【摘要】：由于大气中的颗粒物与人类呼吸系统健康密切相关,且会引起空气能见度降低、生态环境破坏、全球气候变化等一系列环境问题,大气颗粒物污染已引起全球政府和公众的广泛关注。过去几十年中,大量研究集中在对颗粒粒径小于10μm(PM10)和小于2.5μm(PM2.5)的大气悬浮颗粒物的质量浓度研究上。最近,越来越多的研究发现,空气中许多更小的颗粒,如直径小于100nm的超细粒子(UFPs)会对人类健康产生比PM2.5和PM10更严重的不良影响。因为它们通常含有的微量元素或毒素,而且这些粒子具有较高的扩散系数,它们可以深入到人类的肺部肺泡,甚至进入到血液系统中。颗粒物粒径的大小对人类健康问题存在潜在伤害。除此之外,通过测量大气中颗粒物的数量浓度发现,包括室内和室外的空气中,超过90%的颗粒都是超细粒子。因此,人们生活在富含这止匕UFPs的空气中会增加患心脑肺功能疾病的风险。尽管越来越多的流行病学数据表明环境中的超细粒子与健康状况变差(如死亡率和发病率)之间有相关性,但是这不等于说超细粒子中的所有成份都对人体有害。目前有证据表明,含酸的超细粒子(AUFPs)的数量浓度与总死亡率、发病率以及呼吸类疾病入院人数紧密相关。除此之外,酸性颗粒物污染还对环境造成影响包括降低空气能见度、破坏环境和引起气候变化。因此,从UFPs的总数中区分出AUFPs的数量,量化AUFPs在空气中的数谱分布变得非常重要,可以为研究空气质量、流行病学和政策制定提供有用的数据。然而,到目前为止还没有可靠的技术可用来测量大气中AUFPs的数量浓度和粒径分布。基于以上原因本论文利用AUFPs的物理化学特性,研发了一套新的检测方法用于测量大气中AUFPs的数量浓度和粒径分布。主要研究内容和结果如下： (1)开发和改进了铁纳米薄膜探测器,系统研究了用探测器测量AUFPs数量和粒径的方法。通过实验生成标准硫酸(H2SO4)或硫酸氢铵(NH4HSO4)微滴和硫酸包覆的固体颗粒,将其通过高压静电沉积在探测器上,使得酸性粒子与探测器上的铁纳米薄膜发生反应生成反应的斑点。用原子力显微镜(AFM)来检测反应斑点的尺寸,从而确立酸性颗粒的直径与其形成反应点的大小之间的相关性。为了验证这种方法的可行性,我们在香港某郊区采样点实施了为期三个月的外场测试。结果表明,采用磁控溅射法制备的铁纳米薄膜探测器抵抗恶劣环境的性能强。同时将AFM扫描探测器而得到的总颗粒(酸性颗粒+非酸性颗粒)数量浓度结果与扫描迁移率粒度仪(SMPS)+冷凝粒子计数器(CPC)系统测得的结果作比较,发现二者数据相近(t-检验,p0.05)；AFM扫描探测器而测得的总颗粒的几何平均直径(GMD)为52.3±6.9nm,与SMPS+CPC测量的51.9±3.1nm也表现出很好的一致性。由于铁纳米薄膜探测器方法测得的总颗粒与商业化仪器测量的数据相近,我们有理由推断此方法测得的酸性颗粒数量也是可靠的,可以作为测量大气中的AUFPs数量浓度和粒径分布的有效工具。 (2)开发了一种扩散式采样器(DS),将铁纳米薄膜探测器放置其中用于有效地测量空气中AUFPs的数量浓度和粒径分布。设计的DS是由不锈钢制成,具有平坦和扁长的矩形通道(高1.0mm、宽50mm和长500mm)。铁纳米薄膜探测器被放置在采样器内部的矩形凹槽内用于检测酸性颗粒物,凹槽分别沿着通道的长度被设置在三个不同的位置。探测器暴露在空气中一段时间进行取样后,使用AFM对其表面进行扫描,辨别并读出探测器表面收集的AUFPs和非酸性超细粒子的数量。在取样前,颗粒在不同探测器位置上的扩散沉积效率必须先通过扩散理论计算和实验数据进行校准。校准实验发现：实验测量的DS的沉降效率要比理论值高；不同粒径颗粒的阶梯式沉降效率随着传输距离的增加而减小；颗粒的阶梯式沉降效率随流速增大而减小,呈负的幂指数关系。为了验证采样器的性能,我们在香港某城区采样点实施了为期一个月的外场测试,结果发现,DS+AFM测量的总颗粒数量浓度和粒径分布与SMPS+CPC测量的数据有很好的-致性。此外,我们发现在5.5-30nm粒径范围内的UFPs中,AUFPs占据最大百分比,平均达到65%,最小百分比(平均8%)则在100-200nm范围内。该结果显示在此香港城区大气中酸性颗粒物大多存在于超细小的粒径范围内,酸性颗粒较非酸性颗粒新鲜,可能属于刚排入大气中的颗粒物或二次新形成的颗粒物。 (3)考察了采样期间酸性颗粒物数量浓度升高的天数,研究浓度升高的原因和影响因素。结果发现,颗粒物浓度峰值出现在交通高峰时段(即08：00-09：00和17：00-18：00),和下午(11：00-16：00)时段。根据测量的臭氧(03)和计算的气态硫酸(H2SO4)的浓度表明,下午的浓度高值很可能是由光化学反应引起的新粒子形成(NPF)导致。这些NPF事件频频发生在清洁和干燥的天气条件下。NPF事件的发生与环境中强太阳辐射(SR),低的相对湿度(RH)和低冷凝汇(CS)有密切的关联。除了NPF事件中,我们也发现了4天核模态粒子突发事件,在这些事件中核模态颗粒(粒径小于10nm)的数量浓度急剧增加,但是没有像NPF事件那样生长到较大粒径的颗粒。这些突发事件通常伴随着高浓度的气态污染物,例如二氧化硫(S02),氮氧化物(N0x)和一氧化碳(C0)。从这些不同于NPF事件的特性表明,突发事件中这些核模态粒子的急剧升高并非由光化学反应引起的,可能是从当地的燃烧源直接排放的。
【学位授予单位】：武汉大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X831
【图文】：
切割时我们从背面切割晶片，确保没有污染或破坏了铁膜表面。切割完之后（如图2-2所示）沿切割线将整个晶片分成统一大小的探测器，并分别独立放置在样品盒的孔内（图2-3)，保证样品之间不会互相污染。样品盒同样置于干燥l#气环境卜-保存。17
后（如图2-2所示）沿切割线将整个晶片分成统一大小的探测器，并分别独立放置在样品盒的孔内（图2-3)，保证样品之间不会互相污染。样品盒同样置于干燥l#气环境卜-保存。17
38种空气动力学直径颗粒物在Grimm-SMPS里的穿透率。如见图2-4 (黑点）所示，我们实验结果进行了数据拟合，并跟GRIMM公司提供的理论曲线相比较，结果发现在15-5()nm颗粒物粒径范丨韦I内理论曲线与实验数18
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本文编号：
2746963
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