常温常压催化湿式氧化工艺处理染料废水的研究

发布时间：2020-05-20 06:39

【摘要】： 湿式空气氧化工艺(Wet Air Oxidation,简称WAO)是处理高浓度、难降解有机废水的有效方法。但传统WAO工艺反应条件苛刻、处理成本高、对设备要求严格,大大限制了该技术的推广应用。针对这些问题,本文系统地研究了常温常压催化湿式氧化(Catalytic Wet Oxidation,简称CWO)工艺,该工艺具有反应条件温和、处理效果好等优点。本文围绕常温常压CWO工艺中催化剂的研制这一技术关键,制备了三种用于该工艺的负载型催化剂,并以三种模拟偶氮染料(甲基橙,酸性橙和活性黑)为目标降解物,考察了他们在常温常压催化湿式过氧化氢氧化(Catalytic Wet Peroxide Oxidation,简称CWPO)和常温常压催化湿式空气氧化(Catalytic Wet Air Oxidation,简称CWAO)工艺中的催化活性。研究了染料在常温常压CWAO工艺中的动力学和降解历程,并将CWAO工艺与生物膜技术耦合,用于处理实际染料废水,取得了理想的处理效果。 本文首先以γ-Al_2O_3为载体,采用浸渍法制备了负载型的Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂,对其进行了结构表征,并考察了其在常温常压CWPO中的催化活性。结果表明,Fe在催化剂中是以斜方体的α-Fe_2O_3晶体形式存在,其在催化剂中的含量为1.907%;将该催化剂用于常温常压CWPO工艺中处理模拟甲基橙染料废水,处理3h时废水的脱色率可达75%左右。 为了提高Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂的催化活性,采用稀土元素Ce对其进行改性处理,制备了Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂。催化剂的结构分析表明,在Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂中,Ce的掺杂起到了结构助剂和电子助剂的作用,它能够使催化剂表面的活性组分颗粒粒径变小,分散度提高,同时能够增加催化剂表面吸附氧的含量,从而使催化剂表面的活性点位增加,并加快·OH的产生速度。催化剂活性研究表明,与Fe_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂相比,催化剂Fe_2O_3-CeO_2 /γ-Al_2O_3的催化活性提高了10%左右。但Fe_2O_3-CeO_2 /γ-Al_2O_3催化剂在使用过程中Ce的溶出较为严重。 为了进一步提高Fe_2O_3-CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂的催化活性并抑制Ce的溶出,采用Ti对其进行改性处理,制备了Fe_2O_3-CeO_2-TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂。催化剂的结构分析表明,在Fe_2O_3-CeO_2-TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂中,Ti的掺杂起到了结构助剂的作用,它能够使催化剂表面的活性组分颗粒粒径更小,分散更加均匀。同时,催化剂中Ce和Ti以CeO_2+TiO_2复合氧化物的形式存在,从而
【图文】：

（a）γ-Al2O3carrier (b) Fe2O3/γ-Al2O3catalyst图 3-11 γ-Al2O3载体和Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的SEM照片Fig.3-11 SEM image of γ-Al2O3carrier and Fe2O3/γ-Al2O3catalyst图 3-11(a)和图 3-11(b)分别为γ-Al2O3载体和Fe2O3/γ-Al2O3催化剂表面的SEM照片。由图可见，氧化铝表面稀疏地堆积着一些大小不同的粒子，粒

4.2.2 SEM 测试结果分析(a) (b)图4-4 催化剂的SEM照片 (a) Fe2O3/γ-Al2O3; (b) Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3Fig.4-4 SEM image of catalysts (a) Fe2O3/γ-Al2O3; (b) Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂的SEM照片如图4-4(b)所示。与Fe2O3/γ-Al2O3(图4-4(a))相比，Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3表面氧化物颗粒的粒径变小，，分散也更为均匀，这有利于增加Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3表面的活性点，从而提高其催化活性。因此，Ce的掺杂起到了结构助剂的作用，4.2.3 XRF 测试结果分析Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂的XRF测试结果列于表 4-2 中。由表中数据可知，在Fe2O3-CeO2/γ-Al2O3催化剂中
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：X703

【引证文献】

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本文编号：2672224