中国地区低对流层高层大气化学与长距离输送特征研究

发布时间：2020-07-13 11:32

【摘要】：了解低对流层高层空气(海拔约1000～4000米高度)的污染特征及其物理化学变化过程对于认识人类活动对区域甚至全球尺度大气环境的影响具有重要意义。本研究通过在我国西北瓦里关山、华北泰山以及华南衡山开展高山观测,在东北吉林、西北甘肃、华东山东、江苏等地开展飞机航测,对主要的大气污染物进行了测量,并利用多种统计方法和分析手段如大气光化学箱模型、气流轨迹分析和聚类分析等对实验数据进行分析,研究了我国典型地区低对流层高层空气的污染状况、时空变化特征及其相关的大气化学过程与长距离输送特征。基于观测实验所获得的第一手数据,本研究系统掌握了我国上述典型地区低对流层高层大气的污染水平与时空变化特征。作为我国的大气本底,瓦里关的大气污染物浓度普遍较低,但在某种条件下也可受到人为污染长距离输送的影响。主要污染物均呈现春季浓度高、夏季浓度低的季节变化特征和白天浓度低、夜间浓度高的日变化趋势。与之相比,泰山和衡山的大气污染物浓度则显著较高,明显受到了人为污染的影响。尤其是泰山,其主要一次污染物浓度高达瓦里关和部分欧美高山站点的几倍到几十倍,表明华北地区低对流层高层的空气污染已十分严重。受日间边界层发展以及山谷风的影响,泰山和衡山的主要污染物均呈现出下午浓度高、夜间浓度低的日变化特征。研究还发现我国东北吉林地区夏季的高空云水已明显酸化,样品的平均pH值约为4.93。硫酸根和硝酸根为主要的致酸离子,二者的当量比约为2.1。对比同步采集的高空云水和地面降水样品发现,云下冲刷过程可对该地区的降水酸度起到一定的中和作用。此外,通过对比本研究与PEM-WestB和TRACE-P飞机航测实验关于几种关键卤代烃的观测资料发现,1994-2007年间中国-西北太平洋地区自由对流层大气中CH3CCl3、CCl4和C2Cl4的浓度均呈现持续下降的趋势,说明我国加入《蒙特利尔公约》后所采取的控制措施已取得较好效果。通过后向气流轨迹聚类分析,本研究查明了瓦里关夏季大气来源的气候态长距离输送规律,并分析了其年际变化。发现瓦里关夏季来自东部的气流较多,气团在抵达前于低空经过了我国中、东部等人口密集、经济发达的地区；进一步研究发现这些气团具有较高的臭氧生成效率(7.7～11.3 ppbv/ppbv),因此我国东部地区人类活动排放的污染物向西长距离输送对瓦里关乃至整个青藏高原的大气臭氧(及其它微量成分)具有重要贡献。应用MCM光化学箱模式模拟了瓦里关的现场大气光化学反应过程,发现春、夏季的大气光化学反应均可导致03净生成,日间O3的平均生成速率分别约为0.30 ppbv/h和0.26 ppbv/h。HO2与NO反应是导致03化学生成的主要反应,而03的化学消耗则主要来自03的光解反应,其次为O3与自由基OH和HO2的反应。通过对大气总氮氧化物(NOy)及其主要组成物种(包括NO、N02、HN03、aerosol NO3和PAN)进行测量,本研究查明了瓦里关、泰山和衡山大气中反应性氮氧化物的组成特征。上述我国典型地区的大气反应性氮氧化物均主要以硝酸(盐)的形式存在,表明在我国特定的大气环境中氮氧化物的化学转化以参与无机反应生成硝酸(盐)为主。研究也发现上述地区的氮氧化物组成特征各不相同,反映了我国不同地区具有各自独特的大气化学过程。研究同时认识了泰山和衡山典型季节大气气溶胶NO3-的粒径分布特征：泰山春、夏季气溶胶NO3-均呈粗、细双模态分布,且粗、细粒子中的浓度基本相当,而衡山春季气溶胶NO3-主要分布于粗模态中。利用后向气流轨迹聚类分析,本研究还查明了泰山和衡山典型季节的大气长距离输送特征。春季泰山地区主要受到来自华北平原西部和北部地区污染物区域输送的影响；而夏季则主要受来自华北平原西南部以及鲁东胶东半岛地区污染物区域输送的影响。华东(包括华北平原和长三角)、珠三角以及衡山北部地区污染物的跨界传输是春季影响衡山地区大气污染的重要来源。此外,夏季华北地区污染物的跨界传输是导致在东北地区自由对流层内观测到严重污染个例的主要原因。本研究获得了我国东北、西北、华东和华北地区典型季节对流层低层二氧化硫(802)和颗粒物光散射系数(Bsp)的垂直分布廓线,也获得了东北地区对流层低层内多种非甲烷烃和卤代烃的垂直分布廓线。大部分组分均呈现地面浓度最高,随高度升高浓度逐渐降低的垂直分布特征。这些廓线将有助于对化学传输模式以及对大气成分卫星遥感产品的验证等。通过对比飞机航测结果与OMI边界层SO2反演产品,本研究初步评估了OMI卫星在我国开展8O2空间遥感的表现,发现OMI二级产品可以较好地区分不同地区的8O2污染状况,但在污染极为严重的山东济南地区,OMI反演产品明显低估了实际的SO2浓度。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：X51
【图文】：

参数图,区域图,高山站,全球大气

以研究人类活动对区域和全球背景大气的扰动并为各国政府决策提供科学支持。GAW的地面观测网设有28个全球性的大气本底站，其中有n个为高山站点(见图1一1;包括本研究中的瓦里关本底站，也是我国目前唯一的全球性大气本底站)，主要对大气中的关键微量气体、气溶胶、温室气体以及气象参数等进行长期连续测量，以建立上述参数在全球本底大气中的长期变化趋势。除上述例行监测以外，许多研究者还在部分高山站开展了一些具有针对性的大气化学强化观测研究，如 MaunaLoa的大气光化学实验MLoPEx(分为1958和1991/1992两期)[’5;’“]、Iz如a的对流层大气氧化性实验ocTA(1993)t’7]、Jungfraujoch的对流层大气实验F邢 ETEx(1996/1998)[’“]以及Mt.cimone的沙尘与对流层大气化学实验M创灯ROC(2000)[‘”]等等。图1一 1WMOGAW全球大气本底站(其中红色圆点为高山站点1984年，美国国家科学院(NAS)发起了全球对流层大气化学研究项目GTCP(Global伽 pospherieehemist巧pro盯am)，以研究全球大气的生物源、化学成分的全球分布和长距离输送以及对流层大气中污染物的化学转化、再分布及其清除等。作为主要的参与机构之一，美国太空总署(NASA)推出了全球对流层观测实验计划(GTE)

数据图,趋势图,中国统计,排放量

山东大学博士学位论文0:、CO、502、NOx以及vOCs等主要空气污染物的空间分布进行了测量[85外，wangGehui等还报道了在我国部分沿海和内陆地区针对有机气溶胶进航测的研究结果[86]。这些研究对于认识我国大气酸沉降和光化学污染形、气溶胶理化特性以及污染物三维空间分布等提供了宝贵的信息。

地区分布,站点,瓦里关,大气本底

江苏)的飞机航测。这些实验在我国上述几个地形条件、气候特征以及污染物排放强度各不相同的典型地区开展，有助于全面认识我国各个地区高层空气的污染状况及其大气化学与输送特征。图2一1所示为各野外实验的观测站点和地区分布，各实验所涉及的主要观测参数列于表2一1。 2.1.1瓦里关大气本底站观测瓦里关位于青海省境内，地处青藏高原东北部边缘，为一东北一西南走向的孤立山体。瓦里关中国大气本底基准观象台座落于该山山顶，地处东经100.900，北纬36.280，海拔3816米。该站建立于1994年，是世界气象组织(WMO)全球大气观测计划 (GlobalAtmosphericwatch)28个全球大气本底站之一，是我国唯一的全球性大气本底观测站

【参考文献】