河流沉积物重金属的化学浸洗-生物吸附技术研究

发布时间：2020-05-16 13:39

【摘要】：解决河流水质污染问题是正在全国开展的重要环保任务,疏浚法是解决河流沉积物污染的主要措施之一,但是,疏浚后沉积物中重金属的去除却成为了亟待攻破的关键技术问题,也是近年来人们研究的重点和热点之一。本研究以北方地区某内河的沉积物为研究对象,从沉积物的重金属污染调查和生态风险评价、浸洗释放沉积物中重金属技术以及生物材料吸附重金属离子技术三方面进行研究,开发适用于去除河流沉积物中重金属的化学浸洗-生物吸附技术。本研究从调查松花江哈尔滨市辖内某区段表层沉积物中重金属污染程度和化学形态特征入手,对其自然释放规律和潜在生态风险作出了研究与评价。对该区段的调查结果表明沉积物中超标重金属元素为镉,且具有高迁移性。其次对浸洗释放沉积物中重金属元素进行研究,分别考察了化学试剂浸洗和土著微生物浸洗对释放沉积物中重金属的影响。然后进行了生物吸附材料的研制,筛选具有吸附重金属离子能力强的细菌菌株,采用改性碳纤维材料作为生物载体,构建成生物吸附材料。对生物吸附材料进行表征研究,考察影响吸附效果的因素,并对其吸附机理和解吸作用进行探究。在此基础上,利用实验装置,进行了重金属浸洗释放、生物吸附材料对释放液中重金属离子吸附、生物吸附材料的解吸等研究。本研究分析表明,松花江哈尔滨市辖某区段表层沉积物中的Cd元素含量远超国家沉积物Ⅱ类标准和当地土壤背景值,并且具有高迁移倾向和潜在生态风险。河流沉积物中重金属化学浸洗研究表明,在酸性条件下,沉积物中重金属可以得到较好释放,化学浸洗剂对沉积物中重金属的释放率的高-低顺序为无机酸有机酸有机络合剂。无机酸在pH小于2时,盐酸比硝酸和硫酸对重金属的释放效果更佳,pH在3-5之间时三种无机酸对重金属的释放率相近。响应面优化沉积物重金属化学浸洗最适宜工艺参数为:pH值为4.03的HNO_3浸洗液,固液比为1:24.53(w:v),浸洗时间为8.3 h。化学浸洗后沉积物中具有潜在生态风险的Cd从修复前的5级极强污染下降到3级中度污染,随着浸洗时间的加长,其生态风险等级会进一步下降。土著微生物浸洗的研究表明,土著微生物蜡样芽孢杆菌D1(Bacillus cereus D1)可以发酵产生乙酸、乳酸和异丁酸。微生物发酵液浸洗研究中,最适宜的浸洗固液比为1:10(w:v),在浸洗时间为10 h时,沉积物中具有潜在生态风险的Cd从修复前的高度污染下降到中度污染。生物吸附材料吸附重金属的研究表明,类志贺邻单胞菌H5(Pseudomonas shigella H5)具有较强的吸附重金属离子能力。聚丙烯腈基碳纤维经改性后表面出现明显沟壑和分层,表面能与水亲和力增加。以改性碳纤维作为类志贺邻单胞菌H5的固定材料,在生物吸附材料制备研究中得到最优工艺参数为:接种量为1.41%,液料比为100:2.15(v:w),培养时间为5.58 d。此生物吸附材料整体表面带负电且0.5 g吸附材料在初始Cd~(2+)浓度为50 mg/L,温度为20℃条件下360 min内达到吸附饱和,对镉离子的吸附量为7.126 mg/g,平衡去除率为71.26%。在二元离子存在的条件下,吸附材料对重金属离子的吸附量均低于单一离子溶液,其对Pb~(2+)、Zn~(2+)和Cu~(2+)的吸附量分别为:6.27 mg/g、5.12 mg/g和5.34 mg/g。此生物吸附材料整个吸附过程符合准二级动力学模型和Freundlich模型,表明主要吸附过程为表面非均一的多层化学吸附。经一系列表征实验研究结果推断生物吸附材料吸附重金属离子的机理模型是以配位络合作用为主、静电吸引为辅的化学吸附。含重金属离子的释放液经此生物吸附材料吸附后,释放液中重金属离子吸附率均超过97%。并且采用0.1 mol/L的柠檬酸作为解吸剂进行5次吸附-解吸附循环后,回收率仍可达到95.9%以上。
【图文】：

技术路线图

采样点分布图
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X52

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本文编号：2666816