大气压下等离子体与催化协同低温脱除气相中甲醛研究

发布时间：2020-06-01 23:18

【摘要】： 甲醛是可挥发性有机化合物(VOCs)中典型的空气污染物，对人类健康危害极大。本工作分别采用介质阻挡放电等离子体与吸附剂及催化剂相结合对空气中甲醛的脱除进行了研究，并对脱除甲醛的机理进行了探讨，取得了一些有意义的结果。 1．在70℃、一个大气压下，当气体组成为140 ppm HCHO、21．0％O_2、1．0％H_2O、氮气为平衡气、空速为16500 h~(-1)及输入放电能量密度为108 J L~(-1)时，填充γ-Al_2O_3小球介质阻挡放电等离子体脱除气相中甲醛的体系中，，92％的甲醛被脱除，脱除产物中CO_2与CO比值约为1：1。氧化铝小球比表面积的增加能够促进甲醛的脱除，这表明被氧化铝吸附的HCHO分子的C-H键的解离能被有效降低。提高放电电压、降低甲醛入口浓度可提高甲醛脱除率，O_2含量增大可显著提高CO_2选择性。在气体组成对甲醛脱除率影响的实验基础上，明确提出，脱除甲醛的主要途径除了由放电产生的O、H、OH、HO_2等自由基所引发的脱除甲醛反应外，还应该包括HCHO分子和HCO自由基与N_2的高振动激发态及电子激发亚稳态物种N_2(A~3∑_(?)~+)之间的系列碰撞解离反应。 2．在Ag／CeO_2催化剂上介质阻挡放电等离子体-催化氧化气相中甲醛的体系中，当气体组成为276 ppm HCHO、21．0％O_2、1．0％H_2O、氮气为平衡气、温度为70℃、压强为一个大气压、空速为16500 h~(-1)及输入放电能量密度为108 J L~(-1)时，99％的甲醛被脱除，86％的甲醛被氧化成CO_2。在同样的条件下，由纯等离子体(在石英砂上放电)及在Ag／CeO_2催化剂上的纯催化氧化使甲醛转化成CO_2的转化率分别只有6％和33％。上述结果及等离子体催化氧化CO的实验说明，由等离子体产生的短寿命气相自由基，如O和HO_2，在Ag／CeO_2催化剂上将HCHO及CO催化氧化成CO_2的氧化还原循环中起到了非常重要的作用。 3．研究了等离子体脱除气相中甲醛的能耗问题。甲醛初始浓度、空速及反应器内径的增加，都会使甲醛的脱除率下降而脱除甲醛的比能耗则相应减少。在等离子体与Ag／CeO_2催化剂相结合催化氧化甲醛的体系中，当气体组成为276 ppm HCHO、21．0％O_2、1．0％H_2O氮气为平衡气、温度为70℃、压强为一个大气压、空速为16500 h~(-1)及输入放电能量密度为108 J L~(-1)时，脱除每个甲醛分子的比能耗为92 eV，当甲醛初始浓度增加至965 ppm时，甲醛脱除率下降为63％，但脱除每个甲醛分子的比能耗减少为42 eV。
【图文】：

实验装置图,甲醛

第三章实验部分3.1实验装置与流程实验装置如图3.1所示。主要包括甲醛气体产生、高压电源、介质阻挡放电反应器和气体采样分析四部分。己己 lll奋奋少赛赛赛月最最男男谷乍乍乍乍乍乍芯芯共二二茜蕊万彩众纽纽 1111111111111111111111111翱翱翱蘸蘸二孙孙孙孙协李李李李“ ““幸幸一一习习习习广广广广广件件件件 Fig.3.1SehematieoftheexPer加 entalset一uP图3.1实验装置图 3.1.1甲醛气体产生部分由质量流量控制器，恒温水浴槽及配套使用的搅拌器、电子继电器、触点温度计，气体发生瓶，扩散管，催化柱，管式加热炉，Al一808P型温控仪，热电偶以及一些相应的阀和管路构成。以往研究中多采用甲醛水溶液作为甲醛源，这样就不可避免地在甲醛原料气中带来水的干扰;同时，为了防止甲醛聚合，通常向这类甲醛水溶液中加入8%一12%的甲醇，又不可避免地带来甲醇对实验研究的影响。为了解决上述问题，本实验设计采用三聚甲醛热催化分解产生甲醛的方法配制甲醛原料气。将装有三聚甲醛扩散管的气体发生瓶置于恒温水浴槽(温控精度士0.1℃)中保持恒温
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：X511

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