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典型DNAPLs在饱和多孔介质中的运移及修复研究

发布时间:2020-06-09 16:02
【摘要】:社会对有机化工产品使用量增加,大量有机产品如重非水相液体(DNAPLs)在炼制及使用过程中进入地下环境,对地下水造成严重污染。泄露DNAPLs的运移分布受多种因素影响,包括自身物化性质,地下水流速,介质非均质性等。探讨流速和非均质性对DNAPLs运移分布的影响,能够为场地污染源调查及修复方案制定提供理论参考。由于低粘滞性、低溶解性和难降解性等特点,地下水中DNAPLs污染修复较困难,污染场地的治理已成为国内外研究热点。在众多修复技术中,表面活性剂冲洗技术能够有效去除大部分污染源,但在冲洗后期出现污染物浓度拖尾,修复效率显著降低。原位高级氧化技术适用污染物类型多,对溶解态污染物去除效率较快,但对于NAPL相污染物,降解效果较弱。针对上述存在问题,本文选用四氯乙烯(PCE)作为特征污染物,通过室内二维砂箱实验研究流速、流速及非均质性对PCE运移分布的影响。采用透射光法动态监测PCE的运移过程,定量测量PCE的饱和度。另外,为保证实验结果的可靠性,采用T2VOC程序模拟PCE的运移过程。考虑到室内实验可实现的非均质性较弱且实现次数有限,进而采用渗透率随机场刻画非均质性,通过T2VOC模拟不同粘滞性DNAPLs的运移分布,评估流速、非均质性和粘滞性的影响。此外,选用Tween 80表面活性剂作为增溶溶剂,过硫酸钠作为氧化剂,柠檬酸钠整合二价铁作为活化剂。在运移实验的基础上,进行Tween 80表面活剂增溶冲洗,及Tween 80-活化过硫酸钠氧化联合修复研究。采用透射光法监测NAPLs(PCE和中间产物)的去除过程,并测量NAPLs饱和度。采用GTP定量表征污染源区结构,定义为不连续离散状与连续池状PCE体积比。探讨Tween 80与Tween 80-过硫酸钠氧化联合技术对NAPLs的去除效果,以及初始污染源结构特征对污染物修复效率的影响。研究成果对于场地有机污染源调查,以及土壤-地下水污染修复具有重要的理论意义与实际应用价值。本论文主要研究成果如下:(1)较大的流速促进低粘滞性DNAPLs(PCE)的水平及垂向运移,流速与非均质共同作用显著影响PCE的运移路径。数值模拟结果进一步验证了实验结果。粘滞性减小了流速的影响,中-高粘滞性DNAPLs运移分布主要受非均质与粘滞性影响。非均质性和流速的协同作用可能显著改变DNAPLs的运移路径及污染源空间位置;(2)Tween 80表面活性剂在冲洗前期能够去除大部分PCE,去除率与初始污染源结构特征密切相关。离散状PCE越多,与表面活性剂的有效接触面积越大,易被优先溶解去除,修复效率越高。然而,对于饱和度较高,连续性较强的污染池,较难溶解去除,进入污染物拖尾阶段,修复效率显著下降;(3)Tween 80-活化过硫酸钠氧化联合修复,批量实验结果表明在Tween 80(4%)存在的氧化系统(PS/citrate/Fe2+/PCE)中,柠檬酸钠浓度控制着过硫酸钠的激活效率,对PCE降解效率的影响较大,合适的氧化剂摩尔配比显著影响原位化学氧化修复技术的应用效果。冲洗结果表明消耗相同体积溶液,NAPLs去除率相似,去除效率与初始污染源结构分布特征关系不大,而是与冲洗溶剂密切相关,冲洗溶剂决定NAPLs的修复效率;(4)对比Tween 80冲洗与Tween 80-活化过硫酸钠氧化联合技术的修复效果,后者NAPLs出流浓度与修复效率显著增大,平均去除率增大22%。Tween 80胶束增加PCE的溶解度,使溶解态PCE与硫酸根自由基(SO4·-)接触概率增大,降解速率加快,而降解过程又加快了 PCE从NAPL相到水相的转移,溶解度进一步增大,增溶与氧化的协同效应促进PCE的去除。因此表面活性剂-活化过硫酸钠氧化联合技术是一种相对可靠、高效的土壤-地下水原位修复技术。
【图文】:

原位修复,污染物迁移,地下水,技术


态污染物沿水流方向形成污染晕,部分溶解态污染物吸附在颗粒表面。其余逡逑DNAPLs最终穿透含水层,到达隔水层后在其上部聚积形成污染池(pool)。逡逑DNAPLs在地下环境的存在形态和迁移过程见图1-1。自由相和残余DNAPLs滞逡逑留在含水层中,缓慢溶解于地下水成为长期污染源,造成严重污染(Chatzis和逡逑Dullien,1983;邋Morrissey邋和邋Grismer,1999;邋Liang邋和邋Falta,2008;邋Qin邋等,2009)。逡逑其迁移和修复比LNAPLs更复杂、污染范围更广、更难治理。并且包气带中残逡逑余DNAPLs在外力或降雨入渗作用下,可能继续向下迁移,成为二次污染源,逡逑对清洁区域地下水构成较大威胁。逡逑DNAPLs在含水层的徖移机理、运移分布及其修复治理是DNAPLs的主要逡逑研宄内容,因此详细描述DNAPLs污染场地特征、准确监测DNAPLs污染体和逡逑污染源位置是正确选择修复措施、制定修复方案及有效去除DNAPLs污染源的逡逑前提与关键。逡逑4逡逑

示意图,示意图,原位处理,微生物转化


(4)电动力法逡逑电动力法(Electro-kinetics)通过在污染土壤两侧设置电机并施加低压电流生电渗、电移或电泳现象,形成附加电场影响土壤-地下水中污染物的迁移,而使污染物从地下水、淤泥、沉积物或土壤中分离提取出来。该方法主要是处理低渗透性土体的污染问题,可用于处理多种污染物,使用该方法前,需行一系列分析实验,以确定该方法是否适用于拟处理场地,其缺点是容易在附近形成金属沉淀。逡逑(5)原位微生物处理逡逑选择合适的微生物、控制合适的营养配比,几乎可以降解大部分有机污染据降解程度分为微生物转化和矿化。微生物转化是将污染物降解转化成较简中间产物,微生物矿化是将污染物降解形成水、二氧化碳和无机残质。从2纪70年代开始,人们进行了大量微生物原位处理研宄,微生物处理技术被用于污染水的地上处理(Murarka等,1992),大多数微生物原位处理采用
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X131

【参考文献】

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本文编号:2704921

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