高效抗积碳La 2 O 3 负载Ni基催化剂用于甲烷干气重整制氢

发布时间：2025-01-07 00:15

　　随着能源消费结构不断优化,近年来化石能源消费占比逐渐降低,但在2017年全球能源消费中,石油、煤炭、天然气等化石原料消费占比仍高达85%,可见化石类能源依旧是当今使用的主要能源。化石类能源存量有限,且开采和使用过程中会产生大量的污染,因此,其绿色开发与有效利用被人们广泛关注。页岩气（非常规天然气）储量丰富,开采技术成熟,且使用相对清洁,能源消费逐步从石油、煤炭向天然气倾斜是必然趋势。甲烷作为天然气的主要成分,如何清洁和高效的使之利用起来是目前亟需解决的问题。甲烷二氧化碳干气重整（DRM）反应利用CH₄和CO₂两种温室气体作为反应原料,生产得到具有更高价值的化学品H₂和CO。该反应可缓解温室效应的同时将低价值的化学品转化为高价值化学品,因而成为近年来的研究热点。镍基催化剂具有较高的初始活性,并且价格低廉,是最有希望在DRM反应中获得应用的催化剂。然而,镍基催化剂在DRM反应过程中的积碳问题和活性组分烧结问题会导致催化剂失活。因此,提高活性组分Ni的分散度以及抗积碳性能是镍基催化剂亟需解决的问题。本文通过文献深入理解DRM反应...

【文章页数】：71 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 甲烷干气重整(DRM)研究背景
    1.2 DRM反应催化体系概述
    1.3 DRM反应机理研究
    1.4 DRM反应积碳生成机理研究
        1.4.1 DRM反应热力学
        1.4.2 DRM反应中CH₄活化机制对积碳的影响
        1.4.3 DRM反应中CO₂活化机制对积碳的影响
    1.5 影响DRM催化剂性能的主要因素及改性手段
        1.5.1 载体性质
        1.5.2 氧物种迁移能力
        1.5.3 金属-载体相互作用
        1.5.4 活性组分晶粒大小
        1.5.5 活性组分暴露的晶面
        1.5.6 双金属体系
        1.5.7 制备方法
    1.6 本文研究内容及意义
第2章 实验方法及数据表征
    2.1 化学原料与设备
        2.1.1 实验中主要试剂列表
        2.1.2 实验气体
        2.1.3 实验仪器
    2.2 DRM活性评价
    2.3 催化剂表征
        2.3.1 比表面及孔容孔径分布(N2 adsorption-desorption)
        2.3.2 X射线粉末衍射(XRD)
        2.3.3 程序升温还原(H₂-TPR)
        2.3.4 程序升温脱附(TPD)
        2.3.5 热重-差示扫描量热法(TGA-DSC)
        2.3.6 拉曼光谱(Raman)
        2.3.7 透射电镜(TEM)
        2.3.8 X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.9 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-OES)
第3章 不同方法制备的Ni/La₂O₃ 催化剂用于甲烷干气重整制氢
    3.1 引言
    3.2 催化剂的制备
        3.2.1 La₂O₃ 载体的制备
        3.2.2 Ni/La₂O₃ 催化剂的制备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的DRM活性测试
        3.3.2 催化剂的比表面积和孔道结构分析
        3.3.3 催化剂的XRD分析
        3.3.4 还原后催化剂的TEM分析
        3.3.5 还原和反应后催化剂的Ni的分散度分析
        3.3.6 新鲜催化剂的H₂-TPR分析
        3.3.7 还原后催化剂CO₂-TPD分析
        3.3.8 催化剂的DRM稳定性测试
        3.3.9 反应后催化剂积碳情况分析
        3.3.10 还原和反应后催化剂XPS分析
        3.3.11 Ni/La₂O₃ 催化剂抗积碳过程探讨
    3.4 本章小结
第4章 Fe改性Ni/La₂O₃ 催化剂用于甲烷干气重整制氢
    4.1 引言
    4.2 催化剂的制备
        4.2.1 La₂O₃ 载体的制备
        4.2.2 Ni-Fe/La₂O₃ 催化剂的制备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的DRM活性测试
        4.3.2 催化剂的XRD分析
        4.3.3 还原后催化剂的XPS分析
        4.3.4 还原后催化剂的TEM分析
        4.3.5 还原和反应后催化剂的Ni的分散度分析
        4.3.6 新鲜催化剂的H₂-TPR分析
        4.3.7 催化剂的DRM稳定性测试
        4.3.8 反应后催化剂积碳情况分析
        4.3.9 催化剂的DRM长时间(100h)稳定性测试
    4.4 本章小结
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
致谢
参考文献
攻读学位期间的研究成果



本文编号：4024204