钛基掺硼金刚石薄膜电极的制备、性质及其在废水处理中的应用

发布时间：2020-03-20 02:28

【摘要】：近年来，电化学高级氧化技术处理废水已经越来越受到人们的关注，因为它具有电氧化效率高、环境友好和易于操作等优点。电化学氧化效率与电极材料密切相关，，需要电极拥有较高的析氧电位。 掺硼金刚石电极（BDD）由于具有电化学窗口宽，背景电流低，抗腐蚀性强，化学性能稳定等诸多优点而受到人们的广泛关注，在电氧化，电分析，电合成，电容器，电流型生物传感器等方面的应用研究越来越多。BDD电极最初大多以Si、Ta、Nb、W等为基体，但是这些基体存在导电性差，或者机械强度低，或者价格较高等缺陷。 本文分别以平板钛和多孔钛两种材料作为电极基体，在不同的条件下制备了硼掺杂金刚石薄膜电极，研究了电极的结构，性质，以及在废水处理中的应用。主要研究成果如下： （1）平板Ti/BDD电极的制备、性质研究 采用微波等离子体化学气相沉积法，以平板Ti为基体，以甲烷、氢气、硼酸三甲酯作为气源，制备出高质量的Ti/BDD电极。该电极具有良好的晶形，晶粒分布均匀连续，无裂缝或孔洞出现，并且电极中的金刚石含量较高。通过电化学测试表明Ti/BDD电极具有较宽的电势窗口，较低的背景电流，并且电化学性质稳定，在较高电压下具有自清洁能力。通过电化学加速寿命实验表明，电极薄膜与基体之间的结合力良好，具有较长的寿命。 （2）平板Ti/BDD电极在电化学废水处理中的应用研究 分别以茜素红和低浓度苯酚为模拟污染物，研究了BDD电极的电催化氧化性能。循环伏安的实验结果表明，在BDD电极上，苯酚的氧化峰可以和析氧峰完全分开。在含有不同浓度苯酚溶液的循环伏安实验中，苯酚的氧化峰电流密度和苯酚浓度成正比，证明氧化反应为一级反应，苯酚的氧化峰电流密度和扫描速率的平方根成正比，证明电极反应受传质控制。茜素红废水降解的实验结果表明，在茜素红废水降解过程中，Ti/BDD电极可以直接将茜素红降解为二氧化碳而产生很少的中间产物。 （3）多孔钛基体BDD电极制备条件的探索研究 采用热丝化学气相沉积法制备了一系列的以多孔钛为基体的BDD薄膜电极。以甲烷、氢气、硼酸三甲酯作为气源，分别考察了反应气体流速，反应气体比例，反应偏压对金刚石薄膜生长的影响。最终确定使得BDD电极电化学性能最好的生长条件为V_(CH_4):V_(B(OCH_3)_3/H_2):V_(H_2)=3（:9-3）:300，反应腔体压强为4kPa，反应偏压为57V。所制备的电极晶型良好，并且能够在将多孔钛基体完整的覆盖，包括电极的表面和孔的内部。 （4）多孔Ti/BDD电极的性质及其在废水处理中的应用研究 利用SEM，Raman和XRD技术分析了金刚石薄膜电极的表面形态，实验结果表明所制备的以多孔钛为基体的硼掺杂金刚石薄膜电极结构均匀，sp~3杂化的金刚石成分较纯，并且大部分以（111）晶面呈现。循环伏安实验结果表明，该电极具有较宽的电化学窗口，在铁氰化钾溶液中具有准可逆性。在对苯二酚模拟废水的降解实验中，多孔Ti/BDD电极比平板Ti/BDD电极对COD具有更高的去除速率。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：X703

【参考文献】

相关期刊论文 前9条

1 白亦真,金曾孙,姜志刚,韩雪梅;热阴极辉光放电对金刚石膜沉积的影响[J];材料研究学报;2003年05期

2 李天成,朱慎林;电催化氧化技术处理苯酚废水研究[J];电化学;2005年01期

3 兰善红,孙水裕,刘如意,汤兵;沉淀浮选法处理电镀废水中Cr~(6+)的研究[J];广东工业大学学报;1999年04期

4 陈德强;;高级氧化法处理难降解有机废水研究进展[J];环境保护科学;2005年06期

5 李勇,朱又春,林美强;电解絮凝-生物炭滤池法处理印染废水[J];环境污染治理技术与设备;2003年02期

6 岳东北,刘建国,聂永丰,许玉东;蒸发法深度处理浓缩渗滤液的实验研究[J];环境科学动态;2005年01期

7 唐树和;徐芳;王京平;;离子交换法处理含Cr(Ⅵ)废水的研究[J];应用化工;2007年01期

8 潘鹏;周志刚;高宝红;;在金刚石膜上电化学氧化对硝基苯酚[J];天津理工大学学报;2006年04期

9 孙亦宁,李敬起,郭晚土,谭继廉,晁致远,王柱生;金刚石膜高能粒子探测器[J];真空科学与技术;1997年05期

本文编号：2591104