纳米钯协同Shewanella oneidensis MR-1还原转化氯硝基苯类化合物的研究

发布时间：2018-01-01 20:11

  本文关键词：纳米钯协同Shewanella oneidensis MR-1还原转化氯硝基苯类化合物的研究　出处：《安徽大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

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【摘要】：氯硝基苯类化合物(CNBs)是一类不仅具有致癌、致畸、致突变还具有遗传毒性的有机化合物,广泛应用于农药、染料和其他工业化学制品。作为氯硝基苯类化合物的生产和使用大国,由于生产废水处理的不达标和使用过程的不规范致使我国土壤、地下水和地表水等不同程度的污染,对人类的健康和生态环境都有较大危害。针对氯硝基苯类化合物的处理研究,由于生物法成本低、效益高,并且具有无二次污染等特点,受到环保研究者的关注。微生物合成的钯纳米颗粒对氯代有机物的脱氯有巨大活性,希瓦氏菌(S.oneidensis MR-1)是一株具有强大异化还原能力的兼性厌氧细菌,它能够还原Pd(Ⅱ)合成纳米钯协同S.oneidensis MR-1去除氯代有机化合物,但深入探索纳米钯协同S.oneidensis MR-1还原氯硝基苯类化合物的研究鲜少。本论文以探索纳米Pd协同S.oneidensis MR-1催化还原转化CNBs的研究为目的。展开了以2-CNB、4-CNB和2,4-DCNB做模式化合物的纳米Pd协同S.oneidensis MR-1催化还原CNBs研究,深入解析了纳米钯协同S.oneidensis MR-1催化还原CNBs机理,主要研究结果如下:(1)S.oneidensis MR-1以甲酸为电子供体成功合成纳米Pd,主要分布在细胞表面和细胞间隙,并证明了纳米Pd与S.oneidensis.MR-1组合可以协同催化还原转化CNBs。通过不同Pd(Ⅱ)浓度生成的纳米Pd协同S.oneidensis MR-1催化体系还原转化2-CNB、4-CNB的实验结果显示,100 μM浓度Pd(Ⅱ)条件下的协同催化体系还原能力最强,推测100 μM Pd(Ⅱ)为协同催化还原最佳浓度。(2)纳米Pd协同S.oneidensis MR-1催化还原2-CNB的中间产物为2-CAN和NB,最终产物为AN;相同条件下,还原4-CNB的中间产物为4-CAN和NB,最终产物与2-CNB相同为AN。同时,最佳Pd(Ⅱ)浓度协同催化还原体系中2-CNB和4-CNB的还原速率与其初始浓度成正比,并且完全还原转化为最终产物AN的底物初始浓度上限不超过2.5 mM。解析了上述2种化合物的还原过程,推测出苯环上脱氯反应比硝基的转化更难,不同氯原子的位置也影响CNBs的还原。(3)100 μM 的 Pd(Ⅱ)合成纳米 Pd 协同 S.oneidensis MR-1 催化还原2,4-DCNB的实验结果表明了其中间产物为2-CNB、4-CNB、2-CAN、4-CAN、2,4-DCAN、NB,AN为其最终产物;还原2,4-DCAN的中间产物为2-CAN和4-CAN,AN为其最终产物。在2,4-DCNB的还原结果中对位的氯原子比邻位的氯原子更容易发生取代反应;在2,4-DCAN的实验结果中邻位的氯原子比对位的氯原子更易取代。综合分析2-CNB、4-CNB、2,4-DCAN和2,4-DCNB的还原结果绘制出纳米Pd协同S.oneidensis MR-1催化还原2,4-DCNB的路径图。DFT理论计算证明了在纳米Pd协同S.oneidensis MR-1催化体系下还原2,4-DCNB过程中氯原子的位置效应。
[Abstract]:Chloronitrobenzene (CNBs) is a class of organic compounds which are not only carcinogenic, teratogenic, mutagenic and genotoxic, but also have been widely used in pesticides. Dyes and other industrial chemicals. As a large country of production and use of chloronitrobenzene compounds, the substandard treatment of production wastewater and the nonstandard use of the process lead to the soil of our country. The pollution of groundwater and surface water is harmful to human health and ecological environment. The treatment of chloronitrobenzene compounds is of high benefit due to the low cost of biological method. Palladium nanoparticles synthesized by microorganisms have great activity in dechlorination of chlorinated organics. S.oneidensis MR-1) is a facultative anaerobic bacterium with strong ability of dissimilation and reduction. It can reduce PD (鈪，

本文编号：1366020