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上海市区与崇明岛东滩湿地大气颗粒物污染特征研究

发布时间:2020-10-14 13:21
   本研究通过对上海市区以及崇明岛东滩湿地大气PM2.5和PM1o为期两年观测,比较两地PM2.5和PM10的质量浓度水平及化学性质,分析大气颗粒物来源,探讨全年典型污染期大气颗粒物特征,考察长江隧桥开通对东滩湿地大气环境的影响,讨论世博会期间排放控制措施对上海大气颗粒物及区域环境的影响。此外,对上海市大气颗粒物数浓度及粒径分布、化学组成及粒径分布进行研究,分析上海持续高污染期大气颗粒物数浓度粒径分布特征,阐明灰霾及光化学烟雾事件大气颗粒物数浓度、粒径分布及化学组成。以期探究东滩湿地大气颗粒物特征,全面揭示中国东部沿海城市上海大气颗粒物污染长期变化趋势和特征,为探讨城市群与湿地大气环境的相互影响提供有力支持。本论文主要成果如下:1.上海市区与东滩湿地大气PM2.5和PM1o的质量浓度、化学性质:(1)市区PM2.5和PM1o平均质量浓度分别为27.8和48.6μg/m3,分别为世界城市均值的2.53和1.35倍;东滩湿地PM2.5和PM10平均质量浓度分别为15.8和22.1 gg/m3,超出环境空气质量PM2.5一级标准。市区与东滩PM10质量浓度季节变化显著,基本呈现相同特征,即冬季春季秋季夏季。市区PM2.5浓度季节变化与PM10相同,东滩湿地PM2.5浓度季节变化与PM10略有不同。东滩湿地PM2.5/PM10值大于市区,以细颗粒物污染为主,PM2.5受市区影响较大。(2)市区水溶性离子浓度分别为PM10和PM2.5质量浓度的45.8%和56.6%,东滩湿地水溶性离子浓度分别为PM10和PM2.5质量浓度的55.1%和65.7%。市区水溶性离子浓度是东滩湿地的1.5-1.8倍。SO42-、NO3-、NH4+是最主要的三种离子,共占复旦PM2.5和PM1o总水溶性离子浓度的88.9%和80.9%,占东滩PM2.5和PM10总水溶性离子浓度的90.6%和85.7%。市区PM10中Ca2+和C1-浓度较高,PM2.5中Cl-和r的浓度较高;东滩PM1o和PM2.5中Na+与K+浓度较高,体现了海洋与生物质燃烧对东滩湿地离子成分的影响。不同季节东滩与复旦的离子粒径分布结果不同。(3)市区OC和EC浓度分别为PM1o质量浓度的16.3%和9.6%,分别为PM2.5质量浓度的21.2%和14.8%;东滩湿地OC和EC浓度分别为PM10质量浓度的15.1%和10.8%,分别为PM2.5质量浓度的20.4%和16.9%。碳质成分在细颗粒物分布较多,OC浓度远高于EC浓度,市区OC和EC浓度大于东滩湿地。不同季节东滩与复旦的OC和EC浓度粒径分布结果不同。东滩PM2.5和PM1o的OC/EC比值小于市区。2.上海市区与东滩湿地大气颗粒物来源分析:(1)基于长期采样获得的PM1o和PM2.5质量浓度与化学成分数据,计算得到市区Ca2+转换为dust和OC转换为POM的f和k值分别为0.10和1.3,东滩湿地的f和k值分别为0.05和1.4。化学质量闭合结果表明,市区PM1o中Dust贡献最大(30.0%),其次是POM(19.5%);PM2.5中POM贡献最大(23.6%),其次是S042-(22.2%)。东滩PM1o中Dust与SO42-的贡献最大(均为22.7%);PM2.5中S042-贡献最大(为27.5%),其次是POM(21.8%)。(2)观测期间5种后向轨迹类型(L、E、S、W、N)的比例分别为12.1%、20.3%、21.6%、6.3%、39.7%。东滩PM10和PM2.5化学成分的除dust外,总体表现为W和L类型化学成分浓度最高,呈现高污染特征;N类型的污染程度居中;E和S类型化学成分浓度最低,污染较小。市区PM10和PM2.5化学成分的除dust外,总体表现为W类型化学成分浓度最高、N和L轨迹类型交替高污染特征,与东滩湿地情况稍有不同。PM10与PM2.5中NH4+、NO3+、K+、Cl-比例最高的轨迹类型分别是L、W、L和N。PMlo中S042-比例最高的轨迹类型是S和L,PM2.5中SO42-比例最高的轨迹类型为L。东滩湿地OC和EC比例最高的轨迹类型是W和S,与市区稍有不同。(3)东滩PM2.5和PM1o的N03-/S042-值小于市区,主要是固定源的影响。收获季节PM2.5和PMl0的K+/OC值较高,生物质燃烧影响占主导。3.典型时期上海市区与东滩湿地大气颗粒物特征:(1)沙尘、生物质燃烧、灰霾和烟花爆竹集中燃放四种污染事件的PM2.5和PM10质量浓度为洁净天气的2至4倍。四种污染事件中,沙尘事件PM1o中Ca2+浓度最高、PM2.5/PM1o值最小;生物质燃烧事件PM1o与PM2.5中K+浓度最高;灰霾事件PM1o与PM2.5中总离子浓度最高,特别是SO42-、NO3-和NH4浓度;烟花爆竹集中燃放事件中C1-浓度和NO3-/SO42-的比值最高,且主要分布在粗颗粒中;生物质燃烧和灰霾事件碳质成分浓度最高。(2)上海长江隧桥开通车流量骤增对东滩PM1o和PM2.5中水溶性离子影响最大的是NH4+、NO3-、SO42-和C1-,其中PM2.5中NH4+、NO3-、SO42-和CI-分别比年同期增加了52.9%、22.3%、26.7%和25.5%,PM1o中NH4、N03-、S042-分别比年同期增加了24.8%、21.3%、12.7%,PM10中NO3-/SO42-值增加至0.95。人为污染行为对东滩湿地的大气颗粒物的特征影响大。(3)上海世博会期间大气颗粒物质量浓度均低于往年同期,东滩PM10和PM2.5中K+、NH4+、SO42-和Cl-浓度显著降低,复旦PM10和PM2.5中心和Ca2+浓度大幅降低。减排措施取得了有效结果,但区域传输对排放控制条件下的大气颗粒物污染具有较大影响。4.上海市大气颗粒物数浓度、化学组成及其粒径分布特征:(1)上海市大气颗粒物总数浓度年均值为1.12×104 cm-3,凝结核模态、埃根核模态、积聚模态颗粒物数浓度分别为1156 cm-3、7619 cm-3和2388 cm-3,颗粒物总表面积和总体积浓度分别为443 μm2/cm3和40 μm3/cm3。颗粒物总数浓度冬春秋夏,与总表面积和总体积浓度季节变化规律一致。(2)2013年12月持续高污染天气占整个月份的74.2%,粒径范围100 nm-1μm的颗粒物数浓度增加幅度与污染天气同步变化,特别是总表面积浓度和体积浓度在严重及重度污染期间大幅升高。(3)水溶性离子粒径分布主要集中在0.4-2.1μm的颗粒物中,浓度峰值出现在0.7-1.1μn。NO3的粒径分布在小于2.1μm和大于5.8μm都有峰值,Ca2+和Cl-浓度峰值在5.8-10μm,K+和Na+均匀分布在各粒径范围。5.上海市灰霾和光化学烟雾事件大气颗粒物数浓度、化学组成及粒径分布:2009年灰霾天数占42.7%,其中有32.1%是重度及中度灰霾,且主要分布在冬春季节。灰霾期间的大气颗粒物数浓度为1.70×104 cm-3,是清洁天气的2倍。灰霾事件颗粒物数浓度的最大增加在0.5-1μm和1-10μm粒径范围,分别是清洁天气的17.78和8.78倍。光化学烟雾事件颗粒物数浓度的最大增加在50-100nm和100-200nm粒径范围,分别是清洁天气的5.89和4.29倍。灰霾、光化学烟雾和清洁天气的颗粒物体积浓度分别为102、49和15μm3/cm3。仅占数浓度5%的粒径大于200 nm的颗粒物却贡献了体积浓度的90%,大于1μm的颗粒物对体积的贡献达50%。灰霾、光化学烟雾和清洁天气的颗粒物表面积浓度分别为949、649和206μm2/cm3。灰霾期间90%的表面积浓度来自于粒径大于100 nm的颗粒物。随着灰霾严重程度的增加,粒径小于50nm的颗粒物数浓度减小,50-200 nm和0.5-1μm的颗粒物数浓度增加。灰霾天气颗粒物数浓度日变化显示双模态特征。灰霾事件所有的可溶性离子浓度增加,其中NH4+、SO42-、NO3增加最多,其次是Na+、K+、Ca2+、Cl-。灰霾和光化学烟雾事件中离子的粒径分布特征完全不同。
【学位单位】:复旦大学
【学位级别】:博士
【学位年份】:2014
【中图分类】:X513
【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 大气颗粒物
    1.2 大气颗粒物特性
        1.2.1 质量浓度
        1.2.2 化学组成
        1.2.3 粒径分布
        1.2.4 大气颗粒物污染事件
    1.3 排放控制条件下的大气颗粒物特征
        1.3.1 北京奥运会期间
        1.3.2 上海世博会期间
    1.4 崇明岛东滩湿地大气环境
        1.4.1 东滩湿地生态环境价值
        1.4.2 东滩湿地的大气环境质量
    1.5 本论文主要研究内容及创新点
        1.5.1 主要内容
        1.5.2 主要创新点
第二章 实验及研究方法
    2.1 采样点设置及样品采集
        2.1.1 采样点
        2.1.2 滤膜样品采集
    2.2 样品分析方法
        2.2.1 质量浓度
        2.2.2 水溶性离子
        2.2.3 碳分析
    2.3 在线监测仪器
        2.3.1 宽范围粒径谱仪(WPS)
        2.3.2 痕量气体分析仪
        2.3.3 在线气溶胶及气体组分检测系统(MARGA)
    2.4 气象相关数据
        2.4.1 气象数据
        2.4.2 城市空气污染指数/质量指数
        2.4.3 NOAA HYSPLIT轨迹线模式
第三章 市区与东滩湿地大气颗粒物质量浓度变化特征
    3.1 浓度水平
    3.2 变化特征
        3.2.1 时间序列变化
        3.2.2 季节变化
2.5与PM10的关系'>    3.3 PM2.5与PM10的关系
2.5/PM10'>        3.3.1 PM2.5/PM10
  •         3.3.2 PM2.5与PM10线性关系
    2.5、PM10质量浓度比值'>    3.4 市区与东滩湿地PM2.5、PM10质量浓度比值
        3.5 本章小结
    第四章 市区与东滩湿地大气颗粒物水溶性离子特征
        4.1 浓度水平
        4.2 变化特征
            4.2.1 时间序列变化
            4.2.2 季节变化
        4.3 离子平衡(ION BALANCE)
        4.4 离子的粒径分布
        4.5 本章小结
    第五章 市区与东滩湿地大气颗粒物的有机碳和元素碳
        5.1 浓度水平
        5.2 变化特征
            5.2.1 时间序列变化
            5.2.2 季节变化
        5.3 OC与EC的关系及粒径分布
            5.3.1 OC-EC比值
            5.3.2 OC与EC浓度线性关系
            5.3.3 OC与EC浓度粒径分布
        5.4 本章小结
    第六章 市区与东滩湿地大气颗粒物的来源分析
        6.1 化学质量闭合(CHEMICAL MASS CLOSURE)
            6.1.1 Chemical Mass Closure方法介绍
    2.5和PM10化学质量闭合结果'>        6.1.2 PM2.5和PM10化学质量闭合结果
        6.2 后向轨迹法
            6.2.1 后向轨迹类型统计
            6.2.2 后向轨迹类型大气颗粒物化学组成
        6.3 比值法
        6.4 本章小结
    第七章 典型时期市区与东滩湿地大气颗粒物特征
        7.1 大气颗粒物污染事件期间
        7.2 上海长江隧桥开通后
        7.3 上海世博会期间大气颗粒物污染特征
            7.3.1 质量浓度
            7.3.2 离子浓度
            7.3.3 与气象条件的关系
        7.4 本章小结
    第八章 上海市大气颗粒物的数浓度、化学组成及粒径分布
        8.1 数浓度及粒径分布
            8.1.1 数浓度水平及变化特征
            8.1.2 持续高污染期大气颗粒物数浓度及粒径分布
        8.2 化学组成及粒径分布
            8.2.1 化学组成粒径分布特征
            8.2.2 数浓度与化学组成时间变化
        8.3 灰霾和光化学烟雾事件颗粒物数浓度、化学组成及粒径分布
            8.3.1 灰霾事件和臭氧浓度的统计分析
            8.3.2 灰霾和光化学烟雾颗粒物数浓度及粒径分布
            8.3.3 灰霾和光化学烟雾颗粒物化学组成及粒径分布
        8.4 本章小结
    第九章 结论与展望
        9.1 主要结论
        9.2 展望
    参考文献
    博士期间论文情况
    感谢基金支持
    致谢

    【参考文献】

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    本文编号:2840720

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