富铀煤灰中铀的赋存特征及其回收技术研究

发布时间：2020-07-02 07:17

【摘要】：煤灰产量大,环境危害较大,富铀煤灰还可能造成严重的环境放射性污染,但其潜在经济价值高。本文以富铀煤灰中的放射性核素铀为主要研究对象,针对煤灰中铀的赋存形态和回收方法开展研究工作,提出并构建了一套实验室规模富铀煤灰中铀的回收工艺方法,为富铀煤灰资源化和无害化处理开辟了新道路。重点开展了铀赋存形态、回收技术方法建立与工艺技术参数获取、铀提取机理及灰堆周边环境等方面的研究,解决了煤灰放射性去除、有价值成分回收中的技术难点问题,实现了煤灰中铀的回收和放射性的分离。系统研究了煤灰灰堆所造成的环境污染情况,确定了当地土壤受到严重的重金属和放射性核素污染,环境土壤、植物等样品中重金属含量按照BaMnSbCrPbUCuNiCdCo的秩序递减,其中Ba、Mn、Sb的含量分别高达15492、2417和281 mg/kg。受污染土壤及煤灰中α放射性比活度为3000~5000 Bq/kg,β放射性比活度为11000~14000 Bq/kg。根据重金属伴生赋存关系确定Co、Mn、Ni呈显著正相关,据此可以判断其迁移转化规律并制定适宜的环境管理措施。煤灰中的铀主要分布于铁氧化物和残渣态中,分别占34.9%和59.1%。残渣态铀赋存于玻璃相及方石英相中,以Fe/Al/Si/O富集相为主。使用同步辐射分析方法分析并确定煤灰中的铀主要以UO_3、U_3O_8和UO_2形式存在,分别占12.1%、71.8%和18.7%,磁选后的富铁灰中铀以UO_2(91.9%)为主。根据煤灰中铀的赋存状态,建立了高效浸取回收铀及其它有价值组分的氯化钙焙烧-硝酸浸取技术方法。该方法不仅可针对性破解铀赋存的矿相,还可实现多组分的协同回收。优化固液比、焙烧温度、焙烧时间、浸取温度、浸取时间、酸度等关键工艺参数后,在物料质量比0.5:1,900℃焙烧2h,80℃浸取4h的条件下,铀的提取率大于99%,氧化铝的浸出率达93.21%,实现了铀和铝的同时回收。深入研究了煤灰资源化工艺过程中涉及的反应机理,确定了焙烧熟料中易溶于硝酸的钙铁榴石、钙长石、钙硅石、钙铝石和方石英等新物相。酸浸尾渣残留组分主要为无定型二氧化硅,可用作建材辅料。纯化回收的铀、铝可直接制备得到八氧化三铀与氧化铝产品。
【学位授予单位】：清华大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X591;TL212.5
【图文】：

技术路线图,技术路线

焙烧所产生的新物相。随后在焙烧和酸浸过程中对其进确定铀及其它有价值元素有效浸出的原理，考察铀在焙的转化，从而进一步了解铀能够高效浸出的机理。煤灰铀氯化钙焙烧回收关键参数确定中铀的浸出率考察氯化钙焙烧回收方法的关键参数。分析，在机理研究的基础上，对焙烧温度、焙烧时间、间等关键技术参数进行优化研究。分析经济、能耗、物害性等，确定氯化钙焙烧回收提取的的关键技术参数。最优方法进行技术经济分析，评价其可行性。对整套技术济效益分析、环境综合评价等进行分析，分别明确在原调试，系统运行和废物处理等各个环节的能量平衡、成济性，判断经济和环境综合收益，以优化整个工艺流程路线

示意图,地理位置,采样点,煤灰

植物 4水样 2765 矿区煤灰 3土壤 6植物 4水样 2马鹿坑林场煤灰 3土壤 6植物 4水样 2集的煤灰样品用粉碎机粉碎，混匀过筛后，105℃烘干 24h 至恒物样品先用自来水洗净，再用蒸馏水第二次冲洗，将根、茎、叶样品放入烘箱中 105℃杀青 30min 后，将温度降至 60-80℃，烘干磨碎。

【参考文献】