腐殖酸对α-羟基氧化铁、γ-羟基氧化铁吸附砷的影响研究

发布时间：2018-03-06 19:24

本文选题：砷(As)　切入点：针铁矿(α-FeOOH)　出处：《华东师范大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：砷是自然界中存在的一种剧毒物质,由于现代工业的发展,砷及含砷金属的开采、冶炼及其化合物常被用作颜料、玻璃、纸张等的原料。此外,由于含砷农药的使用、煤的燃烧等过程,都可以产生含砷的废气、废水、废渣,不仅对环境造成污染,也时刻威胁着人类的健康安全。因此如何高效环保的处理砷污染问题迫在眉睫。目前去除砷的方法多种多样,大致可分为混凝法、膜过滤法、离子交换法、生物法、吸附法等。各种方法优劣并存,但在众多除砷方法中吸附法越来越受到人们的重视。主要是由于其操作简单、除砷效果显著以及不会造成二次污染等。在天然水体中,腐殖酸作为一种天然存在的有机物质,具有一定数量的自由基,会与金属离子发生交换、络合、螯合等作用,影响重金属的迁移转化。本文通过硫酸亚铁、氯化亚铁水热合成得到针铁矿(α-FeOOH)和纤铁矿(γ-FeOOH),通过静态实验方法,设置有无HA存在条件下,不同的pH值、温度、初始浓度、共存离子等对羟基氧化铁吸附砷的影响。pH影响结果表明,无HA存在下,α-FeOOH去除As(Ⅲ),pH达到11时,去除率急剧下降。酸性以及弱碱性条件下都有利于As(Ⅴ)的去除,pH9时,随着pH的增加,去除率逐渐下降。有HA存在时,As的去除受到抑制。吸附热力学结果表明,随着温度的升高,α-FeOOH对As的去除率增加。HA存在时会抑制As的去除,随着HA浓度的增加,抑制效果越明显,热力学吸附过程更符合Langmuir等温式并且随着HA浓度的增加,其自身去除率降低。吸附动力学结果表明,HA与As(Ⅲ)或As(Ⅴ)共同存在时的双相吸附体系要比As(Ⅲ)和As(Ⅴ)单独存在时的吸附效果差,HA对As(Ⅲ)的抑制要小于As(V),准二级动力学方程模拟效果更好,主要进行化学吸附。解析动力学结果表明,α-FeOOH吸附As具有较高的稳定性,不易被溶液中的HA置换下来。吸收边研究结果表明,不同pH下,HA与As会互相影响各自吸收边的迁移,说明As与HA会互相竞争吸附剂表面的吸附位点。共存离子中主要是磷酸根、硫酸根及硅酸根对As去除影响较为明显。γ-FeOOH去除As,pH影响结果表明,As(Ⅲ)和As(Ⅴ)实验结果情况类似。无HA存在时,pH9,γ-FeOOH对As(Ⅲ)的去除率下降至原来的一半。酸性条件下,对As(Ⅳ)的去除率达到最大值,随着pH增大,去除率急剧下降。HA存在时,HA对As的去除均产生抑制,去除率下降约2%左右。吸附热力学结果表明,随着温度的升高,γ-FeOOH对As的去除率增加,Langmuir方程更好的拟合对As(Ⅲ)的热力学吸附,而Freundlich等温式则更符合As(V)的吸附。并且HA的抑制性与其自身浓度成正比。吸附动力学结果表明,HA存在时,γ-FeOOH对As的吸附都产生抑制作用且HA对As(V)的抑制效果明显大于As(Ⅲ)。准二级动力学模拟比准一级动力学模拟效果要好,主要进行化学吸附。解析动力学结果表明,HA的吸附竞争性弱于As,吸附的As不会被溶液中HA取代。吸收边研究结果表明,不同pH条件下,As对HA的吸收边迁移影响远大于HA对As吸收边的迁移影响,说明HA竞争γ-FeOOH表面的吸附位点能力弱于As。共存离子中磷酸根和硅酸根对砷的去除影响最大。论文通过对吸附As前后的α-FeOOH、γ-FeOOH进行红外(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)分析,表明α-FeOOH去除砷主要是通过静电吸附和配位体交换以及与吸附剂表面的硫酸根进行离子交换,而γ-FeOOH去除砷则主要是通过静电吸附和配位体交换以及与吸附剂表面的氯离子发生置换反应。通过HA三维荧光光谱图(3DEEMs)分析,HA主要通过与As竞争吸附剂表面的活性位点影响砷的迁移转化,在γ-FeOOH表面上,HA的竞争性小于As。通过腐殖酸对α-羟基氧化铁、γ-羟基氧化铁去除砷的反应机理的了解,为自然环境中的天然有机质对含铁矿物去除砷的影响研究提供理论依据。
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【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X505

【参考文献】