强电离放电脱除模拟烟气中NO的数值模拟及试验研究

发布时间：2018-11-25 08:10

【摘要】：近年来,大气污染物的排放日渐成为一个世界性的环境问题,其中氮氧化物(NOX)的排放具有多重危害,它导致酸雨和光化学烟雾的形成,损害植被和建筑,并致使河流湖泊以及其他水体酸化,而且还危害着人类的健康。许多大气污染物处理方面的研究显示低温等离子体是一种高效率的NOX脱除方法,可实现常压下多种污染物的同时处理,而且其投资成本和运行成本相对较低,这引起了国内外学者的普遍关注。本文介绍了强电离放电的基本理论以及强电离放电的化学过程,依据这些理论,选择NO脱除的相关化学反应方程式,以氮气(N_2)为平衡气体,基于不同的烟气成分分别建立了两种模拟烟气系统(NO/N_2/O_2系统和NO/N_2/O_2/H_2O系统)的化学反应动力学模型,利用MATLAB编程,进行数值模拟计算;并通过调整烟气系统中关键物质的浓度,系统地考察了等离子体的微观物理化学反应过程及各种因素对不同烟气系统下强电离放电脱除NO的影响,指出了上述两种烟气系统中NO转化脱除的主要路径。此外,通过试验研究了NO初始浓度、含水率、含氧量、放电电压和频率对强电离放电脱除模拟烟气中NO的影响,得出了提高NO脱除效率的方法,并分析了NO脱除产物的成分。本文的主要研究成果如下:(1)对于模拟烟气NO/N_2/O_2系统:采用数值模拟的方法考察了含氧量对反应过程中关键自由基生成和反应速率常数对NO去除的影响规律,确定了该模拟烟气系统下NO脱除过程中NOX的浓度随时间的变化关系。模拟计算结果表明:NO/N_2/O_2系统中,在模拟时间范围(0~50×10-6 s)内随着含氧量的升高,O自由基的生成量升高,同时N自由基生成量会随之减少;各反应的速率常数对NO脱除反应的影响各不相同,提高k4、减小k6、k7、k18可促进NO的脱除,故实验上应选取合适的方法提高k4、抑制k6、k7、k18;在模拟时间范围内,随着NO粒子数浓度的降低,N_2O的粒子数浓度几乎保持恒定且生成量较少,NO_2和NO3的粒子数浓度相应地上升,其中NO3的粒子数浓度上升较为明显。(2)对于模拟烟气NO/N_2/O_2/H_2O系统:采用数值模拟的方法考察了含水率对O、H和OH自由基生成以及对NO脱除效果的影响,确定了含水系统中NO脱除的产物。模拟计算结果如下:在模拟时间范围(0~50×10-6 s)内随着含水率的增加,O自由基的生成量会有所下降,但H和OH自由基的生成量会随之增加,有利于氧化脱除NO;反应系统中加入水蒸气对NO脱除效率具有显著的提高,含有水蒸气的情况下NO的脱除效率明显高于不含水蒸气的情况下的脱除效率;且在加入水蒸气的条件下,NO最终被氧化脱除转化为资源化物质HNO3,绿色无污染又可回收产物,具有一定的经济效益。(3)通过设计的一套强电离放电脱除NO的试验装置进行了相应的试验研究,主要考察了NO初始浓度、含水率、含氧量、放电电压和频率等参数对NO脱除率的影响。试验结果如下(试验研究中模拟烟气的总流量为4L/min,温度为30℃,平衡气体为N_2):(a)在含氧量为15%,含水系统中含水率为14%,放电电压为1.6kV,放电频率为4.8 kHz的条件下,随着NO初始浓度的升高,NO的脱除率降低,当NO的初始浓度为250ppm时含水烟气系统中NO脱除率高达87.1%。(b)在NO初始浓度为250ppm左右,含水系统中含水率为14%,放电电压为1.6kV,放电频率为4.8 kHz的条件下,NO的脱除效率随着含氧量的升高而升高;在NO初始浓度为250ppm左右,含氧量为15%,放电电压为1.6kV,放电频率为4.8 kHz的条件下,NO的脱除效率随着含水率的升高而升高。(c)在含氧量为15%,含水系统中含水率为14%,放电频率为4.8 kHz的条件下,NO的脱除随放电电压的变化呈先升高再降低,在放电电压为2.4kV时NO的脱除效率最高;而放电频率对NO的脱除影响较弱,NO的脱除效率随着频率的增加呈现缓慢增长;(d)通过离子色谱对NO脱除的产物进行了定性分析,色谱结果显示NO脱除的产物为HNO3。本文所研究的强电离放电法对于低浓度条件下的NO处理较为有效,可通过适当提高含水率和含氧量、控制放电电压和频率在合理范围内来提高NO的脱除效率;产物检测结果显示强电离放电法脱除NO的最终产物为HNO3,为氧化脱除路径。本文的研究结果可为强电离放电方法脱除NO工程化应用提供重要的理论依据和试验参考。
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【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X701

【参考文献】