宁东煤气化细渣固相碱熔制备单一相A型沸石

发布时间：2020-10-08 16:37

　　以宁东煤气化细渣(CGS)为原料,采用固相碱熔方法制备单一相A型沸石,对固相碱熔过程中碱与煤气化细渣质量比(m(NaOH)/m(CGS))、固相碱熔温度、水热反应时间、水热反应温度、去离子水体积与起始反应混合物质量之比(简称液/固比,mL/g)等反应条件进行优化研究。采用X射线粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、比表面积分析(BET)等原位技术对由煤气化细渣合成的A型沸石进行表征。确定了固相、绿色合成制备单一相A型沸石的最佳条件。结果表明:当m(NaOH)/m(CGS)为1.2、固相碱熔温度为823 K、水热反应温度为353 K、水热反应时间为12 h、液/固比为4.5 mL/g时,所合成的A型沸石相对结晶度最高达到93.1%,其阳离子交换能力(CEC)为268.4 mmol/100 g,BET比表面积为61.1 m~2/g。
【部分图文】：

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(1)煤气化细渣固相碱熔制备A型沸石反应中m(NaOH)/m(CGS)是影响合成单一相A型沸石的重要因素,Na+对沸石合成中结晶和成核过程具有良好的促进作用,适当的固相碱熔m(NaOH)/m(CGS)可使煤气化细渣活化程度更高,硅铝酸盐更好地结晶成核,并且消耗较低的能源和水。(2)煤气化细渣固相碱熔制备单一相A型沸石的最佳条件为:m(NaOH)/m(CGS)=1.2;固相碱熔温度823 K;液/固比为4.5 mL/g;水热反应温度353 K,水热反应时间12 h。

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煤气化细渣、固相碱熔产物和合成A型沸石产物的XRD谱图如图1所示。可以看出,图1曲线(3)中出现的主要衍射峰为石英,其中的“馒头峰”说明该煤气化细渣中多数物质以玻璃态形式存在。在m(NaOH)/m(CGS)=1.2、固相碱熔温度823 K条件下所得固相碱熔产物的XRD谱图(见图1曲线(2))表明,固相碱熔除去煤气化细渣中残余未燃碳的同时,在碱的作用下煤气化细渣中的石英相转化为NaAlO2、Na2SiO3等可溶性的硅、铝酸盐,证明了固相碱熔可使煤气化细渣中的Si、Al得到活化。2.2 A型沸石合成条件的优化

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图2为不同固相碱熔温度下合成A型沸石样品的XRD谱图。可以看出,不同的固相碱熔温度,合成A型沸石的XRD衍射峰强度不同。在673 K下石英相的转化不完全,合成A型沸石的相对结晶度仅为30.03%。这可能是由于在较低反应温度下生成NaAlO2和Na2SiO3的量降低而形成的晶核位置更少。随着温度的升高,合成A型沸石的衍射峰强度增大,但在823 K与873 K时差异不大,说明温度的进一步升高,合成A型沸石的结晶度不会再发生显著变化。因此,选择823 K为合适的固相碱熔温度。2.2.2 水热反应温度对合成A型沸石的影响

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