超声催化降解混合酚类污染物

发布时间：2018-03-07 05:34

本文选题：超声降解　切入点：NiO/AC催化剂　出处：《河北师范大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：在全球现代工业技术的飞速发展的同时,伴随着对人类生存环境造成严重污染的后期危害。废水中的酚类污染物,因其毒性高、成分复杂、难以降解,被多国列为水污染重点控制处理的有毒有害废水之一。对含酚废水处理工艺的改进,逐渐引起水处理研究者的普遍关注。建立混合酚类污染物有效的降解方法,对于今后处理实际含酚废水有着更高的实际意义。使用超声结合催化剂降解法,是近年来水处理技术中较为高效的有机物污染物降解方法。本文采用超声波结合活性炭负载氧化镍(NiO/AC)催化剂分别降解了三种混合酚类污染物(邻、间、对苯二酚的混合酚;苯酚、对氯苯酚、间氨基酚的混合酚;对硝基酚、邻氨基酚、邻氯酚的混合酚)。(1)本文采用均匀沉淀法制备了NiO/AC催化剂,通过XRD、SEM手段对其进行表征。Ni O比较均匀的分布在活性炭表面,粒径均较小,并且NiO呈棒状和球状。NiO/AC的XRD图谱中存在NiO和Ni,且峰形为锐锋。(2)分别对三种混合酚的高效液相色谱检测条件进行了探究,找出可以实现每种混合酚中3种组分可以同时分离检测的最佳条件:检测波长、流动相配比、流动相流速、以及检测温度。(3)将超声与催化剂结合分别对三种混合酚类污染物(邻、间、对苯二酚的混合酚;苯酚、对氯苯酚、间氨基酚的混合酚;对硝基酚、邻氨基酚、邻氯酚的混合酚)的降解进行了研究,筛选出对同种混合酚中3种组分均有最佳降解效果的NiO/AC催化剂,探讨催化剂用量、超声功率、pH值、初始浓度等因素对混合酚类污染物降解的影响。在最佳降解条件下,超声结合催化剂降解三种混合酚时:混合苯二酚的3种酚的降解率均可达到93%以上;第二种混合酚中苯酚、对氯苯酚的降解率为92%以上,间氨基酚则达85%;第三种混合酚中,邻氨及邻氯酚的降解率达94%以上,对硝基酚的降解效果达到了50%。(4)本文利用高效液相色谱法对混合酚苯二酚(邻、间、对)和混合苯酚-对氯-间氨基酚的降解机理进行了探究,利用已知物保留值对照定性分析,鉴定降解过程中产生的中间产物,推测混合酚的降解途径。通过加入自由基清除剂叔丁醇,观察自由基清除剂对降解的影响,推测混合酚的超声降解反应类型。混合苯二酚的降解过程包含两方面的反应:羟基自由基·OH的氧化反应和高温高压条件下的热裂解反应。降解途径为:苯二酚分子在超声作用下,与羟基自由基发生亲电子加成反应;脱氢生成苯醌;随着反应的进行苯醌又被氧化成顺丁烯二酸等;最终被氧化成小分子CO2和H2O。经推测得到的混合苯酚-对氯-间氨基酚的降解过程中,苯酚与对氯苯酚的降解过程同样包含:酚类羟基化的自由基反应和超声热解反应。苯酚的降解途径为·OH与苯酚反应,生成邻、对苯二酚的中间产物,之后氧化解环成有机酸转化为CO2等。对氯苯酚经·OH氧化和C-Cl键的断裂,形成脂肪族化合物,有机酸被氧化成无机分子。间氨基酚的降解受苯酚及对氯苯酚降解的影响只进行了自由基的反应。自由基氧化-NH2为-NO2,再脱硝;生成的间苯二酚、间苯醌等,继续氧化开环成有机酸,最终被氧化成小分子物质。
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【学位授予单位】：河北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703

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