地下水中磺胺类抗生素降解菌及附载材料研究

发布时间：2020-09-02 20:33

　　随着抗生素的广泛及大量使用,其对水土生态环境和人类健康的影响受到关注。磺胺类抗生素是畜牧养殖业中广泛使用的广谱性抗菌剂,用于畜禽细菌传染病的预防和治疗,施用于动物后,大部分以原药或代谢物的形式经畜禽粪便、尿液排出,未经处置排放在环境中往往造成地表水土环境污染,进而通过淋滤进入地下水中,导致地下水污染,一定条件下产生携带抗性基因的有害微生物,危害生态环境和人类的健康。目前关于地下水环境中磺胺类抗生素的研究,主要集中在水土环境的监测、测试方法的建立、迁移转化机理等方面,磺胺类污染地下水控制与修复技术研究较少,且主要为利用物理和化学方法进行实验室内效果研究工作,特别是结合研究区,针对地下水中磺胺类抗生素降解菌及其附载材料效果研究甚少报道。本论文以国家十二五水专项课题为依托,选取了东北某畜禽养殖业发达的地区为研究区,针对东北地区地下水检出率较高的磺胺类抗生素——磺胺噻唑(Sulfathiazole,ST)、磺胺甲基嘧啶(Sulfamethyldiazine,SM)、磺胺二甲基嘧啶(Sulfamethazine,SM2)及磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,SMX),在研究区开展地下水污染调查和监测工作,分析研究区地下水中磺胺类抗生素及微生物种群空间分布特征,进行磺胺类抗生素土著降解菌的筛选,分析其降解效果、规律及影响因素,确定其降解特性;进一步选取磺胺类抗生素吸附材料,考察其吸附特性及固定化降解菌效果,结合微型柱开展磺胺类污染地下水动态去除效果实验,分析固定化降解菌后的复合降解-吸附型材料对磺胺类抗生素的去除效果及规律。研究成果为磺胺类抗生素污染地下水的控制与修复技术研发和应用提供重要科学依据。通过论文研究,主要取得以下成果:1、研究区内磺胺类污染地下水空间分布特征以点状为主,区域内地下水普遍含有SM,且在靠近第二松花江及场地南侧含量较高,分别为32.36ng/L和85.33ng/L;在场地西侧检出SM2,含量为133.59ng/L;SMX仅在江水底泥及部分采样点检出,而ST仅在江水底泥中检测出,含量为0.92ng/L。四种磺胺类抗生素GUS值均大于2.8,具有较高的淋溶迁移性。2、研究区地下水中微生物种群较为丰富,添加磺胺类抗生素考察地下中菌群变化,结果表明地下水中DNA含量由0.28ng/μL升高到12.6ng/μL,地下水中微生物结构发生了明显变化,原地下水中微生物种群丰富比高浓度磺胺类抗生素地下高一倍以上,原地下水中约占18.9%的Acinetobacer即不动杆菌属,在高浓度地下水中含量增加到99.7%,微生物种群结构单一化。3、从污染场地地下水样品中富集分离纯化,获得磺胺类抗生素土著降解菌Acinetobacer,菌落为圆形,呈黄色乳状,边缘光滑,直径约0.1cm,为革兰氏阴性菌,显微观察菌株为短杆状,单个长度约为120nm。生理生化特性实验结果表明:该菌不产过氧化氢酶及亚硝酸,不含丙酮酸脱羧酶,产尿素酶及硫化氢可发酵葡萄糖及水解淀粉;以四种磺胺类抗生素为唯一碳源,浓度为1.0g/L时,抑制该菌生长。4、在模拟地下水低温微环境条件下,开展以四种磺胺类抗生素为唯一碳源的降解实验,降解菌Acinetobacer生长规律为1-3d适应期,菌未见生长,第3d开始呈明显生长趋势,于第5d达到峰值,为对数生长期,之后进入稳定期。降解于第4d达到降解平衡,对ST、SM、SM2、SMX降解率分别为:99.85%、50.14%、42.00%、35.42%;添加辅助碳源葡萄糖、氮源酵母膏、Fe3+,可以促进菌株的生长且对四种磺胺类的降解也有促进作用。利用指数速率模型拟合分析降解动力学规律,结果表明:降解菌Acinetobacer降解四种磺胺类抗生素过程中,动力学规律存在一定的差异性,降解ST过程较为符合一级,其他三种较为符合零级动力学方程。5、从天然矿物、资源转化再利用和合成材料角度,采用火山渣、花生壳、合成材料作为降解菌Acinetobacer附载材料,进行吸附效果实验,结果表明:吸附效果花生壳㧐合成材料㧐火山渣,合成材料吸附速率较快,但是存在快速解析问题,综合考虑采用资源转化再利用材料花生壳作为降解菌Acinetobacer附载材料。火山渣、花生壳、合成材料吸附四种磺胺类抗生素效果,结果表明:火山渣对四种磺胺类抗生素的吸附率依次为28.36%(ST)、27.24%(SM)、29.32%(SM2)、31.14%(SMX),约在2h时可以达到吸附平衡;合成材料对四种磺胺类抗生素的吸附率依次为78.31%(ST)、12.77%(SM)、31.60%(SM2)、21.38%(SMX),吸附率在5min内达到最大值,但存在解析问题;花生壳对四种磺胺类抗生素的吸附率依次为72.81%(ST)、46.98%(SM)、45.08%(SM2)、32.84%(SMX),约在12h时可以达到吸附平衡,效果优于上述材料,且吸附性能稳定,吸附规律符合准二级动力学方程及Henry线性吸附模型,水化学因子Fe3+、Mn2+对介质吸附各抗生素均有明显促进效果;NO3-、SO42-对介质吸附磺胺类抗生素有明显的抑制作用;硬度对两种介质吸附磺胺类抗生素有促进作用。6、制备吸附-降解型复合材料,开展动态效果实验。降解菌Acinetobacer固定化到附载材料实验表明:花生壳更为适合作固定化材料,实验条件下:花生壳1.5g,接种量1-5%,固定时间36-48h时,四种磺胺类抗生素的去除率依次为89.69%(ST)、78.39%(SM)、71.38%(SM2)、88.55%(SMX);采用微型模拟柱进行动态吸附效果实验研究,结果表明:当进水流速为1m L/min时,吸附-降解型复合材料对磺胺类抗生素去除效果明显优于单一吸附材料。吸附-降解型复合材料对ST的去除率均最高,为90.00%以上,对SM的去除率在80.00%以上,对SM2和SMX,低浓度情况下去除效果更好,抗生素浓度为0.05mg/L时,去除率分别为64.25%和75.03%,而当浓度为5mg/L时去除率降低为31.75%和39.75%。7、采用扫描电镜(SEM)和红外光谱仪(IR),从微观角度分析作用机理,作用后介质表面孔隙被填充并有隆起;花生壳吸附磺胺类抗生素的过程中,有N-H、-CH3、-CH2-、C=O、C-H等化学键的参与;合成材料吸附磺胺类抗生素的过程中有C=CH2、C-H键发生了变化,但变化较小,可见在合成材料的吸附过程中主要为物理吸附。
【学位单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2017
【中图分类】：X523;X172

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