超声强化NiO_x激活PMS降解染料废水的研究

发布时间：2020-03-27 20:32

【摘要】：随着水处理行业的不断发展,对于传统的高级氧化技术(AOPs)也提出了更多新的要求,也开发了很多新的高性能催化剂用于高级氧化领域。为了探究NiO_x在超声强化条件下对单过硫酸盐(PMS)的催化性能,同时探究NiO_x/PMS/US高级氧化体系对染料废水降解的优势,采用溶胶-凝胶法制备NiO_x催化剂,酸性橙7(AO7)作为降解底物。探究发现:相比于NiO_x/H_2O_2/US、NiO_x/过硫酸盐(PDS)/US体系,NiO_x/PMS/US体系具有更高的降解效率,且催化剂的煅烧温度、n(氧化剂)∶n(氧化底物)、催化剂投量、超声功率都会对NiO_x/PMS/US体系产生影响。结果表明:煅烧温度由200℃升至700℃后,AO7的降解率由95%降低至20%。n(氧化剂)∶n(氧化底物)、由20∶1升至70∶1,其降解率由77%提至95%,继续提高比例则会抑制降解。催化剂投量由120mg/L升至280mg/L,降解率提升不明显,在15min内都能达到95%的降解,但降解速率有所提升,继续提高催化剂投量其降解速率没有明显的提高。超声功率由0提至400W也会提高降解速率,但过高的超声功率对降解速率提高却不明显。此外,对催化剂复用及对甲基橙(HIn)和活性艳蓝(KN-R)的降解证明NiO_x/PMS/US体系具有一定的稳定性和普适性。NiO_x的XRD图谱说明最佳煅烧温度下催化剂主要有NiO、Ni及无定型碳组成。NiO_x是一种高效的催化剂,其良好的催化活性、稳定性和普适性在高级氧化技术中可以发挥重要作用。当然其制备成本高和难以规模化生产成为制约NiO_x实现经济效益的主要因素,所以接下来的研究方向应为降低催化剂的制备成本并使其量产,最终让其进入应用领域。
【图文】：

n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化剂)∶n(氧化底物)=70∶1，催化剂煅烧温度:200℃，催化剂投量:280mg/L，，超声功率:400W。图1不同体系对AO7去除效率的影响Fig．1EffectsofdifferentsystemsonAO7removal剂投量和超声功率进行研究。选择效果最好的氧化剂PMS作为主要研究体系，AO7为模拟染料废水。2．2．1煅烧温度的影响为了探究不同煅烧温度对降解率的影响，实验对不同煅烧温度下的催化活性和吸附效果进行探究，其结果如图2所示。由图2(a)可知，不同煅烧温度下的吸附效果并没有太大的差别，吸附率都在2%～8%之间，但催化效率却存在较大差别，随着煅烧温度的上升其催化效率降低。反应符合一级动力学，在不同温度煅烧下体系的一级反应速率常数k为0．9878、0．6806、0．1037、0．0614、0．0663、0．0464。由图2(b)知，随着煅烧温度的由200℃提高至400℃时，降解速率下降明显;继续提高煅烧温度，降解速率的变化不显著。煅烧温度对催化效率可能存在影响，在不同的煅烧温度会影响催化剂的晶型和组分［21－23］。在过去的研究中也已经发现在不同煅烧温度下的Co催化剂在n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化剂)∶n(氧化底物)=70∶1，催化剂投量:280mg/L。图2煅烧温度对AO7去除效率的影响Fig．2EffectsofcalcinationtemperatureonAO7removal晶型和组分上存在很大差异，进而导致催化效率上存在差别［24］。对于NiOx，不同的煅烧温度也会对晶型和组分产生较大影响，较低温度煅烧下以NiO形式存在，加热至400℃时，因吸收空气中氧而变成Ni2O3，600℃时又还原为NiO。低温制得的NiO具有化学活性，随制备温度的升高，其催化活性逐渐降低［25］。图3为200℃下煅烧催化剂的XＲD图谱。图3煅烧温度为200℃时催化剂的XＲD图谱Fig．3XＲ

n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化剂)∶n(氧化底物)=70∶1，催化剂煅烧温度:200℃，催化剂投量:280mg/L，超声功率:400W。图1不同体系对AO7去除效率的影响Fig．1EffectsofdifferentsystemsonAO7removal剂投量和超声功率进行研究。选择效果最好的氧化剂PMS作为主要研究体系，AO7为模拟染料废水。2．2．1煅烧温度的影响为了探究不同煅烧温度对降解率的影响，实验对不同煅烧温度下的催化活性和吸附效果进行探究，其结果如图2所示。由图2(a)可知，不同煅烧温度下的吸附效果并没有太大的差别，吸附率都在2%～8%之间，但催化效率却存在较大差别，随着煅烧温度的上升其催化效率降低。反应符合一级动力学，在不同温度煅烧下体系的一级反应速率常数k为0．9878、0．6806、0．1037、0．0614、0．0663、0．0464。由图2(b)知，随着煅烧温度的由200℃提高至400℃时，降解速率下降明显;继续提高煅烧温度，降解速率的变化不显著。煅烧温度对催化效率可能存在影响，在不同的煅烧温度会影响催化剂的晶型和组分［21－23］。在过去的研究中也已经发现在不同煅烧温度下的Co催化剂在n(AO7)=0．032mmol/L，n(氧化剂)∶n(氧化底物)=70∶1，催化剂投量:280mg/L。图2煅烧温度对AO7去除效率的影响Fig．2EffectsofcalcinationtemperatureonAO7removal晶型和组分上存在很大差异，进而导致催化效率上存在差别［24］。对于NiOx，不同的煅烧温度也会对晶型和组分产生较大影响，较低温度煅烧下以NiO形式存在，加热至400℃时，因吸收空气中氧而变成Ni2O3，600℃时又还原为NiO。低温制得的NiO具有化学活性，随制备温度的升高，其催化活性逐渐降低［25］。图3为200℃下煅烧催化剂的XＲD图谱。图3煅烧温度为200℃时催化剂的XＲD图谱Fig．3XＲ

【参考文献】

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【共引文献】

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【二级参考文献】

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本文编号：2603354