大型城市污水处理厂EEs去除及低水温下生物增效研究

发布时间：2020-03-26 13:59

【摘要】：环境雌激素(EEs)是水环境中一类典型污染物,其显著特点是浓度低、毒副作用大,存在较大的生态安全隐患,已成为水环境生态保护的又一重要问题。城市污水处理厂(MWWTP)的出水是受纳水体补给的重要来源,亦是水环境中EEs污染物的主要来源之一。论文以某大型MWWTP为研究对象,采用重组基因酵母法检测EEs活性、色谱-质谱联用技术(GC-MS)检测EEs浓度、16S rDNA-PCR扩增测序技术解析微生物群落多样性、PICRUSt软件系统预测微生物功能结构等研究,探讨活性污泥污水处理(AS)和污泥厌氧消化(AD)两种生物系统的EEs赋存、去除规律及微生物群落和功能信息。在低水温下,选用商用硝化菌作为增效剂,对AS系统进行强化试验研究,以考察低温生物增效技术对其硝化功能和EEs活性去除的影响。重组基因酵母法、锦鲤卵黄蛋白原、雄性锦鲤性腺指数3种生物学检测方法对污水中EEs活性的检测结果一致,基于生物伦理和便于操控考虑,选用重组基因酵母法检测发现,污水样品中液相EEs活性当量占比为93.5%~97.7%。采用GC-MS对水样中EEs类化合物检测发现,样品中双酚A(BPA)、乙炔雌二醇(EE2)、雌酮(E1)和雌二醇(E2)的检出率分别为100%、33%、28%和17%,未检出4-正壬基酚(4-n-NP)和4-正辛基酚(4-n-OP),原污水、二沉池出水中BPA浓度分别为611~1420 ng/L和110~406 ng/L,以其作为EEs的主要代表化合物。对不同季节的缺氧-厌氧-好氧(A~2O)工艺AS系统的硝化能力、EEs活性去除能力和微生物信息研究发现,冬季低温时氨氮和EEs活性(以EEq计)去除率最低,分别为90.6%和76.9%,微生物丰富度和多样性指数也最低。不同季节的活性污泥中,微生物群落多样性差异较大,在“脂类代谢”和“外源性物质的生物降解和新陈代谢”等六个代谢子路径变化幅度大于5%,“氨基酸代谢”、“碳水化合物代谢”和“能量代谢”3个主代谢功能无明显差异(变化幅度小于5%)。夏季不同工艺、污泥停留时间(SRT)和水力停留时间(HRT)的AS系统硝化能力和EEs活性去除能力大小依次为:A~2O+接触氧化联合工艺(Ⅳ系列)长SRT和HRT的A~2O工艺(Ⅴ系列)短SRT和HRT的A~2O工艺(Ⅰ系列)。不同工艺、SRT和HRT的AS系统微生物群落多样性无明显差异。基于已知8个雌激素降解酶的功能基因,利用已知EEs降解菌、Integrated Microbial GenomesMicrobiomes(IMG)系统和PICRUSt软件系统对不同季节活性污泥16S rDNA-PCR扩增测序结果进行大数据分析,提出“已知EEs降解菌丰度”、“群落优势菌预估的EEs降解功能指数”、“PICRUSt预测的EEs降解基因丰度”3种微生物群落EEs降解能力评估模型,以夏季不同工艺、SRT和HRT的AS系统(Ⅰ、Ⅳ、Ⅴ系列)测序结果分析验证,PICRUSt预测的EEs降解基因丰度与实测的EEs活性二级去除效果一致,说明该模型适于评估AS系统微生物EEs降解能力。混合污泥(初沉污泥+浓缩剩余污泥)经厌氧消化后的水相中氨氮、总磷和总氮浓度分别是消化前的31、48和23倍,而EEs活性略高于消化前,因此水相的回流不会加重AS系统的EEs负荷。AS与AD系统PICRUSt预测的EEs降解基因丰度分别为0.174%~0.183%和0.184%~0.202%,基因丰度相近,但因其所处生物反应条件不同,AS与AD系统的微生物群落多样性和主代谢功能“碳水化合物代谢”均存在较大差异。基于以上研究,为提高污水处理厂对EEs的总去除率,在低水温下,选取对EEs活性去除效果较差的AS系统作为试验对象,选用商用硝化菌作为生物增效剂,进行硝化和EEs降解能力强化工程试验具有实际意义。在试验前、投料初期、末期,AS系统对EEs活性的二级去除率分别为84.1%、89.2%、89.2%,PICRUSt预测的EEs降解基因丰度分别为0.178%、0.185%、0.185%,硝化功能基因指数分别为0.30、0.33、0.36。试验前、后二沉池出水中氨氮浓度均值分别为15.6 mg/L、4.37 mg/L,亚硝态氮浓度均值分别为3.97 mg/L、0.41 mg/L,硝态氮浓度均值分别为5.48 mg/L、15.45 mg/L,氨氮和亚硝态氮浓度降低,硝态氮浓度升高。投加硝化菌对AS系统微生物的主要代谢功能、COD_(Cr)去除效果、污泥产率系数和微生物相等无显著影响,硝化类功能基因指数提高,亚硝态氮生物转化为硝态氮的能力提升。EC:1.14.13.-和E1.14.-.-是主要的BPA降解基因,菌剂的投加,AS系统微生物优势菌群中的BPA第ⅱ类代谢途径的关键功能基因(E1.14.-.-和E4.2.1)指数升高。BPA污泥负荷由8.83ng BPA/kg MLSS?d上升至菌剂投加中期21.06 ng BPA/kg MLSS?d时,仍能够保持较高的BPA二级去除率,BPA削减量为105.9 g/d。在EEs降解能力强化试验末期,初沉池发生异常扰动,造成AS系统挥发性污泥浓度(MLVSS)与污泥浓度(MLSS)比值由0.75降至0.57,MLSS由2000 mg/L上升至4300mg/L。扰动后第12天Ⅰ系列二沉池出水氨氮为1.1 mg/L,AS系统硝化能力恢复。综上,在低水温下,采用硝化菌生物增效方法,能够提高大型城市污水处理厂AS系统的硝化能力,并能长期维持在较高水平;提升了对EEs活性的去除能力,增强了系统抗负荷扰动能力,缩短扰动后系统的恢复期,为生物增效技术应用提供了关键工程基础数据。
【图文】：

循环分布图,污水

郑州大学博士学位论文 1 引言量，在设计时并未考虑 EEs 等微量污染物的去除[7]，同时城市污水处理厂是EEs 进入河流和胡泊的主要渠道和重要控制节点[13]，因此如何优化污水处理流程，提高污水处理厂 EEs 去除效率，降低进入水体环境中 EEs 含量成为目前广大科研人员研究的热点之一，同时亦对污水处理行业提出了新的挑战。1.2 污水中环境雌激素的来源和理化性质1.2.1 污水中 EEs 的来源污水中的 EEs 大部分以共轭或自由态形式存在，主要由人或动物的尿和粪便排泄产生。EEs 在水环境中的循环详见图 1.1。由于地区的人口结构、研究对象的年龄和身份、个体的新陈代谢或者避孕方式等多种因素的不同，造成有关排泄物中雌激素种类及含量的研究数据存在较大差异。E1、E2、EE2、BPA、NP 和 OP 是污水中最常见的 EEs[14]。

降解途径,供体,裂解酶,氧化还原酶

图 1.3 KEGG 列出的 BPA降解途径图Figure 1.3 Biodegradation pathway of BPA of KEGG图 1.3 中 7 种 BPA 降解酶在 IMG 系统中（https://img.jgi.doe.gov/）的基因信息见表 1.6。表 1.6 IMG 系统 BPA降解功能基因信息Table 1.6 Informations of BPA degradation functional genes for IMG功能地址名称 IMG 解释EC:1.13.11.41 二羟基苯乙酮加双氧酶作用于同分子氧结合的单供体，结合两个氧原子EC:1.14.13.- 氧化还原酶结合或还原作用于成对供体结合的氧分子，不需要氧气。当一个供体为 NADH 或NADPH 时，需要同一个氧原子结合EC:1.14.13.84 对羟基苯乙酮单加氧酶同上EC:1.3.- 氧化还原酶作用于 CH-CH 基团EC:3.1.1.2 芳基酯酶水解酶，作用于酯键，羧酸酯水解EC:4.2.1.- 裂解酶 C-O 裂解酶，氢裂合酶E1.14.-
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703

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