肖特基光催化剂的设计制备及其室温可见光催化合成氨研究

发布时间：2025-03-30 02:04

　　氮元素作为生物体内最重要的元素之一,是构成氨基酸和核酸（DNA/RNA）的基本要素之一,对生命体意义重大。自然界中氮元素主要以氮气分子（N₂）的形式存在,虽然储量丰富,但由于氮气分子的化学性质非常惰性,很难被生物体直接利用。近一百多年以来,最主要的人工合成氨方式是传统的Haber-Bosch工艺,每年消耗全球能源总量的1%以上,同时释放超过3亿吨的二氧化碳,导致日益严峻的能源与环境问题。另一方面,自从1977年首次在紫外光辐照下将氮气还原为氨气以来,如何利用清洁光能活化氮气分子,实现温和条件下的高效合成氨受到人们越来越多的关注。经过几十年的发展,光催化合成氨领域仍然面临两个难点:一是低温下N≡N键解离困难;二是从光催化剂到氮气分子的界面电子转移效率低。因此,人们希望通过更有针对性的设计调控光催化剂的能带结构、表面电子态,突破目前光催化合成氨效率低的瓶颈。针对上述两个难点,本文通过:1)调节半导体能带结构,在催化剂表面构筑肖特基势垒,促进半导体光生电子-空穴的有效分离与光生电子的界面传输;2)构筑适当的催化活性中心（如金属或氧缺陷等）实现光生电子的进一步富集,增强催化...

【文章页数】：138 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
指导教师对 博士论文的评阅意见
答辩决议书
摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 固氮机理
    1.3 光催化影响因素
        1.3.1 半导体的性能
        1.3.2 电子空穴分离率
        1.3.3 N₂吸附性能
        1.3.4 外在因素
    1.4 催化剂的种类
        1.4.1 空位催化剂
        1.4.2 金属作为活性位点催化剂
        1.4.3 半导体-半导体异质结催化剂
    1.5 NH₃作为能源载体
        1.5.1 NH₃作为储氢载体
        1.5.2 NH₃应用于燃料电池
    1.6 本论文的选题目的和研究内容
    参考文献
第2章 铁铂纳米团簇修饰氮化碳可见光催化合成氨
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验原料与试剂
        2.2.2 实验过程
        2.2.3 光电化学性质测试
    2.3 实验结果与讨论
        2.3.1 材料表征
        2.3.2 铂掺杂剂的影响
        2.3.3 光催化合成氨性能
        2.3.4 原位电子顺磁共振分析
        2.3.5 肖特基势垒的形成
        2.3.6 机理研究
    2.4 本章小结
    参考文献
第3章 钛掺杂氧空位氧化锌可见光催化合成氨
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验原料与试剂
        3.2.2 实验过程
        3.2.3 光电化学性质测试
    3.3 实验结果与讨论
        3.3.1 材料形貌、结构与光学性质表征
        3.3.2 钛掺杂剂对电子浓度影响
        3.3.3 钛掺杂剂对光催化合成氨性能影响
        3.3.4 钛掺杂剂对电子传递的影响
        3.3.5 Ru助催化剂对光催化合成氨性能影响
        3.3.6 理论计算
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 金修饰氧空位二氧化铈可见光催化合成氨
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 原料与试剂
        4.2.2 实验过程
        4.2.3 光电化学测试
    4.3 实验结果与讨论
        4.3.1 材料结构与形貌表征
        4.3.2 材料化学状态表征
        4.3.3 材料光学性质表征
        4.3.4 光催化合成氨性能
        4.3.5 机理研究
    4.4 本章小结
    参考文献
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
作者简介
攻读博士期间发表的论文
致谢



本文编号：4038010