典型胶体碳纳米材料对有机污染物环境行为的影响—天然有机质的作用

发布时间：2020-06-30 15:36

【摘要】：本论文在总结典型纳米碳材料(纳米碳管和富勒烯)吸附有机污染物的研究现状、分析研究的局限性和存在问题的基础上,从以往研究未引起重视的胶体纳米碳管与芳香有机污染物的吸附行为、规律和机制出发,以完善纳米碳材料吸附有机污染物的知识系统为目标,旨在考察天然有机质对芳香有机污染物与胶体纳米碳管吸附作用可能的影响机制,最终落脚于天然有机质对胶体富勒烯纳米颗粒在环境中的迁移能力、吸附有机污染物的机制及协助有机污染物运移能力的影响。论文选了两个体系来研究天然有机质对胶体纳米碳材料与有机污染物吸附作用机制的影响,进一步考察胶体纳米碳材料对有机污染物在环境中的迁移和归趋行为影响的过程中,天然有机质发挥的作用：其一,研究了天然有机质对胶体纳米碳材料与有机污染物吸附作用机制的影响；其二,研究了天然有机质对胶体纳米碳材料在环境多孔介质中的迁移性及协助有机污染物迁移能力的影响。 论文首先采用批试验的方法研究了菲,萘酚和萘胺在三种胶体态纳米碳管上的吸附,包括：稳定的氧化多壁纳米碳管悬浮液,腐殖酸修饰的氧化多壁纳米碳管胶体悬浮液以及表面活性剂十二烷基硫酸钠修饰的氧化多壁纳米碳管胶体悬浮液。三种胶体态氧化多壁纳米碳管对三种化合物有很强的吸附(Koc值比在天然有机质上的吸附要强几个数量级),有可能是很强的非疏水作用导致(π-π电子供受体作用和路易斯酸碱作用)。充分混合后,一定浓度的腐殖酸和表面活性剂会显著改变氧化多壁纳米碳管的聚集特性,形成单独分散的碳管,进而交叉成卷曲的网状结构。不过腐殖酸和表面活性剂修饰对吸附污染物的影响是双重的。腐殖酸／表面活性剂吸附在碳管上显著的减小了氧化多壁纳米碳管的表面积；另外,卷曲的网状结构使得吸附质分子能够同时和多根碳管作用。该部分研究最重要的发现是腐殖酸和表面活性剂类物质不但能促进胶体纳米碳颗粒的形成,还会影响这些胶体纳米碳颗粒吸附有机污染物。 接下来,论文选择了另一种在环境中具有很好迁移能力的胶体纳米材料——富勒烯纳米颗粒(nC60)作为研究对象,从考察不同天然有机质修饰方式及不同制备方法形成的nC60胶体形貌及理化性质的差别出发,通过批试验及微损耗固相微萃取技术研究了不同理化性质的nC60胶体对疏水性有机污染物四氯苯的吸附亲和力,又通过土壤柱实验研究了不同理化性质的nC60胶体在多孔介质中的迁移能力以及协助疏水性有机污染物多氯联苯运移能力的差异。结果发现,不同天然有机质修饰方式对不同制备方法得到的nC60胶体理化性质和形貌的影响不尽相同,对其与有机污染物吸附作用的影响,以及nC60胶体在多孔介质中的迁移行为、协助有机污染物迁移能力的影响都有很大差别,造成这些差别最根本的原因归结为nC60聚集体形成机制的不同和天然有机质包覆C60单体及影响C60单体聚集的方式和程度不同。该部分研究一个比较重要的环境的意义是在不同环境条件下形成的nC60对污染物的迁移和风险的影响可能截然不同。
【学位授予单位】：南开大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X132
【图文】：

图1. 1 sp2杂化碳材料的基本组成单元成员，它们由60,70,84或更多个碳原子组成，它是富勒稀家族中最小的富勒稀（图1.1是s意图）。质谱和X射线分析证明，C6Q的分子

助透析袋（用于吸附实验的透析袋宽3.5 cm)来分隔吸附态和游离态的污染物，实验装置的示意图见图2.1。具体操作如下先将透析袋剪成长约8 cm的小段，预处理一下（方法同2.2.2.2),戴手套取出一个，把透析袋一头用尼龙线系紧，用移液枪加入5 mL 0.001 M的NaCl电解液，将透析袋中的气泡尽量赶出后另一头也用尼龙线绑紧。取一个干净的40mLEPA瓶，将两头都绑好的透析袋放入，再加入胶体纳米碳管悬浮液，尽量加满不留顶空，用微量注射器将污染物打入，（打入时需要小心，尽量沿着瓶壁深入微量注射器，不要扎到透析袋）疗紧瓶盖。污染物浓度的设计

【共引文献】

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本文编号：2735493