兰州盆地多环芳烃及短链氯化石蜡污染特征及风险

发布时间：2020-05-09 00:45

【摘要】：PAHs作为典型POPs,主要源于人类活动;SCCPs作为工业合成品也表现出类似POPs的特性,这两类化合物均具有“三致”效应。兰州是中国西北的化工重城,化工、能源行业众多,由于特殊的地形地貌、气象因素,使得兰州盆地PAHs、SCCPs等污染加剧。本论文对兰州盆地大气气相、干沉降中PAHs的污染特征、季节差异、污染来源以及可能的肺癌风险进行了研究,同时对SCCPs这类潜在POPs在大气PM10和水环境中的污染特征及其对水环境所造成的生态风险进行了初步探讨,首次获得了兰州盆地大气、干沉降中PAHs的空间分布及清除通道,并且填补了中国西北地区SCCPs污染的研究空白。采用大气被动采样器和干沉降被动采样器对兰州盆地大气气相、干沉降中PAHs进行高空间密度地观测,结果显示大气气相中∑15PAHs年均浓度为321.05±149.67 ng/m3,普遍高于国外大气污染水平,但与国内大气浓度相当;大气∑15PAHs干沉降通量年均值为18.66±13.14μg/(m2·d),与国内外研究相比,处于较高的污染水平,研究区PAHs大气气相浓度、干沉降通量年均水平高于背景点,且表现出采暖期高于非采暖期的特征。大气气相、干沉降中PAHs以Phe为主要污染组分,此外Flu在大气气相中所占的比例较高,而Flua和Pyr在干沉降中占有更高的比重,并且5、6环PAHs在干沉降中所占比重相比在气相中有所上升;研究区大气气相、干沉降中PAHs组成与国内外研究相似,表明各地区PAHs污染源具有一定程度的相似性。综合运用多种手段方法的PAHs来源解析发现,研究区大气、干沉降中PAHs污染主要来源于燃烧源和石油源的综合污染,而其中以汽车尾气的排放以及燃烧、炼焦过程的排放对PAHs污染的贡献最为突出。燃烧、炼焦排放源为采暖期PAHs污染的主要贡献源,非采暖期汽车尾气的排放对干沉降中PAHs污染具有更高的贡献,而大气中PAHs污染则仍以燃烧、炼焦污染的贡献为主;PAHs大气气相浓度、干沉降通量与各区域交通、工业分布以及居民区的人类活动有着直接的关系。结合轨迹分析和PAHs排放清单发现,研究区大气PAHs污染主要来自局地污染源的排放贡献,而在采暖期来自上风向西宁地区的PAHs排放可能会加重研究区大气PAHs污染;采暖期研究区的PAHs污染排放可能会对下风向的宁夏、四川以及陕西部分地区的PAHs浓度有所贡献。运用等效苯并[a]芘浓度和点估计值法对兰州盆地大气PAHs呼吸暴露肺癌风险进行估算,结果显示兰州盆地肺癌风险水平高于国外其他地区,而与国内风险水平相当,风险值高于美国、欧洲等国家所提出的可接受风险水平的1-2个数量级,研究区人群处于较高的肺癌风险之下。采用大流量主动采样器对兰州盆地大气PM10中SCCPs的观测显示,大气PM10中SCCPs在非采暖期为6.02±1.49 ng/m3,采暖期为19.76±11.42 ng/m3,采暖期高于非采暖期,研究区大气SCCPs浓度高于背景点,且高于欧美等国家大气浓度水平,而与我国目前污染水平相当;采暖期大气SCCPs浓度与PM10质量浓度具有较强的相关性。对黄河兰州段沉积物和水体的观测显示,沉积物中SCCPs平均浓度为2.03±0.69μg/g(干重),高于国外河流沉积物中浓度水平,与国内部分地区水平相当;河水水相、颗粒相中日均浓度分别为37.45±12.61 ng/L和54.06±25.78 ng/L,水相中浓度水平与国外研究结果相似,但国内外污泥中SCCPs浓度明显高于本研究区沉积物中浓度水平;沉积物中SCCPs浓度与TOC含量之间并未存在显著的相关关系,这与黄河兰州段沙质沉积物较低的TOC含量有关,并且研究区可能存在SCCPs的污染排放源。大气、水环境中SCCPs均以碳链长度为C10和氯代数为Cl6、Cl7组分为主,这与我国SCCPs工业产品中的组成相似,但表现出与其他研究不同的组成特征。SCCPs相比其他氯化石蜡组分具有更高的生物毒性,依据日本产业技术综合研究所(AIST)所提出的水环境风险浓度对其水环境生态风险进行评价,结果显示研究区水环境SCCPs污染生态风险处于相对较低的水平。
【图文】：

USEPA16种优控PAHs结构、名称及英文缩写Figure1-1Stractures,namesandabbreviationsof16USEPApriorityPAHs

PAS构造示意图
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X51;X52
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本文编号：2655305