BESs阴极回收典型双金属与原位催化降解难降解有机污染物
发布时间：2020-05-24 23:15
【摘要】：生物电化学系统(Bioelectrochemical systems,BESs)是近年兴起的、以微生物为催化剂,将阳极有机废水中的化学能转化为电能,用于阴极生产氢气或有价化学产品的装置,包括微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)和微生物电解池(Microbial electrolysis cells,MECs)。由于氧化性金属离子被BESs阴极还原回收的同时可产生电能,回收金属的BESs研究引起了人们的广泛关注。目前,BESs阴极回收金属较多地关注于单一金属,对混合金属如双金属的回收还不多见。同时,沉积在阴极电极上金属的进一步收集与使用也是BESs回收金属领域亟待解决的重要问题。鉴于此,本论文结合电镀冶金和酸矿废水中常见的典型双组分金属,实现了 BES阴极回收典型双金属过程,借助金属间Cu(Ⅱ)对Cd(Ⅱ)的催化作用、Fe(Ⅲ)对Cr(Ⅳ)的促进作用、以及非金属组分02原位生成的H202对W(Ⅳ)和Mo(Ⅳ)的强化作用,进一步提高BESs阴极回收双金属的性能。通过原位利用沉积在阴极电极上的混合金属钨钼,考察其催化降解和矿化难降解有机污染物甲硝唑和甲基橙性能。主要结果如下:(1)利用钛片、碳布或泡沫镍阴极BESs先在MFCs模式回收混合Cu(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)中的Cu(Ⅱ),后在MECs模式回收Cd(Ⅱ)同时产氢,并考察MFCs模式沉积于阴极电极上的铜对MECs模式Cd(Ⅱ)回收和产氢的影响。发现MFCs模式下三种材料回收Cu(Ⅱ)的性能相近,约为4.79-4.88mg/L/h,但在MECs模式下,碳布回收Cd(Ⅱ)的回收速率最大(5.86 ± 0.25 mg/L/h),泡沫镍最小(4.96 ± 0.48 mg/L/h)。与未沉积铜的空白电极相比,MFCs模式下沉积的铜能促进MECs模式下Cd(Ⅱ)的回收和产氢,分别提高80-320%和100-600%。阴极电极上沉积的铜可降低Cd(Ⅱ)还原和析氢的过电势。(2)探究MFCs阴极Fe(Ⅲ)存在对Cr(Ⅵ)还原的促进作用。当Fe(Ⅲ)为150mg/L时,Cr(Ⅵ)的去除率达65.6 ± 2.2%,是无Fe(Ⅲ)对照的1.6倍。Fe(Ⅲ)的存在能够降低Cr(Ⅵ)还原的过电势和扩散电阻;Fe(Ⅲ)在Cr(Ⅵ)还原过程中起到电子介体的作用。(3)通过MFCs阴极原位生成的H202,高效回收混合W(Ⅵ)和Mo(Ⅵ)。该系统W(Ⅵ)和Mo(Ⅵ)的回收率分别为67.2 士 3.1%和86.4 ± 1.9%,是无H202对照的2.4和1.3倍,且W(Ⅵ)和Mo(Ⅵ)的回收率随着原位H202生成量的增加而增加。光照可进一步提高W(Ⅵ)和Mo(Ⅵ)的回收率:MECs阴极的光照与原位生成的H202协同提高W(Ⅵ)和Mo(Ⅵ)的回收率至 98.1 ± 0.7%(W)和 100 ± 0.4%(Mo)。(4)原位利用MFCs阴极沉积的钼钨构建光-电-芬顿体系,催化降解和矿化典型抗生素甲硝唑和偶氮染料甲基橙。在厌氧或好氧条件,考察降解和矿化甲硝唑时不同钼/钨沉积量和比例的影响,得到厌氧时钼/钨的最佳沉积量为0.24 mg/cm2、好氧时为0.18 mg/cm2,二者的最佳钼/钨比均为0.17:1.0。在光照和Fe(Ⅲ)浓度为10mg/L的好氧条件下,甲硝唑的降解和矿化分别为94.5 ± 1.4%和89.5 ± 1.1%,是无光、无芬顿对照的1.2、1.1倍和1.3、1.2倍。考察降解和矿化甲基橙时的厌氧和好氧效应,发现厌氧利于甲基橙的脱色而不利于矿化,好氧与Fe(Ⅲ)共存利于甲基橙矿化但不利于脱色。光照下,先厌氧(20 min)后好氧(10 mg/L Fe(Ⅲ)、100 min)可使甲基橙完全脱色,矿化率达96.8±3.5%(9.7mg/L/h),分别是完全厌氧、完全好氧、完全好氧与Fe(Ⅲ)共存对照的2.9、1.9和1.3倍。本论文研究结果为混合金属在BESs阴极的回收提供了清洁有效的新方法,丰富了BESs回收金属的阴极作用理论,拓展了 BESs回收金属的应用领域和使用范围,为回收金属的BESs的进一步应用提供了新思路。
【图文】：
ＢＥＳｓ阴极回收典型双金属与原位催化降解难降解有机污染物属得电子还原的性能较差，为了进一步提高金属还原，，通过对大比表面积的碳饰，X椉拥缂呋钚浴＠纾校幔睿绲龋郏常玻萁圻量┬奘斡冢停疲茫筇颊币跫梗茫蛑行蕴跫碌娜コ桑常常ヌ岣叩剑保埃埃ィ低车淖畲笫涑龉β侍岣撸保幢丁＠嗨频龋呓鸷焓奘卧冢停疲茫笫逡跫希ü档停茫颍ǎ郑桑┗乖墓缡疲梗茫蛱岣撸保侗叮返缡朴桑埃担靛澹稚咧粒埃福板澹帧ｅ义
本文编号：2679150
【图文】：
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