Fe-Mn硅基介孔吸附剂的制备及其对水中芘和铜的共去除研究

发布时间：2019-08-08 08:34

【摘要】：近年来,作为持久性污染物,多环芳烃和重金属广泛存在于各种环境系统中,尤其是在各种水环境中。由于多环芳烃和重金属都具有一定的毒性,而近年来的研究表明当多环芳烃和重金属共存时,会产生复合污染的特性,其对水体所造成的污染以及由此产生的环境效应也越来越受到人们关注。本论文主要针水中多环芳烃芘与其共存的重金属铜,在分析其理化特征的基础上,采用金属掺杂的方法制备出具有特征官能团的硅基吸附材料,研究该吸附材料对水中多环芳烃芘与其共存的重金属铜的吸附效能、过程与机理。主要得到了以下结论:(1)成功制备了SBA15和MCM-41两种硅基吸附剂,并研究其对水中芘和铜的去除效能。结果表明SBA15和MCM-41对芘和铜的吸附速率都很快,动力学都更符合准二级动力学模型;等温线也都符合Langmuir模型,即说明吸附过程是一种单层的化学络合反应。溶液的pH值影响这两种吸附剂对芘和铜的吸附。SBA15对芘和铜的去除具有相互抑制的作用,MCM-41对芘和铜的去除具有相互促进的作用;为达到协同高效去除两种污染物的目的,MCM-41比较有优势,但由于它具有水热稳定性差、制备时模板剂昂贵等缺点,故选择SBA15,希望通过对SBA15的改性达到预期的目标。(2)分别将活性基团Fe和Mn掺杂到SBA15中的骨架结构中制备出Fe-SBA15和Mn-SBA15吸附剂。制备的两种吸附剂依然是典型的介孔吸附剂,进一步研究两种吸附剂对芘和铜的协同吸附效能,发现Fe-SBA15和Mn-SBA15对芘和铜的吸附速率都较快,且吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附主要受化学吸附影响。溶液pH值对吸附影响较大,随着pH升高,吸附剂对芘的吸附量都有降低的趋势,而对铜的吸附量都是增加的趋势。Fe-SBA15对芘和铜的最大吸附容量分别为0.161mg/g、6.77mg/g,而Mn-SBA15对芘和铜的最大吸附容量分别为0.091mg/g和25.35mg/g。溶液离子强度对吸附影响较大,随着离子强度的升高,吸附剂对芘的吸附量都有增加的趋势,而对铜的吸附量都是降低的趋势。Fe-SBA15和Mn-SBA15对芘和铜的去除均具有相互促进的作用。(3)运用水热法同时将Fe和Mn掺杂到SBA15的骨架结构中,制备出含有双金属的Fe/Mn-SBA15吸附剂。结果表明,Fe/Mn的同时掺杂对分子筛的结构没有明显的影响,制备的吸附剂依然是一种优良的介孔吸附剂。Fe/Mn-SBA15对芘和铜的吸附速率较快,动力学符合准二级动力学模型。对芘和铜最大吸附容量分别为0.170mg/g和15.29mg/g。芘和铜能促进对方在吸附剂Fe/Mn-SBA15上的吸附,吸附速率也有明显的增加,这是由于芘与铜可以形成络合物,而其对应吸附剂上的吸附位点不同,可以利用彼此不同的吸附位点提高吸附能力。pH值对芘和铜的吸附影响较大,这与溶液中吸附剂表面电荷变化有关。该吸附剂保持了对芘的较好的去除效果,同时对铜的去除效果有较大的提高,即Fe/Mn-SBA15实现了对芘和铜的协同高效去除。
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703

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本文编号：2524265