环渤海西部地区大气中的PAHs污染
发布时间：2020-07-16 03:20
【摘要】： 大气中的多环芳烃(PAHs,polycyclic aromatic hydrocarbons)污染长期以来受到研究人员和政府部门的广泛关注。环渤海西部地区人口密集,工农业发达,PAHs排放密度较高。在本研究中,结合传统的主动采样技术和自行开发的被动采样技术,对该地区大气中的气相和颗粒相的PAHs污染特征进行了观测分析,同时通过收集降尘对大气PAHs的沉降进行估算,利用轨迹方法对研究区域大气PAHs传输特征进行了初步探讨。所观测物种为除萘以外的15种USEPA优控PAHs。 环渤海西部地区大气中PAHs浓度为:主动采样(24 h四次)54～1000 ng/m(3298±425 ng/m3)、被动采样(四季度)237～1500 ng/m3(752±337 ng/m3),高出欧美发达国家城市大气浓度数倍乃至一个数量级以上,是近年来世界上大气PAHs浓度水平最高的地区之一。与其他研究结果不同,环渤海西部地区大气PAHs浓度的城乡差别并不显著,城乡比值仅为1.24,而城乡样点的PAHs水平均高于背景点3～6倍。农村高浓度的大气PAHs主要是由农村地区煤/生物质的低效燃烧带来的高水平PAHs排放有关。 主动采样和被动采样结果所得PAHs的气固比例均小于2,低于世界温带其他地区报道(一般 4)。在大气PAHs的气固分配过程中,log KPM10与log pl0的线性回归斜率mr小于-1,此现象与其他研究报道(一般为-0.6～-1)不同,反映了分配中主导机制是元素碳的吸附作用而非有机碳的吸收作用。PAHs的气固分配对其在环境中的降解、沉降和传输等行为有重要影响。 比较各季节大气PAHs浓度可以发现,冬季浓度最高,秋季次之,而春夏季最低。气相PAHs的冬夏比值为2左右,主要与冬季煤和生物质较多的燃用有关,大气扩散条件也有一定影响;冬季颗粒相PAHs比夏季高一个量级左右,排放、大气扩散条件、温度降水的季节变化是影响颗粒相PAHs冬夏比值的重要因素。大气PAHs高值分布区主要集中在河北省东北和西南部,河北西北部和山东西北部普遍较低。PAHs的空间分布与局地排放强度、人口密度、GDP等参数有显著正相关关系。 选用特征比值FLA/(FLA+PYR)和IcdP/(IcdP+BghiP)进行判断,发现煤和生物质燃烧是本区域大气PAHs的主要来源,燃油源在非采暖期有一定贡献。利用USEPA的PMF模型将本区域PAHs来源归为工业煤/交通、秸秆、生活煤和薪柴/炼焦,相应的贡献率分别为16.7%、18.1%、24.0%、41.2%,解析结果与排放估算结果基本一致。 研究区域PAHs沉降通量为8.5±6.2μg/(m2.d),大于上世纪90年代初英国城市中观测结果。城市与农村站点的PAHs沉降通量无显著差别(比值为1.29),而高出背景点6倍左右,与大气PAHs浓度的城乡差别相似。中高分子量(FLA～BghiP)与低分子量PAHs(ACY～ANT)沉降通量的空间分布模式不同,前者与大气PAHs浓度的空间分布类似,而后者在河北西北部山区沉降通量较高。利用轨迹模型分析显示本区域PAHs大气输出的可能性在冬季最大。
【学位授予单位】：北京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：X51
【图文】：
博士论文：刘书臻 环渤海西部地区大夏季辛集、秋季吴桥的 PM10 样品在运输途中损毁，未能分析。3.2.3 被动大气样品与降尘采集近年来在京津地区的观测中发现大气颗粒物中存在严重的 PAHs 污染，外的 15 种优控 PAHs 在颗粒相中浓度甚至高于气相（Liu et al.，2007a，b；Wu et al.，2006b）。而欧美地区常用的被动采样器对颗粒相收集效率不确定（Shoeib and Harner，2002；Wania et al.，2003），故采用实验室自行开发的分相PAHs的被动采样器，该采样器分别利用PUF和GFF来采集大气中的气相如图 3-3 所示（Tao et al.，2007a）。组装前 PUF 用正己烷提取 8 小时以上瓶，GFF 打孔后 450°C 下焙烧 4 h 后保存在保干器中，罐体的其他金属组件采样器组装和回收后均保持密封，运输过程中避免倒置。每样点处按季节布设时，采样器通气孔向下，借助绳带、胶带等固定在支架上，若在楼顶0.4 m 以上；若在开阔地表，则在 1.5m 以上。原则上每样点均平行布设两
图 4-1 被动采样和主动采样所得气相和颗粒相 PAHs 谱分布据 Tao et al.，2007a。P7L 中包含的 7 种 PAHs 是气态 PAHs 的主要物种（> 90%，Hafner et al.，2005），故可用P7L 以表征气态 PAHs 浓度。在本区域内颗粒态 PAHs 中，FLO～BbF 8 种 PAHs 占总 PAHs（除NAPs 以外的 15 种 USEPA PAHs）的比例通常在 70%左右（Okuda et al.，2006；Wu et al.，2007），用 P8M/0.70 表征颗粒态 PAHs 的浓度。总 PAHs 浓度计为：TP = P7L+P8M/0.70 （4-3）4.1.2 被动结果验证Harner 等人总结了在半挥发性有机污染物区域调查领域中被动大气采样技术（passive airsampling，PAS）在近几年的发展，指出目前 PAS 所得结果与常规 Hi-VOL 技术相比其比例通常可以达到 2～3 以内（Harner et al.，2006）。近年来，有若干研究者对北京和天津地区大气中的 PAHs 水平进行了调查（Liu et al.，2007ab；Wu，et al.，2006；Okuda et al.，2006；Zhouet al.，2005）。Liu 等人（2007a，b）所得北京地区夏季和冬季气相 PAHs 浓度分别为 266 ng/m3和 472 ng/m3，本研究中 PAS 所得结果为 230 ng/m3和 700 ng/m3，二者的比值均小于 2。对于
91FX-1 FX-2图 8-1a 各季节前向轨迹聚类结果（春夏）黑色轨迹为每类轨迹的平均轨迹，灰色为该类轨迹所包括的各条轨迹长岛、Oki 岛、Gosan 站、Amami 岛和 Mikako 岛是东亚大陆大气输出的 5 个背景观测点位（Fenget al.，2007；Kaneyasu and Takada，2004；Lee et al.，2006a；Murano et al.，2000；）。
本文编号：2757448
【学位授予单位】：北京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：X51
【图文】：
博士论文：刘书臻 环渤海西部地区大夏季辛集、秋季吴桥的 PM10 样品在运输途中损毁，未能分析。3.2.3 被动大气样品与降尘采集近年来在京津地区的观测中发现大气颗粒物中存在严重的 PAHs 污染，外的 15 种优控 PAHs 在颗粒相中浓度甚至高于气相（Liu et al.，2007a，b；Wu et al.，2006b）。而欧美地区常用的被动采样器对颗粒相收集效率不确定（Shoeib and Harner，2002；Wania et al.，2003），故采用实验室自行开发的分相PAHs的被动采样器，该采样器分别利用PUF和GFF来采集大气中的气相如图 3-3 所示（Tao et al.，2007a）。组装前 PUF 用正己烷提取 8 小时以上瓶，GFF 打孔后 450°C 下焙烧 4 h 后保存在保干器中，罐体的其他金属组件采样器组装和回收后均保持密封，运输过程中避免倒置。每样点处按季节布设时，采样器通气孔向下，借助绳带、胶带等固定在支架上，若在楼顶0.4 m 以上；若在开阔地表，则在 1.5m 以上。原则上每样点均平行布设两
图 4-1 被动采样和主动采样所得气相和颗粒相 PAHs 谱分布据 Tao et al.，2007a。P7L 中包含的 7 种 PAHs 是气态 PAHs 的主要物种（> 90%，Hafner et al.，2005），故可用P7L 以表征气态 PAHs 浓度。在本区域内颗粒态 PAHs 中，FLO～BbF 8 种 PAHs 占总 PAHs（除NAPs 以外的 15 种 USEPA PAHs）的比例通常在 70%左右（Okuda et al.，2006；Wu et al.，2007），用 P8M/0.70 表征颗粒态 PAHs 的浓度。总 PAHs 浓度计为：TP = P7L+P8M/0.70 （4-3）4.1.2 被动结果验证Harner 等人总结了在半挥发性有机污染物区域调查领域中被动大气采样技术（passive airsampling，PAS）在近几年的发展，指出目前 PAS 所得结果与常规 Hi-VOL 技术相比其比例通常可以达到 2～3 以内（Harner et al.，2006）。近年来，有若干研究者对北京和天津地区大气中的 PAHs 水平进行了调查（Liu et al.，2007ab；Wu，et al.，2006；Okuda et al.，2006；Zhouet al.，2005）。Liu 等人（2007a，b）所得北京地区夏季和冬季气相 PAHs 浓度分别为 266 ng/m3和 472 ng/m3，本研究中 PAS 所得结果为 230 ng/m3和 700 ng/m3，二者的比值均小于 2。对于
91FX-1 FX-2图 8-1a 各季节前向轨迹聚类结果（春夏）黑色轨迹为每类轨迹的平均轨迹，灰色为该类轨迹所包括的各条轨迹长岛、Oki 岛、Gosan 站、Amami 岛和 Mikako 岛是东亚大陆大气输出的 5 个背景观测点位（Fenget al.，2007；Kaneyasu and Takada，2004；Lee et al.，2006a；Murano et al.，2000；）。
【引证文献】
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本文编号：2757448
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