过碳酸钠对黑臭沉积物中土著菌群与无机硫循环的影响及作用机制

发布时间：2020-05-16 12:38

【摘要】：目前,我国的城市河道污染问题严峻,治理黑臭水体是国家和地方水生态环境保护的重大需求,黑臭沉积物的研究是黑臭水体治理的重要基础。过碳酸钠(sodium percarbonate,SPC)作为一种高效的氧化剂在土壤、地下水和工业废水中的污染物降解已有研究,但尚未见关于SPC作用于黑臭沉积物中的相关报道,且有关SPC对微生物菌群的影响了解极少。据此,本文以城市河道的黑臭沉积物为研究对象,在探索SPC剂量对沉积物的理化性质和微生物菌群影响的基础上,从无机硫循环的角度结合过氧化氢和碳酸钠的作用特点,探讨了SPC在黑臭沉积物治理中对土著菌群及无机硫循环的作用机制。主要取得了以下结果:(1)通过单次不同投加量的对比实验,发现了表征沉积物理化性质的多种参数变化与SPC的剂量呈线性相关性。主要表现为:提高SPC的剂量,可以促使沉积物氧化还原电位下降,pH值、可溶性无机盐(硫酸盐、磷酸盐、硝酸盐)含量和可溶性有机碳以及酸可提取态重金属离子含量均呈现升高趋势,重金属的生物风险提高。但随着时间的推移,重金属风险会逐渐下降。(2)SPC处理可显著提高沉积物中具有发酵、尿素水解等化能异养型的菌群丰度,但不影响原有沉积物中Caldisericum、Leptolinea和属于Anaerolineaceae的菌属的优势地位。表现为:在碳利用活性方面,中等剂量的SPC处理对菌群的碳利用活性持续性更长、糖类利用活性最高,但会抑制胺类的利用活性;高剂量的SPC处理会降低菌群的碳源利用多样性。在系统发育分类水平方面:高剂量的SPC处理会降低菌群的alpha多样性,富集的菌群主要属于厚壁菌门、梭菌纲、Petrimonas属和Proteiniclasticum属,中剂量SPC处理富集的菌群主要属于alpha变形菌纲和Brevundimonas属;不同剂量下的SPC处理抑制的菌群主要属于酸性菌门、嗜热丝菌纲、全嗜菌纲和Sulfuricurvum属。(3)SPC处理后,沉积物中产生的可溶性物质的含量变化与土著菌群变化特性呈显著的相关性。首次发现SPC是通过CO_3~(2-)的碱性调节作用与H_2O_2作用可提高沉积物中的可溶性有机物(类富里酸和类蛋白荧光物质),被化能异养型微生物所利用并产生了小分子有机酸(甲酸、乙酸、乳酸等),为土著微生物提供多种电子供体或电子受体,刺激土著菌群的代谢活性。首次揭示了SPC处理在黑臭沉积物中新的作用机制。(4)SPC在黑臭沉积物中对无机硫循环的影响是Na_2CO_3水解产碱作用和H_2O_2的增氧作用共同引起的一系列生物化学反应过程,发现SPC中H_2O_2的增氧作用是短暂的,CO_3~(2-)的水解产碱作用更强更持久并缓冲了H_2O_2的氧化作用:一方面,Na_2CO_3水解产碱引起pH值升高,使沉积物中的S~0遇碱分解为S_2O_3~(2-)和HS~-以及促进部分硫呼吸细菌丰度提高产生S_2O_3~(2-),与此同时,SPC中H_2O_2分解的O_2激活硫氧化菌中的好氧sox途径促进S_2O_3~(2-)向SO_4~(2-)转化;另一方面,SPC加入后引起的pH升高和ORP(oxidation-reduction potential)下降,持续抑制了硫酸盐还原菌(Desulfovibrio和Syntrophobacter)的生长,导致SO_4~(2-)的积累;当产生的O_2被完全消耗后,硫氧化菌的有氧呼吸停止,细菌的同化硫酸盐还原过程使SO_4~(2-)呈下降趋势。本文揭示了SPC作为黑臭沉积物原位修复试剂的作用机制,更新了SPC在厌氧环境中影响微生物菌群及代谢功能的认识,为SPC应用于污染环境的原位修复提供了理论指导。
【图文】：

路线图,路线图

本论文的技术路线图

外形图,沉积物,河道,外形

第二章材料与方法第二章实验材料与分析技术2.1 实验样品来源实验采用的黑臭沉积物采集自珠江流域中佛山顺德容桂街道内的内河涌(22°113°15’E)，此河流属于闸控感潮黑臭河道，地理位置与水体和底泥的表观。关于河涌的污染情况详见邓代永[87]、区凤儕[88]、刘近等[89]的研究。本实验对河道浅层的黑臭沉积物进行采集。实验前，黑臭沉积物首先经 0.149 mm 杂质，搅拌混合使沉积物均质化，然后用河水液封，置于黑暗的 4℃低温室使用。沉积物基本参数如下：含水率≈60%，ORP ≈ -200mV，pH ≈ 7.2。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X52

【参考文献】