Fenton氧化和MAP化学沉淀工艺深度处理垃圾渗滤液

发布时间：2020-11-09 01:34

　　 卫生填埋方式会产生大量的垃圾渗滤液。由于垃圾渗滤液的成分极其复杂,含有大量的重金属离子和难生物降解的有机物,是一种有毒有害的高浓度有机废水,而且垃圾渗滤液的水质水量受多种因素影响,变化很大,因此仅采用单个的生物处理工艺技术很难实现垃圾渗滤液的达标排放。因此,要实现垃圾渗滤液处理达标排放的目的,必须经过深度处理。 首先研究了在联合工艺处理垃圾渗滤液中污染物组成的变化。通过对渗滤液中溶解性有机物质(DOM)的分离以及采用GC-MS联用仪对垃圾渗滤液中的有机微污染物的鉴定,以及对各工艺处理的渗滤液出水中金属离子组分的分离、鉴定和Visual MINTEQ模型拟合预测,结果表明,经过联合处理工艺,尽管出水水质达到国家一级排放标准,但最后出水中的总的金属离子浓度和无机阴离子浓度仍高于周围的水体环境。因此,渗滤液出水中的重金属和无机污染物仍是对环境造成污染的主要污染源,由此可能带来的环境风险不可忽视。 此外,着重研究探讨了Fenton反应过程中的氧化作用和混凝作用分别对以化学需氧量(COD)为代表的渗滤液总污染物浓度,以及渗滤液中分离出的腐殖酸为代表的单个污染物的去除特性。采用单因素实验和响应曲面优化设计实验(RSM),分析了试验影响因素,优化了反应条件。结果表明,渗滤液中腐殖酸的去除对整体污染物的去除具有决定性的作用。COD的变化曲线与腐殖酸的相似,但腐殖酸的去除率要高于COD大约30%。渗滤液中大部分的腐殖酸被Fenton试剂氧化降解为低分子的有机物而不是完全矿化生成CO2和水。Fenton的氧化作用对混凝去除作用有显著的影响。在一定的投量范围内,氧化和混凝作用分别与双氧水和Fe~(2+)投量呈线性关系。在较低的双氧水与Fe~(2+)摩尔比([H_2O_2]/[Fe~(2+)]3.0)条件下,Fe~(2+)投量对混凝作用有显著影响,而当[H_2O_2]/[Fe~(2+)]摩尔比过高,Fe~(2+)投量对混凝作用的影响不显著。氧化作用对混凝去除腐殖酸的作用影响很小。在低Fe~(2+)投量时,温度与氧化去除率成正比,但高Fe~(2+)投量时,温度对氧化作用影响不大。 在优化工艺的基础上,首先使用经典的羟氧自由基氧化腐殖酸的化学动力学模型描述Fenton氧化降解腐殖酸过程,同时采用新建的数学统计表观动力学模型探讨Fenton试剂有效处理难生化降解的反渗透浓缩渗滤液的动力学规律。结果表明,Fenton试剂投量、污染物初始浓度、初始pH值以及温度显著地影响Fenton氧化降解污染物的速率与氧化去除率。随着Fenton试剂投量的增大,双氧水和Fe~(2+)将会达到一个饱和的临界浓度状态。通过对模型的实验验证,表明模型与实验值吻合最好,能够从数学和化学的角度对Fenton氧化降解过程进行过程描述和工艺优化。 最后,采用响应曲面法(Response surface methodology,RSM)设计优化鸟粪石化学沉淀法对废水中氨氮去除的工艺参数,并在最佳工艺参数条件下,使用化学平衡软件Visual MINTEQ计算拟合磷酸铵镁平衡体系中Mg~(2+),NH_4~+-N和PO_4~(3-)-P各组分在不同pH条件下的分布变化及饱和指数(SI)的变化。实验和预测结果表明化学模型对MAP沉淀平衡体系拟合良好。本研究的pH范围内(8.0~11.0),在低浓度氨氮废水中,pH是显著的影响因素。而高浓度氨氮废水中,P/N摩尔比是主要的限制因素。在本实验研究范围内,能够使用化学平衡模型Visual MINTEQ预测人工模拟氨氮废水中通过磷酸铵镁沉淀而去除的NH_4~+-N;二次响应RSM模型能预测本实验研究的敞开体系中所有氨氮的去除,包括通过MAP沉淀和氨气挥发而去除的氨氮。
【学位单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2011
【中图分类】：X703
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 研究意义
    1.1 问题阐述
    1.2 课题来源
    1.3 研究目标和内容
        1.3.1 研究目标
        1.3.2 研究内容
        1.3.3 技术路线
    1.4 创新点
第二章 文献综述
    2.1 研究背景
        2.1.1 垃圾渗滤液的产生
        2.1.2 垃圾渗滤液的特点
        2.1.3 垃圾渗滤液的排放标准
        2.1.4 垃圾渗滤液的处理工艺
    2.2 Fenton 试剂处理垃圾渗滤液
        2.2.1 Fenton 试剂的发展历史
        2.2.2 Fenton 氧化工艺应用于污染物处理的优缺点
        2.2.3 Fenton 反应机理
        2.2.4 Fenton 工艺在渗滤液处理的应用
    2.3 MAP 化学沉淀法处理垃圾渗滤液
        2.3.1 MAP 化学沉淀法的发展历史
        2.3.2 MAP 化学沉淀处理工艺原理
        2.3.3 MAP 工艺处理垃圾渗滤液
    2.4 响应曲面法优化工艺设计
        2.4.1 RSM 试验设计和响应函数
        2.4.2 响应面法在垃圾渗滤液处理工艺设计中的应用
    2.5 MINTEQ 程序在环境化学上的应用
        2.5.1 理论基础
        2.5.2 研究内容
        2.5.3 MINTEQ 在垃圾渗滤液方面的应用
第三章 联合工艺处理垃圾渗滤液中污染物迁移变化
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 垃圾渗滤液的特性研究
        3.2.2 分析方法
        3.2.3 DOM 的分离方法
        3.2.4 物理尺寸分离方法
    3.3 化学模型
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 组合工艺的去除性能
        3.4.2 腐殖酸
        3.4.3 有机微污染物
        3.4.4 金属离子与无机阴离子
        3.4.5 金属组分的测量与预测
    3.5 本章小结
第四章 Fenton 氧化处理反渗透浓缩垃圾渗滤液
    4.1 引言
    4.2 材料与方法
        4.2.1 浓缩垃圾渗滤液
        4.2.2 实验方法
        4.2.3 腐殖酸的分离
        4.2.4 分析方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 浓缩液的水质特征
        4.3.2 反应时间的影响
        4.3.3 pH 值的影响
        4.3.4 双氧水投量
        4.3.5 亚铁离子的投量
20₂]/[Fe²⁺]摩尔比的影响'>        4.3.6 [H₂0₂]/[Fe²⁺]摩尔比的影响
        4.3.7 温度的影响
    4.4 本章小结
第五章 Fenton 试剂处理垃圾渗滤液条件优化与模型预测
    5.1 引言
    5.2 材料与方法
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 响应面法实验设计及模型建立
        5.3.2 总COD 去除率
        5.3.3 Fenton 过程中的氧化与混凝去除作用
        5.3.4 矿化度
        5.3.5 腐殖酸的去除
        5.3.6 Fenton 工艺中的污泥产生
        5.3.7 Fenton 处理反渗透浓缩垃圾渗滤液工艺的优化
    5.4 本章小结
第六章 Fenton 试剂氧化降解腐殖酸动力学
    6.1 引言
    6.2 实验
        6.2.1 试剂
        6.2.2 实验步骤
        6.2.3 分析
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 降解特性
        6.3.2 动力学模型
        6.3.3 新模型的验证
        6.3.4 动力学研究
    6.4 本章小结
第七章 Fenton 氧化降解垃圾渗滤液的数学模型分析
    7.1 引言
    7.2 实验部分
        7.2.1 材料
        7.2.2 分析方法
        7.2.3 实验步骤
    7.3 结果与讨论
        7.3.1 氧化降解特性
        7.3.2 Fenton 反应动力学模型
        7.3.3 两阶段动力学模型的实验验证
        7.3.4 动力学研究
    7.4 本章小结
第八章 模拟和优化MAP 沉淀法去除渗滤液中低浓度氨氮
    8.1 引言
    8.2 实验材料与方法
        8.2.1 材料
        8.2.2 实验的建立
    8.3 结果与讨论
        8.3.1 单因素实验及分析
        8.3.2 响应面法实验设计与分析
    8.4 本章小结
第九章 优化预测鸟粪石法去除废水中的氨氮
    9.1 引言
    9.2 模型
        9.2.1 数学统计模型
        9.2.2 化学平衡模型
    9.3 材料与方法
        9.3.1 实验的建立
        9.3.2 分析方法
    9.4 结果与讨论
        9.4.1 统计优化模型
        9.4.2 化学平衡模型
        9.4.3 模型验证
    9.5 本章小结
第十章 结论及对未来工作的建议
    10.1 结论
    10.2 对未来工作的建议
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件

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本文编号：2875677