细颗粒物化学组成及其对前体物排放响应的数值模拟研究

发布时间：2020-06-27 05:36

【摘要】：我国面临着严重的细颗粒物(PM2.5)污染问题,而PM2.5由复杂的化学组分构成,需根据不同组分的理化特征和形成机制制定科学有效的控制策略。本研究旨在探索对PM2.5化学组成、特别是有机气溶胶(OA)进行数值模拟的有效方法,并在此基础上建立城市群地区PM2.5及其组分浓度与大气污染排放之间的快速响应关系,为PM2.5控制决策提供理论与技术支持。研究利用二维挥发性区间(2D-VBS)箱式模型对有机气溶胶多级氧化实验进行了模拟,根据模拟结果提出了用于三维数值模拟的2D-VBS参数化方案。以此为基础建立了CMAQ/2D-VBS三维空气质量模拟系统,利用外场观测数据验证了模拟系统的可靠性。开发了拓展的响应表面模型(ERSM),利用ERSM技术建立了长三角地区PM2.5及其组分浓度与多区域、多部门、多污染物排放量之间的非线性响应关系,解析了PM2.5及其组分的来源,并开展了PM2.5污染控制情景分析。根据烟雾箱实验的模拟结果,研究提出对传统二次有机气溶胶(SOA)前体物的第一级氧化反应进行直接模拟,并采用三层不同设置的2D-VBS分别模拟人为源SOA的老化过程、自然源SOA的老化过程和一次有机气溶胶(POA)/中等挥发性有机物(IVOC)的多级氧化过程。基于这一设置建立的CMAQ/2D-VBS三维空气质量模拟系统显著改善了OA和SOA浓度的模拟结果,且对反映OA老化程度的氧碳比(O:C)的模拟值与多数站点的观测值吻合良好。CMAQ/2D-VBS模拟结果表明,有机气溶胶多级氧化过程可使中国东部平均OA和SOA浓度分别增加42%和10.6倍。人为源非甲烷挥发性有机物(NMVOC)、自然源NMVOC、POA和IVOC对中国东部OA浓度的贡献分别为8.7%、5.4%、40.2%和45.7%。研究建立的ERSM技术可靠性高,适用于PM2.5的多区域多污染物非线性来源解析。长三角地区PM2.5浓度对一次无机PM2.5排放最为敏感。在前体物中,一月份PM2.5浓度对氨(NH3)的排放最为敏感;八月份,PM2.5浓度对各类前体物排放均比较敏感。PM2.5对NH3和氮氧化物(NOX)排放的敏感性随减排率增大有明显增加。ERSM技术可用于重点区域PM2.5污染控制的快速决策。
【学位授予单位】：清华大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X513

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本文编号：2731394