玉米芯碳基吸附材料的水热制备及其吸附性能与机理研究

发布时间：2020-06-22 00:40

【摘要】：玉米是我国产量最大的粮食作物之一。玉米芯作为玉米加工后的农业废弃物,是一种可再生、易生物降解的环境友好型天然资源。目前绝大部分大多数玉米芯没有得到充分的利用,不仅造成了资源的浪费,而且造成环境污染。玉米芯本身具有良好的亲水特异性结构,含有丰富活性基团的天然纤维素,因此能够对有机染料和重金属离子等进行有效的吸附。论文首先利用玉米芯的水解产物葡萄糖作为碳源,在盐酸条件下进行低温水热碳化制备碳微球。由于玉米芯水解制备葡萄糖的工艺复杂、成本较高、后处理中废液腐蚀强、环境污染大、不太适合大规模产业化生产等缺点。所以实验又以农业废弃物玉米芯作为碳化的前驱体,采用磷酸条件下水热法碳化。并通过扫描电子显微镜、拉曼光谱、X射线衍射、傅里叶红外光谱等分析方法和吸附热力学、动力学等理论,系统研究了水热碳化玉米芯物理化学性质,以及吸附废水中有机染料亚甲基蓝、Pb(II)和Cu(II)的机理,并讨论了水热条件和吸附的影响因素对吸附性能的影响。本研究可实现废弃生物质资源转换为一种吸附性能优良的碳材料,是处理环境有机染料和重金属等污染物的新型的环保材料。主要研究结论:(1)实验以农业废弃物玉米芯水解产物葡萄糖作为碳化的前驱体,采用盐酸条件下低温水热法碳化。研究发现,玉米芯水解产物葡萄糖低温水热碳化最佳工艺是:2.0 mol/L的盐酸溶液,水热温度95℃,水热时间6 h。利用SEM、XRD、Raman、FT-IR对水热碳材料进行表征和分析,水热碳具有无定型的碳结构,表面主要含氧官能团,主要以C=O、-OH和-COOH为主。(2)实验直接以农业废弃物玉米芯作为碳化的前驱体,采用磷酸条件下水热法碳化。研究发现,玉米芯水热碳化最佳工艺是:1.5 mol/L的磷酸溶液,水热温度160℃,水热时间6 h。利用SEM、XRD、Raman、FT-IR对水热碳材料进行表征和分析,水热碳具有无定型的碳结构,表面主要含氧官能团,主要以C=O、-OH和-COOH为主。(3)利用水热碳处理含亚甲基蓝染料废水,研究结果表明:吸附初期吸附速率很快,120 min吸附反应基本达到平衡。pH对于水热碳吸附亚甲基蓝的过程影响最为显著,pH值在2-12范围,吸附量先快速增加后缓慢增加,在pH等于12时,吸附量最大。Langmuir可以很好地描述亚甲基蓝的吸附过程,亚甲基蓝的Langmuir单分子层最大饱和吸附量为120.25 mg/g。准二级动力学比准一级动力学能够更好地用于描述水热碳吸附亚甲基蓝的动力学实验数据。根据热力学方程对水热碳吸附亚甲基蓝热力学吸附数据进行拟合,结果说明水热碳对亚甲基蓝的吸附过程为吸热反应。水热碳对亚甲基蓝吸附的吉布斯自由能?G在-1.94kJ/mol和-0.34kJ/mol之间,说明水热碳对亚甲基蓝的吸附过程是自发吸热过程。水热碳对亚甲基蓝染料的吸附机理为:氢键作用、静电作用和电子供体受体作用,其中水热碳表面氢键作用和电子供体受体相互作用为吸附作用主要机制。(4)利用水热碳处理含Pb(Ⅱ)重金属废水,研究结果表明:吸附在240 min吸附反应基本达到平衡。pH值在2-7范围,吸附量先增加后减小,在pH=6时,吸附效果达到最佳。Langmuir可以很好地描述Pb(Ⅱ)的吸附过程,Pb(Ⅱ)的Langmuir单分子层最大饱和吸附量为49.58 mg/g。准二级动力学能够更好地用于描述水热碳吸附Pb(Ⅱ)的动力学实验数据。根据热力学方程对水热碳吸附Pb(Ⅱ)热力学吸附数据进行拟合,结果说明水热碳对Pb(Ⅱ)的吸附过程为吸热反应;水热碳对Pb(Ⅱ)吸附的吉布斯自由能?G在-1.45 kJ/mol和-0.99 kJ/mol之间,说明水热碳对Pb(Ⅱ)的吸附过程是自发进行;Pb(Ⅱ)吸附的主要机理是化学吸附,主要包括静电引力、离子交换和表面络合作用。(5)利用水热碳处理含Cu(Ⅱ)重金属废水,研究结果表明:吸附在240 min吸附反应基本达到平衡。pH值在2-7范围,吸附量先增加后减小,在pH=6时,吸附效果达到最佳。Langmuir可以很好地描述Cu(Ⅱ)的吸附过程,Cu(Ⅱ)的Langmuir单分子层最大饱和吸附量为34.72 mg/g。准二级动力学能够更好地用于描述水热碳吸附Cu(Ⅱ)的动力学实验数据。根据热力学方程对水热碳吸附Cu(Ⅱ)热力学吸附数据进行拟合,结果说明水热碳对Cu(Ⅱ)的吸附过程为吸热反应;水热碳对Cu(Ⅱ)吸附的吉布斯自由能?G在-1.67 kJ/mol和-0.57 kJ/mol之间,说明水热碳对Cu(Ⅱ)的吸附过程是自发进行。
【学位授予单位】：安徽农业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X703
【图文】：

第一章 文献综述1.1 国内外玉米芯资源化利用现状1.1.1 玉米芯产量玉米是世界上年总产量和播种面积仅次于水稻、小麦的农作物，从南美纬 40°）到欧洲（北纬 58°）都有播种，几乎每个月世界各地都有玉米成熟[1, 2世界主要种植生产玉米国家为美国、中国、巴西、墨西哥、乌克兰、阿根廷其中各国生产玉米分布图如图 1-1 所示。玉米芯作为玉米加工后的副产物，玉米芯中纤维素占比为 32 %～36 %、维素占比为 35 %～40 %、另外木质素占比为 1 7%～20 %，以及 1.2 %～1.8 %分构成[3, 4]。玉米芯年产量大概在 6 000 万 t 左右对照 2015 年玉米年产量换在我国农村，玉米芯没有进行有效的资源化利用，玉米芯随处乱扔的现象非重。其中，有的被当作垃圾自行腐烂肥田，有的被直接进行露天焚烧处理，境造成影响和资源的极大浪费[5]。因此，如何有效对废弃物玉米芯进行合理利无害处理就尤为重要。

二是由于玉米芯深加工领域不断扩大，使得玉米芯废弃物得到了充分的利用，可制得糠醛、木糖、纤维素乙醇、低聚木糖和木糖醇等各种化工产品。三是通过粉碎、蒸煮、发酵、蒸馏等工艺对玉米芯进行加工酿造白酒。四是玉米芯中含有一定的活性基团（如氨基、羟基和含氧基等），可通过物理和化学碳化方法[6-10]来处理，包括酸化、交联和聚合等，很大程度上提高其对重金属污染废水的吸附性能。

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本文编号：2724905