、活性组分的包覆和表面缺陷的构筑等途径,有效提升催化剂抗积碳抗烧结性能。所取得的主要研究成果如下:（1）利用层状双氢氧化物结构特征和稀土助剂（Sc、Y、Ce和Pr）的促进作用,构筑稀土改性的二维NiMgAl（RE）催化剂。重点研究稀土元素的促进作用机制及其与催化性能的内在联系。研...

【文章页数】：114 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 甲烷干重整反应研究背景及意义
    1.2 甲烷干重整反应研究现状
        1.2.1 甲烷干重整反应热力学研究
        1.2.2 甲烷干重整反应机理研究
        1.2.3 甲烷干重整催化剂研究
            1.2.3.1 催化剂活性组分研究
            1.2.3.2 催化剂载体的研究
            1.2.3.3 助剂的研究
        1.2.4 甲烷干重整催化剂的失活问题
            1.2.4.1 积碳问题
            1.2.4.2 活性组分烧结问题
    1.3 提升催化剂性能的途径
        1.3.1 活性组分的选择
        1.3.2 助剂的改性
            1.3.2.1 贵金属的选择
            1.3.2.2 碱金属助剂的添加
            1.3.2.3 稀土属助剂添加
        1.3.3 新结构催化剂的构建
            1.3.3.1 特殊结构前驱体的利用
            1.3.3.2 核壳结构的构建
            1.3.3.3 介孔孔道结构的构建
            1.3.3.4 二维结构的选择利用
            1.3.3.5 合成方法的选择
    1.4 论文的主要研究内容
    参考文献
第二章 实验材料、实验设备与分析方法
    2.1 实验材料和实验设备
    2.2 分析方法
        2.2.1 催化剂形貌结构分析
            2.2.1.1 透射电子显微镜和高分辨透射电子显微镜分析
            2.2.1.2 X射线衍射分析
            2.2.1.3 N₂吸附-脱附分析
            2.2.1.4 化学吸附分析
            2.2.1.5 热重分析
        2.2.2 催化剂表面性质分析
            2.2.2.1 X射线光电子能谱
            2.2.2.2 氢气程序升温还原分析
            2.2.2.3 二氧化碳程序升温脱附分析
            2.2.2.4 氧气程序升温氧化分析
            2.2.2.5 原位漫反射红外光谱分析
    2.3 甲烷干重整反应测试系统
        2.3.1 甲烷干重整催化性能测试仪器
        2.3.2 催化性能评价体系
    2.4 本章小结
    参考文献
第三章 稀土改性二维NiMgAl(RE)催化剂的构筑及其甲烷干重整性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂结构形貌分析
        3.3.2 催化剂表面性质分析
        3.3.3 催化性能分析
        3.3.4 抗积碳性能分析
        3.3.5 原位红外分析
        3.3.6 反应机理分析
    3.4 结论
    参考文献
第四章 二维Ni/BN@m SiO₂催化剂的构筑及其甲烷干重整性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂结构形貌分析
        4.3.2 催化剂表面性质分析
        4.3.3 催化性能分析
        4.3.4 抗积碳性能分析
        4.3.5 原位红外分析
        4.3.6 反应机理分析
    4.4 结论
    参考文献
第五章 二维h-BN表面缺陷限域镍基催化剂的构筑及其甲烷干重整性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 催化剂结构形貌分析
        5.3.2 催化剂表面性质分析
        5.3.3 催化性能分析
        5.3.4 抗积碳性能分析
        5.3.5 原位红外分析
        5.3.6 反应机理分析
    5.4 结论
    参考文献
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文
作者在攻读硕士学位期间所参与的项目
致谢



本文编号：4021354