海洋微生物调控的碳酸盐和硫酸盐的矿化机制研究

发布时间：2020-07-28 13:14

【摘要】：微生物与矿物之间的相互作用普遍存在于自然界中,在地质环境演化过程中发挥了重要作用。微生物能够参与到不同地质环境的多种成岩成矿过程中,即微生物矿化。微生物矿化可分为微生物控制矿化和微生物诱导矿化。目前认为微生物自身活动、细胞及其代谢产物是诱导矿物形成并影响矿化产物物相、形貌、结构及其元素组成的重要因素。然而,迄今为止,有关微生物在矿化过程所发挥的具体调控机制,目前了解仍不够全面。为此,在本论文中,利用微生物矿化和仿生矿化相结合的方法,从分子水平分别研究了海洋细菌Shewanella piezotolerans WP3和海洋放线菌Brevibacterium sp.FXJ8.1 28在碳酸盐和硫酸盐矿化过程中的调控机制。首先研究了海洋细菌Shewanella piezotolerans WP3在好氧培养下产生的细菌生物质对无序白云石形成的调控机制,揭示了无代谢活性的生物质上,高浓度高密度的羧基和磷酰基官能团能够促进无序白云石的形成。之后,研究了Shewanella piezotolerans WP3在不同生长阶段对钙镁碳酸盐矿化的影响,发现细菌在不同生长阶段能调控形成不同的矿化产物,认为不同生长阶段的细菌培养液中的溶液化学条件和细菌生长过程中分泌的代谢产物(特别是含羧基的低分子量有机质)是影响钙镁碳酸盐形貌和物相的关键因素。此外,除了钙镁碳酸盐矿物,我们还探究了海洋放线菌调控硫酸盐矿物重晶石沉淀的能力及其形成机制,发现海洋放线菌Brevibacterium sp.FXJ8.128能在低SO42-浓度的溶液中沉淀出重晶石,认为海洋放线菌对海洋重晶石的形成具有一定贡献。相关成果的取得,不仅有助于加深对微生物成因碳酸盐和硫酸盐矿化机制的理解,而且为研究地质记录中白云石和重晶石的形成提供重要信息,具有重要的地质学和环境学意义。本文的主要内容如下:1、由于微生物活动能参与低温白云石的形成,近年来白云石的微生物成因机制受到越来越多的关注,特别是厌氧微生物对白云石的调控作用。虽然在一些有氧高盐环境中观察到好氧微生物调控形成的钙镁碳酸盐和白云石,但是关于好氧微生物对白云石矿化的影响,目前相关信息仍较缺乏。为此,选择了一株中度嗜盐菌Shewanella piezotolerans WP3来研究好氧培养的细菌生物质对钙镁碳酸盐矿化的影响。通过一系列分离技术,从细菌培养液中分离出不同的生物质组分,并在CO2扩散体系下,研究不同生物质组分对钙镁碳酸盐矿化的影响。实验结果显示,在含有细菌细胞的溶液中(如未分离的细菌培养液和菌悬液)能够沉淀中无序白云石。进一步的实验发现,从细胞上分离出的裸细胞和紧密结合胞外聚合物是促进无序白云石形成的主要生物质组分。利用酸碱滴定和X射线光电子能谱(XPS)对裸细胞表面官能团水平的分析结果表明,裸细胞和紧密结合胞外聚合物上高浓度高密度的羧基和磷酰基基团可能是促进无序白云石矿化的关键因素。结合前人的野外观察,即在一些细菌活动不强烈或没有细菌代谢活动的沉积物中依然有白云石沉淀的发生,我们的实验结果指示着无代谢活性的细菌生物质依然能够促进无序白云石的形成。因此,研究结果不仅拓展了对微生物成因钙镁碳酸盐的认识,而且还有助于了解现代沉积环境和地质记录中白云石的形成机制。2、细菌作为生命体,其繁殖生长过程存在着一定的周期规律性。在不同生长阶段,细菌的菌体数目、繁殖速率、代谢活性、代谢产物,以及其周围生长环境中的某些物理化学参数均会发生改变。这些因素的变化可能会对其调控形成的钙镁碳酸盐矿物造成不同的影响,然而目前相关研究较为缺乏。为此,利用Shewanella piezotolerans WP3在模拟海水盐度0.58 M和Mg/Ca=5:1(Ca2+浓度为10mM)条件下,采用细菌矿化和仿生矿化相结合的方法,研究细菌不同生长阶段对钙镁碳酸盐矿化的影响。实验结果发现,细菌在不同生长阶段能调控形成不同的矿化产物,即适应期、增长期和稳定期的产物为纺锤状文石,而在最后的衰退期沉淀出的是镁含量20 mol%左右的枕状高镁方解石,说明细菌不同生长阶段对钙镁碳酸盐的形貌和物相有着不同的影响。根据细菌培养液中溶液组分和化学条件的变化,认为溶液过饱和度较低的前三个生长阶段培养液中Mg2+的存在会抑制方解石的成核生长而有利于文石的形成,但在最后的衰退期,由于细菌代谢活动所导致的溶液pH值的升高和C02的产生,使得培养液能够实现Mg/Ca为5的情况下方解石沉淀所需的瞬时过饱和度,克服Mg2+的抑制作用,沉淀出高镁方解石。进一步的仿生矿化实验表明细菌代谢产生的含羧基的低分子量有机质也能调控枕状高镁方解石的形成。因此,研究结果为微生物席中不同钙镁碳酸盐多相共存的成因提供一种新的解释。3、海洋重晶石通常出现的高生物生产力水域和沉积物中,并且认为微生物及其代谢活动在海洋重晶石的形成过程中扮演着重要角色。但作为海洋中广泛存在的微生物门类,海洋放线菌调控重晶石矿化的能力以及调控机制,目前仍不明确。为此,选择一株海洋放线菌Brevibacterium sp.FXJ8.1 28作为模式菌株,利用微生物矿化的方法,研究海洋放线菌调控重晶石形成的能力及其形成机制。实验结果显示,FXJ8.128能够调控生成微米尺度的球状重晶石。根据FESEM、EDX、XRD、TEM、HRTEM、SAED和同步辐射软X射线成像等分析结果,提出海洋放线菌调控的重晶石形成可能经历了以下过程:细胞表面磷酰基提供成核位点,吸附并聚集周围溶液中Ba2+,形成一种非晶富P前驱体;之后,放线菌代谢产生的S042-会逐渐替代前驱体中的PO43-,同时生成的产物会因细胞自我保护机制的存在从细胞表面剥落,最终在远离细胞的溶液中形成球状重晶石。实验结果指示海洋放线菌对海洋重晶石的形成具有一定贡献。此外,结合放线菌的起源时间和太古代时期低的海洋环境,实验结果表明海洋放线菌调控的重晶石的形成也可能出现在地球早期海洋环境中,为研究古代重晶石沉积的起源提供新的思路。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X141
【图文】：

微生物和矿物之间的相互作用几乎遍布于自然界的各个角落。微生物，大多逡逑简单定义为所有微尺度有机体，通常认为包括细菌（含蓝细菌）、真菌、小型藻逡逑类和原生动物，如图１．１。它们在地表环境中广泛存在，在沉积层所有的湿润表逡逑面、湖泊和海洋所有的深度范围，甚至在深达千米的沉积层内部区域，都能发现逡逑微生物存在的痕迹。这些微生物通常与周围地质环境中的矿物之间存在着相互作逡逑用的关系：一方面，地质环境中的矿物和岩石能够为微生物提供营养物质和生存逡逑栖息地，而微生物则会在生命活动过程中改变矿物的溶解性，从而影响到矿物的逡逑风化过程；另一方面，微生物细胞表面及其分泌的胞外聚合物所具有的特殊结构逡逑可以为矿物提供成核生长模板，促进矿物形成，也可以通过微生物自身的代谢活逡逑动，在细胞内或细胞外直接沉淀出矿物，这种微生物参与下的矿化过程则称为微逡逑生物矿化。微生物矿化作为微生物学和地球化学交叉的边缘学科，是以微生物及逡逑其代谢作用产生的物质成分为研宄对象

图１．３微生物控制细胞间矿化过程示意图（Ｗｅｉｎｅｒ邋ａｎｄ邋Ｄｏｖｅ，邋２００３）逡逑然而，不同于前两者，微生物控制的细胞内矿化则是一种区室ｃｏｍｐａｒｔｍｅｎｔａｔｉｏｎ）的矿化方式，即细胞通过对组成矿物的阳离子和阴离子浓高度控制，调节ｐＨ、ｐＣ０２和一些微量元素含量，在细胞内部利用有机基质成核模板，沉淀出具有特殊形貌的矿物（图１．４）。微生物控制细胞内矿化的单个晶体或聚集体可以留在体内，也可以排出体外。通常胞内形成矿物排外有两种方式：一是载有矿物的泡囊迁移至细胞膜附近，再由生物体的外排将泡囊挤出细胞；二是区室膜与细胞质膜相融合，从而使得区室内矿物由于膜的破裂而被排出体外（图１．４ａ）。而对于留在生物体内的矿化产物（图１．４ｂ）常都有着特定的生物功能，最常见的就是趋磁细菌体内的磁小体，即趋磁细其细胞体内通过微生物控制矿化，形成具有定向游动导航功能的磁小体，从够沿着磁场和氧浓度梯度方向进行迁移或运动（Ｂｌａｃｋｅｍｏｒｅ，１９７５）。逡逑５逡逑

ｏｒｇａｎｉｃ邋ｍａｔｒｉｘ逦ｏｒｇａｎｉｃ邋ｍａｔｒｉｘ逡逑图１．２微生物控制细胞外矿化过程示意图（Ｗｅｉｎｅｒ邋ａｎｄ邋Ｄｏｖｅ，邋２００３）逡逑．，”邋ｄ逦７Ｌ，邋ａｃｔｉｖｅ逡逑＾—逦ｐｕｍｐ，ｎＱ逡逑＾７邋ｐａｓｓｉｖｅ逡逑＼逦＇ｖ５逦＾邋ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ逡逑图１．３微生物控制细胞间矿化过程示意图（Ｗｅｉｎｅｒ邋ａｎｄ邋Ｄｏｖｅ，邋２００３）逡逑然而，不同于前两者，微生物控制的细胞内矿化则是一种区室化逡逑（ｃｏｍｐａｒｔｍｅｎｔａｔｉｏｎ）的矿化方式，即细胞通过对组成矿物的阳离子和阴离子浓度逡逑的高度控制，调节ｐＨ、ｐＣ０２和一些微量元素含量，在细胞内部利用有机基质作逡逑为成核模板

本文编号：2772929