生物滴滤池处理复杂VOCs废气及其微生物生态学特征研究

发布时间：2020-05-08 04:25

【摘要】：挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是众多工业生产过程中排放的一类重要的大气污染物。这些工业源的VOCs往往量大而浓度低,持续排放会有损人体健康和对生态环境安全构成一定的威胁。生物过滤技术由于具有高效、经济节约和环境友好等优势,广泛应用于处理单组分及多组分挥发性有机废气。本研究针对工业生产过程中排放的VOCs废气组分复杂难以同步高效去除、氯苯等难降解物质的去除效率低等问题,利用生物滴滤技术展开了中试和小试等一系列实验研究。设计了电子垃圾焚烧处理现场的有机废气组成分析、工艺优化、VOCs组分相互作用鉴定、滴滤池生物膜内微生物组成以及接种滴滤池的菌群优化等一系列试验,分析了VOCs组分和浓度的变化对生物滴滤池去除能力的影响,并利用PCR-DGGE、高通量测序等分子生态学技术分析了微生物菌群结构随VOCs组分和浓度的变化规律;并通过筛选高效降解菌和将高效降解菌应用于生物滴滤池,研究强化对氯苯的去除性能。具体研究结果如下:1、电子垃圾拆解排放有机废气的主要VOCs组分包括苯、甲苯、二甲苯、乙苯、苯乙烯、氯苯、三甲基苯和苯甲醛;利用中试规模的生物滴滤池处理这类VOCs发现生物滴滤池对不同组分VOCs的去除效率为81.1%~97.8%,生物滴滤池对TVOCs的去除性能随废气中TVOCs的浓度增加在一定范围内呈现线性正相关,表明生物滴滤池处理电子垃圾拆解排放的有机废气具有较好的效果;电子垃圾拆解排放的VOCs经生物滴滤池处理后非致癌毒性风险显著降低;微生物菌群结构分析发现生物滴滤池中微生物的菌群结构以变形菌门为主,起始接种物和运行后富集的微生物均对VOCs的去除发挥重要作用。2、同时运行四个起始条件相同的生物滴滤池,利用甲苯、二甲苯和苯乙烯长期驯化的菌群(TXS)研究了单组分、双组分、三组分和四组分条件下对苯、甲苯、二甲苯和苯乙烯(BTXS)的去除能力,鉴定了组分间的相互作用关系。发现四种组分中甲苯最容易被去除,其次为苯乙烯和二甲苯,而单组份条件下的苯几乎不能被去除。生物滴滤池的去除能力会随VOCs组分的增加而减少;通过相互作用指数鉴定双组分BTXS之间的相互作用关系,发现虽然生物滴滤池不能去除单组分的苯,但是在其他组分存在时能促进苯的降解。而甲苯、二甲苯和苯乙烯的降解在其他组分存在的情况下都呈现出不同程度的抑制作用,其中二甲苯受到的抑制作用最强,甲苯受到的抑制作用最弱。研究微生物菌群结构发现:微生物的菌群结构会随着进气中BTXS组分的不同而发生相应的变化,进而影响生物滴滤池的去除性能。其中,生物滴滤池在处理单组分和双组分的BTXS时,生物膜中无色杆菌属(Achromobacter)占主导地位,而在驯化启动阶段、处理甲苯、二甲苯和苯乙烯三组分(TXS)和苯、甲苯、二甲苯和苯乙烯四组分(BTXS)时,伯克氏菌属(Burkholderia)占主导地位。此外,一些丰度相对较低的微生物在处理三组分以上的VOCs中长期稳定存在。3、利用本实验室菌种保藏库中一株具有铁还原功能的菌株-希瓦氏菌S12(Shewanella decolorationis S12),发现其对氯苯具有较好降解效果,通过摇瓶批式实验发现能够将浓度为100 mg/L的氯苯在28 h时完全降解,生物量到达27.27 mg/L;氯苯完全被降解后,矿化较完全:CO_2的产率为83.85%,氯离子的生成量与理论上的计算值基本相同;希瓦氏菌S12降解氯苯的动力学过程拟合Monod模型,在氯苯浓度为100 mg/L时,获得最大比降解速率(μ_(max)),为0.29h~(-1);利用气质联用仪、离子色谱仪等检测到希瓦氏菌S12降解氯苯过程中的部分代谢产物:邻氯苯酚、邻苯二酚、3-氯邻苯二酚。通过酶活测定,发现邻苯二酚2,3双加氧酶是氯苯开环的关键酶,在此基础上推测了S12菌株降解氯苯可能的代谢途径。4、利用希瓦氏菌株S12和长期在甲苯、二甲苯和苯乙烯条件下驯化的菌群(TXS)作为接种物,分别接种并启动运行三套生物滴滤池(BTF),比较希瓦氏菌S12和TXS菌群在单独和组合条件下对氯苯的去除能力。三套BTFs(S12+TXS,S12,TXS)在氯苯的浓度从100 mg/m~3-500 mg/m~3时,分别在14 d、20 d和25 d对氯苯的去除率达到90%;BTF运行至30 d时的生物量分别为0.341mg/g、0.312 mg/g和0.274 mg/g。表明希瓦氏菌S12添加到TXS菌群中能加速反应器的驯化和挂膜;接种希瓦氏菌S12+TXS菌群启动的生物滴滤池在不同工艺条件下对氯苯的去除能力和CO_2产生率分别为122.97 g/m~3h和87.22%,均大于分别接种希瓦氏菌S12和TXS菌群启动的BTFs,表明希瓦氏菌S12能够强化生物滴滤池内TXS菌群对氯苯的去除能力;三套分别接种希瓦氏菌S12+TXS菌群、希瓦氏菌S12和TXS菌群的生物滴滤池对氯苯的去除性能拟合Michaelis-Menten模型,对氯苯的最大去除能力分别为130.16、107.42和64.55g/m~3h,气体饱和常数(Ks)分别为0.3722、0.2656和0.1328 g/m~3,证明添加希瓦氏菌S12能够提高生物滴滤池的去除性能。微生物菌群结构分析发现:希瓦氏菌S12能够长期稳定存在去除氯苯的生物滴滤池内,具有较好的工程应用前景。
【图文】：

趋势图,排放量,百分比,趋势

图 1-1 我国 1980~2010 年间不同行业 VOCs 的排放量占总排放量的百分比及趋势1.1.2.2 挥发性有机物不同地区的分布特征北京、上海、广州和香港四个大城市是我国经济发展最快的地区，空气质量的优劣直接关系到这些地方及周边地方的国民健康安全和经济发展的可持续性。城市地区由于工业化生产频繁、城市建设发展快速、有机溶剂大量使用、燃料不完全燃烧及挥发，消耗能源总量较高，且不同城市间的 VOCs 排放特征存在显著的差异。在京津冀地区（以北京为代表），Wang 等人估算了北京城区总 VOCs（total VOCs）排放量是（419 ±201）Gg/a，其中碳原子数量少于 4 的烷烃类 VOCs的浓度较高，，其次为烯烃和苯系物[21]；而在珠江三角洲地区苯系物和丙烷的含量较高，总 VOCs 的浓度范围约为 20~40 ppbv，高于京津冀地区 24 ppbv 的总VOCs 含量，这些总 VOCs 的浓度均超过某些外国设定的安全限值[22]。表 1-3 显示了我国北京、上海、广州和香港大城市地区的 VOCs 浓度的水平，通过比较发

生物过滤,过程机理

图 1-2 生物过滤过程机理[37]1.3.3 不同类型的生物过滤工艺1.3.3.1 传统的生物滤池（Traditional Biofilter）生物滤池如图 1-3 所示：主要由一个加湿装置和生物过滤床构成[57]。填料一般为堆肥、木屑、泥碳和腐殖土等有机填料，填料本身含有土著微生物和部分营养物质，因此一般不需要接种和经常性地补充营养物质。生物滤池设备的特点是简单，运行操作方便。挥发性有机废气经过加湿装置湿化后，通过对流和扩散过程直接转移至有机填料上的生物膜相，被相应的功能微生物代谢降解，净化后的气体从装置顶部排出。生物滤池是应用最早和最广的有机废气处理技术，不仅可以用来处理市政工程、废水、工农业等产生的有机废气，还可以用来净化氮氧化
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X701;X172

【参考文献】