沿面放电活性物质喷射氧化单质汞及其与催化协同作用的研究

发布时间：2020-07-30 06:42

【摘要】：汞是一种高毒性且易生物累积的燃煤烟气污染物之一,因此,燃煤烟气汞污染控制备受社会关注。与颗粒汞和汞化合物相比,单质汞难以被现有的污染控制装置去除,因此单质汞脱除成为燃煤烟气脱汞的关键。放电低温等离子体技术能够产生强氧化性的活性物质,将单质汞氧化为汞化合物,利用下游湿法脱硫系统脱除。然而,含汞烟气直接通过等离子体放电区域,放电过程中产生的高能电子与烟气中污染气体发生碰撞,减少活性物质的产生,导致能量利用率降低。此外,氧化大流量含汞烟气,等离子体反应器尺寸增大导致成本增加。针对目前等离子体处理含汞烟气存在的问题,本论文提出放电等离子体活性物质喷射氧化含汞烟气的方法,将放电反应器插入烟道内,干净的含氧气体通过沿面介质阻挡放电反应器,产生的活性物质喷射到烟气中,实现烟气中单质汞的高效氧化。该方法能够有效避免烟气中污染气体与高能电子发生碰撞,提高能量利用率,同时实现小体积放电反应器氧化大流量含汞烟气的目的。本文主要从活性物质喷射过程中单质汞的氧化特性和机理,活性物质喷射放大装置以及喷射体系与催化剂的协同作用等方面展开研究。主要工作及研究结果如下： 1.研究沿面放电活性物质喷射氧化燃煤烟气中单质汞的方法和机理。研究表明：活性物质喷射体系能够有效氧化烟气中单质汞,能量密度为3.9J L-1,单质汞的氧化率达到81.3%,能量利用率为20.7μgkJ-1；与含汞烟气直接通过沿面放电反应器比较,活性物质喷射体系提高了单质汞的氧化率和能量利用率,氧化率提高了8.2%,能量利用率大约高出6-7倍；长寿命活性物质(臭氧和激发态氮)氧化是净化含汞烟气的主要作用途径；结合理论和实验分析发现汞沉积物和气相中汞化合物主要以HgO形式存在。 2.研究运行参数对烟气中单质汞的氧化影响。研究表明：优化反应器结构参数和气体参数,单质汞的氧化率高达91.3%。增加等离子体反应器放电长度、高压电极线径和喷射气体流量,降低单质汞初始浓度和烟气温度能够提高单质汞氧化效率：烟气中含有H2O可促使O2+参与单质汞的氧化,有利于单质汞的氧化；烟气中NO与单质汞形成了臭氧的竞争反应,极大抑制了单质汞的氧化；烟气中HCl与活性物质反应产生-C1而显著促进了单质汞的氧化；在含有O2、H2O、SO2、NO和HC1的烟气中,发现HCl是引起单质汞氧化最主要的烟气组分。依据优化的运行参数设计制作四根沿面放电反应器并联的活性物质喷射放大装置,活性物质喷射放大装置可以有效氧化大流量含汞烟气。 3.为了提高活性物质喷射氧化单质汞的能量利用率,研究活性物质喷射体系与CeO2-WO3/TiO2(CeWTi)催化体系联合氧化燃煤烟气中单质汞。研究表明：能量密度为2.6J L-1,放电催化体系中单质汞的氧化率达到86.6%,能量利用率为32.9μg kJ-1,比无催化剂时能量利用率提高了14.8μg kJ-1,约高出0.8倍,单质汞的氧化率提高了39.9%；放电催化体系在温度80-350℃之间具有高效氧化单质汞的性能,拓宽了催化剂的温度窗口；H2O抑制了单质汞氧化,但是抑制作用较小；放电催化体系具有良好的抗硫性能,而且克服了活性物质喷射体系NO极大抑制单质汞氧化的问题；由于与单质汞竞争催化剂表面活性位点和活性氧,NH3抑制了单质汞氧化,然而,在NH3和NO两者共存时,抑制作用减弱。 综上所述,活性物质喷射及其与催化联合两种体系能够有效氧化烟气中单质汞和提高能量利用率,此外,活性物质喷射能够实现小体积反应器氧化大流量含汞烟气。因此,两种体系具有良好的应用前景。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：X701
【图文】：

图1.1 2005-2012年中国能源消费结构变化Figure 1.1 The structure change of China's energy consumption in 20国环境规划署在2003年发表的一份调查报告中指出，燃煤电厂源美国国会于1990年通过清洁大气法修正案(Clean Air Act

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本文编号：2775179