物理法去除废水中罗丹明B研究进展
发布时间：2021-04-17 23:32
除废水中有机染料的方法主要包括物理法、化学法及生物法.本文详细阐述了膜分离法、磁分离法及吸附法物理去除罗丹明B的研究进展,重点总结了活性炭、天然矿物及分子筛的结构特点以及对罗丹明B的吸附性能,并指出制备高吸附活性、高重复性的介孔吸附剂是罗丹明B染料废水治理亟待解决的问题.
【文章来源】：渤海大学学报(自然科学版). 2020,41(02)
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
磁性MCM-41介孔分子筛的磁分离效果图[7]
活性炭颗粒形状多样，目前用于吸附Rh B的多为纤维状、球状、石墨烯气凝胶等形式.活性炭纤维比表面更大、传质率更高.普通活性炭纤维在室温、p H为2时对Rh B的吸附量为30 mg/g[24].采用柳叶作制备的100 nm粒径的碳纳米球[25]，比表面积为294.32 m2/g，平均孔径为9.23 nm，最优吸附条件时Rh B的吸附量约53 mg/g.样品吸附Rh B前后的FT-IR表明，Rh B在碳纳米球上的吸附主要发生在OH、COOH和苯环上.采用蔗糖与正硅酸乙酯制备的中孔碳材料，使碳样品的比表面增加至1593.65 m2/g，平均孔径为3.4 nm.25oC时的Rh B吸附实验表明，p H为1时吸附量较高（240 mg/g)[26].但在光降解Rh B中应用较广的大比表面石墨烯材料（如图3)[27-29]，在吸附Rh B时的优势并不明显，最大平衡吸附量仅81.6 mg/g[30].同时有研究表明，具有规则性孔结构的超微孔炭材料，尽管其比表面为600 m2/g，平均孔径仅为1.2 nm，对罗丹明B的最大吸附容量亦可达120 mg/g[31].可见，吸附剂的比表面及孔径并非是越大对吸附Rh B越有利，染料分子在吸附过程中的内部扩散虽然是控制步骤但不是唯一的速率控制步骤，吸附剂的边界层对吸附过程的影响不可忽略[30].此外，颗粒的有序性及活性炭的表面性质是影响吸附性能的重要影响因素.利用表面基团或负载金属修饰活性炭，能够有效提高活性炭的吸附处理效率[32].采用H3PO4和丙酮酸（13:0.02 g/mol）浸渍处理后的活性炭，比表面与样品相比增加29%，孔容增加39%，表面含有了更多的含氧官能团.这显然对Rh B的吸附是有利的，吸附量增加了4%[33].史欢欢等[34]采用“浸渍-共沉淀-煅烧”方法分别制备了将Mn O2-C及Mg O-Mn O2-C复合吸附剂.与未改性的活炭相比，吸附剂表面的粗糙度有所增加，添加的氧化物位于活性炭的表面及孔内，但比表面分别增加了1.08倍和1.46倍，孔容则分别增加了2.69倍和3.69倍.罗丹明B的静态吸附结果表明，未改性样品的吸附量为9.65 mg/g,Mn O2改性样品为15.76 mg/g，而Mg O和Mn O2改性样品的吸附量为16.19 mg/g.改性后的样品并未改变吸附等温模型（Langmuir），动力学方程均符合准二级动力学方程，吸附过程均为自发进行的吸热过程.以硅酸钠，硫酸镁，葡萄糖和乙酸钠为原料水热法制备具有层状多孔结构硅酸镁/碳复合物[35]，其比表面积为235 m2/g.Rh B吸附过程表明，p H是吸附过程重要的影响因素，碱性条件有利于吸附量的增加，样品的平衡吸附容量为244 mg/g.样品的吸附过程受颗粒内扩散控制，吸附等温线数据与Langmuir模型更好地匹配，表明该吸附是在均匀表面上的单层吸附.最近，吕永军等[36]将碳氟表面活性剂引入活性炭颗粒的表面，Rh B的脱色率并未因孔道受到影响，增加了近1.7倍.
SBA-15和MCM-41均是二维六方结构，不同之处在于SBA-15的长孔道之间还存在联通的短孔道.将具有层状结构的Mo S2与SBA-15以不同比例混合焙烧，吸附Rh B能力与纯SBA相比有了成倍提高.SBA-15对Rh B的去除率仅为38.6%，但Mo S2修饰后的样品对Rh B的去除率可达75.1%以上，并且随着Mo S2的含量不同Rh B的去除率不同[54].WO3物种会使SBA-15分子筛的孔道发生会部分收缩，将导致材料的平均孔径由8 nm明显减小至6.5 nm，并且W物种的掺杂会使分子筛表面的酸性增加，这对于阳离子染料Rh B的吸附[55]是有利的，使Rh B的去除率由约10%增加至20%.由上可见，孔径在2～50 nm范围的介孔分子筛有利于Rh B分子进入孔道，而分子筛内表面丰富的-Si OH和-Al OH可以作为功能分子的宿主提高对Rh B分子的有效锚定.因此，设计具有高选择性及可回收性的分子筛吸附剂、揭示吸附机理是脱除废水中有机染料过程极大的挑战.
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型吸附剂的制备、表征及对罗丹明B的吸附研究[J]. 柴红梅,任宜霞,祝磊,张瑞. 离子交换与吸附. 2019(03)
[2]介孔硅-二硫化钼复合材料对有机染料吸附能力的研究[J]. 杨昊宇,赵凌浩,卢海铖,王洋,苏伟,孙慧萍,王文明. 化学工程与装备. 2019(08)
[3]稻壳灰吸附剂对罗丹明B的吸附性能研究[J]. 刘琦,陈嘉磊,张启灵,余思颖,林之凯,张志祥,胡美琴,沈昊宇. 化学研究与应用. 2019(08)
[4]形貌可控介孔W-SBA15的制备及染料吸附性能研究[J]. 王杰,常飞,罗洁茹,孙俊荣. 能源研究与信息. 2019(02)
[5]絮凝快速分离水处理技术简介及发展趋势[J]. 张鹤清,吴振军,吕志国,倪明亮. 环境工程. 2018(07)
[6]三维石墨烯气凝胶的制备及对罗丹明B的吸附性能[J]. 张倩,李可培,张惠云,丁雨欣,刘其霞,于德成. 印染. 2018(10)
[7]Ti-Cr-MCM-48分子筛的一步法制备及其吸附光催化性能研究[J]. 袁烨,韩欢热,陈玉龙,钱欣. 人工晶体学报. 2017(05)
[8]偶氮染料废水处理技术的研究进展[J]. 董振,刘亮,郝艳,蒋继宏,刘伟杰. 水处理技术. 2017(04)
[9]利用煤矸石制备4A分子筛及吸附性能的研究[J]. 郭振坤,范雯阳,周珊,邹东雪. 无机盐工业. 2017(02)
[10]碳氟表面活性剂改性活性炭对罗丹明染料的吸附性能[J]. 吕永军. 四川理工学院学报(自然科学版). 2016(05)
硕士论文
[1]磁性MCM-41介孔分子筛的制备及对罗丹明B的吸附研究[D]. 李莉.西北师范大学 2017
[2]活性炭负载锰/镁复合吸附剂制备及对罗丹明B吸附研究[D]. 史欢欢.天津城建大学 2017
[3]氧化石墨烯/分子筛复合材料的制备及其吸附罗丹明B的性能研究[D]. 李艳香.扬州大学 2017
[4]改性水枝锦活性炭对水中罗丹明B和环丙沙星盐酸盐吸附特性研究[D]. 黄岩.山东大学 2016
[5]介孔SiO2膜的制备及其性能研究[D]. 曹朋.北京化工大学 2004
本文编号：3144345
【文章来源】：渤海大学学报(自然科学版). 2020,41(02)
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
磁性MCM-41介孔分子筛的磁分离效果图[7]
活性炭颗粒形状多样，目前用于吸附Rh B的多为纤维状、球状、石墨烯气凝胶等形式.活性炭纤维比表面更大、传质率更高.普通活性炭纤维在室温、p H为2时对Rh B的吸附量为30 mg/g[24].采用柳叶作制备的100 nm粒径的碳纳米球[25]，比表面积为294.32 m2/g，平均孔径为9.23 nm，最优吸附条件时Rh B的吸附量约53 mg/g.样品吸附Rh B前后的FT-IR表明，Rh B在碳纳米球上的吸附主要发生在OH、COOH和苯环上.采用蔗糖与正硅酸乙酯制备的中孔碳材料，使碳样品的比表面增加至1593.65 m2/g，平均孔径为3.4 nm.25oC时的Rh B吸附实验表明，p H为1时吸附量较高（240 mg/g)[26].但在光降解Rh B中应用较广的大比表面石墨烯材料（如图3)[27-29]，在吸附Rh B时的优势并不明显，最大平衡吸附量仅81.6 mg/g[30].同时有研究表明，具有规则性孔结构的超微孔炭材料，尽管其比表面为600 m2/g，平均孔径仅为1.2 nm，对罗丹明B的最大吸附容量亦可达120 mg/g[31].可见，吸附剂的比表面及孔径并非是越大对吸附Rh B越有利，染料分子在吸附过程中的内部扩散虽然是控制步骤但不是唯一的速率控制步骤，吸附剂的边界层对吸附过程的影响不可忽略[30].此外，颗粒的有序性及活性炭的表面性质是影响吸附性能的重要影响因素.利用表面基团或负载金属修饰活性炭，能够有效提高活性炭的吸附处理效率[32].采用H3PO4和丙酮酸（13:0.02 g/mol）浸渍处理后的活性炭，比表面与样品相比增加29%，孔容增加39%，表面含有了更多的含氧官能团.这显然对Rh B的吸附是有利的，吸附量增加了4%[33].史欢欢等[34]采用“浸渍-共沉淀-煅烧”方法分别制备了将Mn O2-C及Mg O-Mn O2-C复合吸附剂.与未改性的活炭相比，吸附剂表面的粗糙度有所增加，添加的氧化物位于活性炭的表面及孔内，但比表面分别增加了1.08倍和1.46倍，孔容则分别增加了2.69倍和3.69倍.罗丹明B的静态吸附结果表明，未改性样品的吸附量为9.65 mg/g,Mn O2改性样品为15.76 mg/g，而Mg O和Mn O2改性样品的吸附量为16.19 mg/g.改性后的样品并未改变吸附等温模型（Langmuir），动力学方程均符合准二级动力学方程，吸附过程均为自发进行的吸热过程.以硅酸钠，硫酸镁，葡萄糖和乙酸钠为原料水热法制备具有层状多孔结构硅酸镁/碳复合物[35]，其比表面积为235 m2/g.Rh B吸附过程表明，p H是吸附过程重要的影响因素，碱性条件有利于吸附量的增加，样品的平衡吸附容量为244 mg/g.样品的吸附过程受颗粒内扩散控制，吸附等温线数据与Langmuir模型更好地匹配，表明该吸附是在均匀表面上的单层吸附.最近，吕永军等[36]将碳氟表面活性剂引入活性炭颗粒的表面，Rh B的脱色率并未因孔道受到影响，增加了近1.7倍.
SBA-15和MCM-41均是二维六方结构，不同之处在于SBA-15的长孔道之间还存在联通的短孔道.将具有层状结构的Mo S2与SBA-15以不同比例混合焙烧，吸附Rh B能力与纯SBA相比有了成倍提高.SBA-15对Rh B的去除率仅为38.6%，但Mo S2修饰后的样品对Rh B的去除率可达75.1%以上，并且随着Mo S2的含量不同Rh B的去除率不同[54].WO3物种会使SBA-15分子筛的孔道发生会部分收缩，将导致材料的平均孔径由8 nm明显减小至6.5 nm，并且W物种的掺杂会使分子筛表面的酸性增加，这对于阳离子染料Rh B的吸附[55]是有利的，使Rh B的去除率由约10%增加至20%.由上可见，孔径在2～50 nm范围的介孔分子筛有利于Rh B分子进入孔道，而分子筛内表面丰富的-Si OH和-Al OH可以作为功能分子的宿主提高对Rh B分子的有效锚定.因此，设计具有高选择性及可回收性的分子筛吸附剂、揭示吸附机理是脱除废水中有机染料过程极大的挑战.
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型吸附剂的制备、表征及对罗丹明B的吸附研究[J]. 柴红梅,任宜霞,祝磊,张瑞. 离子交换与吸附. 2019(03)
[2]介孔硅-二硫化钼复合材料对有机染料吸附能力的研究[J]. 杨昊宇,赵凌浩,卢海铖,王洋,苏伟,孙慧萍,王文明. 化学工程与装备. 2019(08)
[3]稻壳灰吸附剂对罗丹明B的吸附性能研究[J]. 刘琦,陈嘉磊,张启灵,余思颖,林之凯,张志祥,胡美琴,沈昊宇. 化学研究与应用. 2019(08)
[4]形貌可控介孔W-SBA15的制备及染料吸附性能研究[J]. 王杰,常飞,罗洁茹,孙俊荣. 能源研究与信息. 2019(02)
[5]絮凝快速分离水处理技术简介及发展趋势[J]. 张鹤清,吴振军,吕志国,倪明亮. 环境工程. 2018(07)
[6]三维石墨烯气凝胶的制备及对罗丹明B的吸附性能[J]. 张倩,李可培,张惠云,丁雨欣,刘其霞,于德成. 印染. 2018(10)
[7]Ti-Cr-MCM-48分子筛的一步法制备及其吸附光催化性能研究[J]. 袁烨,韩欢热,陈玉龙,钱欣. 人工晶体学报. 2017(05)
[8]偶氮染料废水处理技术的研究进展[J]. 董振,刘亮,郝艳,蒋继宏,刘伟杰. 水处理技术. 2017(04)
[9]利用煤矸石制备4A分子筛及吸附性能的研究[J]. 郭振坤,范雯阳,周珊,邹东雪. 无机盐工业. 2017(02)
[10]碳氟表面活性剂改性活性炭对罗丹明染料的吸附性能[J]. 吕永军. 四川理工学院学报(自然科学版). 2016(05)
硕士论文
[1]磁性MCM-41介孔分子筛的制备及对罗丹明B的吸附研究[D]. 李莉.西北师范大学 2017
[2]活性炭负载锰/镁复合吸附剂制备及对罗丹明B吸附研究[D]. 史欢欢.天津城建大学 2017
[3]氧化石墨烯/分子筛复合材料的制备及其吸附罗丹明B的性能研究[D]. 李艳香.扬州大学 2017
[4]改性水枝锦活性炭对水中罗丹明B和环丙沙星盐酸盐吸附特性研究[D]. 黄岩.山东大学 2016
[5]介孔SiO2膜的制备及其性能研究[D]. 曹朋.北京化工大学 2004
本文编号：3144345
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