【摘要】：东北地区三江平原是我国最为重要的内陆湿地资源分布区,曾经坐拥大面积、多类型的天然湿地,但经历多年的开发和利用,三江平原湿地已经被大量开垦或退化为农田,集中连片的农田耕地已经成为重要的自然景观,仅存的天然湿地也被周边大面积的农田景观包围,湿地生态系统面临的干扰和污染也日益严重。特殊的水文地貌条件使得湿地生态系统不断地接收地表径流,越来越多的污染物也随之进入湿地环境。邻苯二甲酸酯(Phthalate acid esters,PAEs),又名酞酸酯是一类具有半挥发性的有机物(SVOC),广泛的应用于工农业生产和人类生活中,是为全球广泛分布的污染物之一,部分PAEs物质被证明对生物具有内分泌干扰效应,因此PAEs在生态环境中的分布和迁移受到广泛关注。本文对三江平原典型湿地沉积物和表层水样品以及输入湿地的河流水体和沉积物中PAEs含量的测定,研究了 PAEs污染物在天然湿地中的发生和分布,探讨了周边农田景观对湿地生态系统中沉积物和水体中PAEs分布组成的影响。根据PAEs在湿地生态系统中的分布特征,基于逸度模型理论对天然湿地生态系统中污染物的流动和分配过程进行模拟,研发环境多介质模型来模拟PAEs在湿地生态系统的迁移转化规律。本研究在三江平原典型湿地表层沉积物中发现了以DMP和DEHP为代表的10种PAEs污染物,PAEs单体的含量范围从ND～294.9 μg·kg-1,DEHP和DnBP的含量较高;典型湿地保护区表层沉积物总PAEs含量分别为:七星河湿地419.87 ± 75.53μg·kg-1挠力河湿地295.32 ± 67.54μg·kg-1洪河湿地229.73 ± 66.47 μg·kg-1。三江平原七星河湿地沉积物样品中总PAEs含量的变化范围为128.41～502.79μg·kg-1,平均值达到284.61μg.kg-1。三种湿地植被类型中PAEs的含量和分布分析结果表明,总PAEs的含量芦苇湿地毛果苔草沼泽湿地小叶章湿地。此外,本文对人工湿地土壤中6种优先控制的PAEs污染物的分布进行研究,结果表明∑6PAEs的平均含量为532.11 ± 198.12μg·kg-1,其中DMP、DEP、DnBP和DEHP的检出率为100%检出,PAEs单质的含量依次为DEHPDnBPDnOPDEPDMPBBP,即DEHP 和 DnBP 为最为主要的 PAEs 污染物。研究结果暗示湿地生态系统已经面临PAEs污染的严重威胁,虽然与国内外不同类型土壤相比较,三江平原湿地表层沉积物的PAEs污染仍处于较低水平。本文对七星河湿地的主要水源输入七星河河水中的PAEs污染进行研究,总PAEs含量在七星河河水水体样品中的变化范围为1310.2～3528.6 ng.L-1,平均值为2365.5 ±574.9 ng.L-1;各同系物单体的含量范围从ND～897.6ng.L-1,其中DMP、DEP、DiBP、DnBP、BBP、DEHP和DnOP在七星河水体样品中均100%检出,河流水体中DEHP的含量最高,平均值为653.7 ng.L-1。PAEs污染物在七星河河水中的含量呈现明显的季节动态,春季含量最高,秋季次之,夏季较低。本文还针对PAEs物质在湿地表层水体中的分布和组成进行研究,PAEs单体在湿地表层水体中变化的范围从ND至1090.5 ng·L-1,DMP、DEP、DiBP、DnBP和DEHP在所有水体样品中均100%检出,其中DEHP的平均浓度最高为424.7 ng.L-1;PAEs在湿地表层水体中的季节动态不同于七星河河水,夏季湿地表层水体中PAEs的含量要略高于春季,秋季最低。对比国内外报道,三江平原七星河地区PAEs污染仍处于较低的污染水平;对七星河水体和湿地水体中5种PAEs进行环境健康风险评价,七星河河水的非致癌分析指数HI值普遍高于湿地内表层水,七星河湿地水体中PAEs含量均不具备致癌风险。本研究基于PAEs污染物在湿地沉积物和水体中的分布特征,借助逸度模型和质量平衡理论,构建了描述PAEs在湿地生态系统中迁移转化的多介质模型。以水体、沉积物、植物沉水和植物浮水部分为湿地模型的主要环境介质,并结合已知污染物物理化学参数和研究区的湿地环境特征参数来构建模型的参数计算体系,以实现对PAEs在不同介质中质量浓度和界面通量的计算过程;结合实地观测数据和PAEs在湿地中分布的研究结果、确定相关参数和数值输入模型;并以实测丰水期污染物的动态数据来验证模型,证明模型准确性较好,满足在湿地条件下对PAEs污染物的浓度模拟;并利用蒙特卡洛分析方法对模型的敏感性参数进行分析。应用已建立和验证的多介质模型来模拟DEHP湿地多介质环境下的迁移转化规律进行模拟分析,对DEHP污染各环境介质中的含量进行预测,同时分析DEHP在水体、沉积物、植物沉水部分和植物浮水部分不同环境介质之前的质量通量,以分析PAEs在湿地生态系统中的迁移转化规律。
【学位授予单位】：东北林业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X132
【参考文献】
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2604033
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