非碳基吸附剂高温捕集氯化铅蒸气
发布时间：2019-08-06 19:50
【摘要】：垃圾焚烧技术的局限在于其产生的二次污染会给人类、环境带来危害,焚烧烟气中的铅是污染的源头之一,非碳基吸附剂捕集技术是这一领域的研究热点。本文结合我国垃圾成分中水含量大的特点,利用双温区水平管式炉系统考察4种非碳基吸附剂(高岭土、沸石、氧化钙、二氧化硅)在有水蒸气和无水蒸气条件下对氯化铅蒸气的吸附性能,重点探究了高岭土对氯化铅蒸气的吸附规律及机理。结果表明:在氧气无水蒸气氛围下,4种吸附剂的铅吸附能力依次为高岭土氧化钙沸石二氧化硅,吸附剂的化学组成和结构共同决定其吸附性能;在氧气有水蒸气氛围下,高岭土的吸附能力显著提高,而水对其他3种吸附剂的吸附能力影响不大;对于高岭土而言,利用X射线衍射(XRD)表征发现,两种氛围下的吸附产物均为PbAl_2Si_2O_8;通过对比高岭土吸附前后的扫描电子显微镜及X射线能谱仪(SEM-EDS)图谱,发现有水氛围下样品的整个表面都呈熔融状,与原始高岭土、无水氛围下高岭土的表面形成强烈对比,是水分的影响在其微观形貌上的体现;水分对高岭土铅吸附能力的促进作用可能在于:(1)水能参与吸附反应,(2)水的存在促进了高岭土表面共晶融化,使得吸附增强。700~900℃时,在两种氛围中温度升高均有利于吸附,氧气无水氛围中的高岭土吸附效率在20%~40%,氧气有水氛围中的高岭土吸附效率在75%~85%。
【图文】：
烧失重/%≤1515～30≤2≤1.5乙酸不溶物/%——0.05—氯化物/%≤0.037—≤0.003≤0.002硫酸盐/%—0.50.1—硝酸盐/%—0.50.004—铁/%——0.0150.005重金属/%≤0.001—≤0.005≤0.003Al2O3/%36.9822.46——SiO2/%42.8149.00—99.00Na2O/%0.2614.30——K2O/%0.220.12——CaO/%——98.00—平均粒径/mm0.250～0.4250.250～0.4250.250～0.4250.180～0.425平均孔径/nm24.6230.6414.2768.43平均孔容/cm3·g-10.120.890.020.29比表面积/m2·g-119.80116.025.064.74图1固定床吸附装置系统图1—微量注射泵；2—注射器；3—流量计；4—双温区管式炉炉体；5—重金属蒸气发生区；6—吸附剂夹层吸附区；7—一级尾气吸收瓶；8—二级尾气吸收瓶用三酸消解法消解吸附后的吸附剂颗粒，重金属浓度采用原子吸收分光光度计（atomicabsorptionspectroscopy，AAS）测量。实验考察两种氛围，即纯氧、氧气加水，氧气流量为130mL/min，注射泵水流量0.011mL/min；重金属发生区温度为700℃，升温速率为10℃/min，维持时间为30min，共计100min；吸附区的升温速率与重金属蒸气发生区一致，且总时间和重金属发生区相同；重金属氯化物质量取0.2g，由刚玉坩埚装载，实验表明在加热时间内重金属在坩埚内可完全挥发；吸附剂质量均取1.5g，层高约为0.7cm，由两层高温棉包裹形成吸附夹层；尾部两级重金属收集瓶中的硝酸质量分数为10%，体积为50mL。实验具体考察的吸附工况如表3所示，每个工况重复测量4次。表3吸附工况吸附剂重金属氯化物吸附区温度/℃氛围高岭土氯化铅900纯氧高岭土氯化铅800纯氧高岭土氯化铅700纯氧沸石氯化铅900纯氧氧化钙氯化铅900纯氧二氧化硅氯化铅900纯氧高岭土氯化铅90
第9期夏文青等：非碳基吸附剂高温捕集氯化铅蒸气·3511·图2高岭土、沸石、氧化钙、二氧化硅对氯化铅蒸气的吸附效率（900℃、纯氧）PbCl2+Al2O3·2SiO2·2H2O—→PbO·Al2O3·2SiO2+HCl(2)同样地，对于氧化钙而言，虽然其物理结构不如沸石，但是其吸附能力优于沸石。原因在于除了物理吸附，氧化钙还具有化学吸附能力。吸附反应方程如式(3)[12]。2PbCl2+6CaO+O2—→2Ca2PbO4+2CaCl2(3)但是，对于同样可以发生化学吸附的氧化钙、高岭土来说，他们的吸附效率相差很大，原因有两个：①高岭土的孔隙结构、比表面积优于氧化钙；②组成吸附剂的化学成分对吸附反应有着重要影响[11]。2.2有水蒸气条件下非碳基吸附剂对氯化铅蒸气的吸附鉴于固废焚烧中含水量较大，本实验考察了水分对4种吸附剂铅吸附效率的影响。900℃时4种吸附剂对PbCl2吸附效率如图3所示。在有水氛围下，4种吸附剂对氯化铅均有一定的吸附能力，吸附效率依次为：高岭土＞氧化钙＞二氧化硅＞沸石。对比图2和图3，水分的存在显著提高了高岭土的吸附能力，，此时高岭土的吸附效率高达85%，对氧图3高岭土、沸石、氧化钙、二氧化硅对PbCl2蒸气的吸附效率（900℃、纯氧加水）化钙、沸石、二氧化硅的吸附能力影响有限。由于水的存在显著提升了高岭土的吸附性能，因此对高岭土进行深入考察。利用X射线衍射（XRD）表征后的高岭土图谱如图4所示。结果发现900℃、两种氛围下吸附后的高岭土样品中均存在同一种铅的硅铝酸盐PbAl2Si2O8，这与SCOTTO、WENDT的研究结果一致[4]。说明在氧气占主要成分的氛围中，氯化铅蒸气与高岭土的反应可能偏向于生成该种属于六方晶系的铅的硅铝酸盐。图490
【作者单位】： 东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室;南京师范大学江苏省材料循环与污染控制重点实验室;
【基金】：国家自然科学基金(51676040,51476031) 江苏省环保科研课题(2015013)
【分类号】：X701
本文编号：2523716
【图文】：
烧失重/%≤1515～30≤2≤1.5乙酸不溶物/%——0.05—氯化物/%≤0.037—≤0.003≤0.002硫酸盐/%—0.50.1—硝酸盐/%—0.50.004—铁/%——0.0150.005重金属/%≤0.001—≤0.005≤0.003Al2O3/%36.9822.46——SiO2/%42.8149.00—99.00Na2O/%0.2614.30——K2O/%0.220.12——CaO/%——98.00—平均粒径/mm0.250～0.4250.250～0.4250.250～0.4250.180～0.425平均孔径/nm24.6230.6414.2768.43平均孔容/cm3·g-10.120.890.020.29比表面积/m2·g-119.80116.025.064.74图1固定床吸附装置系统图1—微量注射泵；2—注射器；3—流量计；4—双温区管式炉炉体；5—重金属蒸气发生区；6—吸附剂夹层吸附区；7—一级尾气吸收瓶；8—二级尾气吸收瓶用三酸消解法消解吸附后的吸附剂颗粒，重金属浓度采用原子吸收分光光度计（atomicabsorptionspectroscopy，AAS）测量。实验考察两种氛围，即纯氧、氧气加水，氧气流量为130mL/min，注射泵水流量0.011mL/min；重金属发生区温度为700℃，升温速率为10℃/min，维持时间为30min，共计100min；吸附区的升温速率与重金属蒸气发生区一致，且总时间和重金属发生区相同；重金属氯化物质量取0.2g，由刚玉坩埚装载，实验表明在加热时间内重金属在坩埚内可完全挥发；吸附剂质量均取1.5g，层高约为0.7cm，由两层高温棉包裹形成吸附夹层；尾部两级重金属收集瓶中的硝酸质量分数为10%，体积为50mL。实验具体考察的吸附工况如表3所示，每个工况重复测量4次。表3吸附工况吸附剂重金属氯化物吸附区温度/℃氛围高岭土氯化铅900纯氧高岭土氯化铅800纯氧高岭土氯化铅700纯氧沸石氯化铅900纯氧氧化钙氯化铅900纯氧二氧化硅氯化铅900纯氧高岭土氯化铅90
第9期夏文青等：非碳基吸附剂高温捕集氯化铅蒸气·3511·图2高岭土、沸石、氧化钙、二氧化硅对氯化铅蒸气的吸附效率（900℃、纯氧）PbCl2+Al2O3·2SiO2·2H2O—→PbO·Al2O3·2SiO2+HCl(2)同样地，对于氧化钙而言，虽然其物理结构不如沸石，但是其吸附能力优于沸石。原因在于除了物理吸附，氧化钙还具有化学吸附能力。吸附反应方程如式(3)[12]。2PbCl2+6CaO+O2—→2Ca2PbO4+2CaCl2(3)但是，对于同样可以发生化学吸附的氧化钙、高岭土来说，他们的吸附效率相差很大，原因有两个：①高岭土的孔隙结构、比表面积优于氧化钙；②组成吸附剂的化学成分对吸附反应有着重要影响[11]。2.2有水蒸气条件下非碳基吸附剂对氯化铅蒸气的吸附鉴于固废焚烧中含水量较大，本实验考察了水分对4种吸附剂铅吸附效率的影响。900℃时4种吸附剂对PbCl2吸附效率如图3所示。在有水氛围下，4种吸附剂对氯化铅均有一定的吸附能力，吸附效率依次为：高岭土＞氧化钙＞二氧化硅＞沸石。对比图2和图3，水分的存在显著提高了高岭土的吸附能力，，此时高岭土的吸附效率高达85%，对氧图3高岭土、沸石、氧化钙、二氧化硅对PbCl2蒸气的吸附效率（900℃、纯氧加水）化钙、沸石、二氧化硅的吸附能力影响有限。由于水的存在显著提升了高岭土的吸附性能，因此对高岭土进行深入考察。利用X射线衍射（XRD）表征后的高岭土图谱如图4所示。结果发现900℃、两种氛围下吸附后的高岭土样品中均存在同一种铅的硅铝酸盐PbAl2Si2O8，这与SCOTTO、WENDT的研究结果一致[4]。说明在氧气占主要成分的氛围中，氯化铅蒸气与高岭土的反应可能偏向于生成该种属于六方晶系的铅的硅铝酸盐。图490
【作者单位】： 东南大学能源热转换及其过程测控教育部重点实验室;南京师范大学江苏省材料循环与污染控制重点实验室;
【基金】：国家自然科学基金(51676040,51476031) 江苏省环保科研课题(2015013)
【分类号】：X701
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