尖晶石型钴基氧化物的制备及其对二溴甲烷的催化氧化研究
发布时间：2020-11-12 07:46
挥发性有机化合物(VOCs)作为重要前体物在复合型大气污染形成过程中起着重要的作用。催化氧化技术可在较低温度下将VOCs降解为CO_2和H_2O等无害物质,被认为是处理VOCs最具前景的技术。然而,针对含溴挥发性有机化合物(Br-VOCs),现有催化体系存在催化活性低、产物选择性低以及抗Br中毒能力差等问题。因此,开发能够高效降解Br-VOCs的催化剂是当务之急。尖晶石型钴氧化物作为一种廉价且环境友好的过渡金属氧化物材料对Br-VOCs的模型分子—二溴甲烷(CH_2Br_2)具有高效的催化氧化性能。然而,在利用尖晶石型钴氧化物催化氧化CH_2Br_2的过程中,尖晶石型钴氧化物普遍存在颗粒本身易团聚、CO_2选择性低以及抗Br中毒能力差等问题。针对这些问题,我们设计合成了一系列不同类型的尖晶石型钴氧化物材料,从材料设计的角度开发高效降解CH_2Br_2的催化剂,研究不同材料对CH_2Br_2的催化氧化性能,探究尖晶石型钴氧化物与CH_2Br_2之间的作用机制。本文取得的主要研究结果如下:1.以P25 TiO_2为载体合成了Co_3O_4/TiO_2负载型钴氧化物,并将其应用于CH_2Br_2的催化氧化过程,探究Co的负载量对其催化活性的影响。实验结果表明当Co的负载量为5wt%时,Co_3O_4/TiO_2的催化活性最高;动力学研究结果表明CH_2Br_2在CoTi-5(5wt%Co/TiO_2)上的反应级数是准一级,而O_2在CoTi-5上的反应级数是零级;甲酸基团和甲氧基团是CH_2Br_2在Co_3O_4/TiO_2上生成的主要中间产物,甲酸基团是最终产物CO和CO_2的前体物,而甲氧基团是副产物CH_3Br的前体物。2.以Mn为促进剂合成了Mn-Co/TiO_2负载型钴氧化物,用于解决Co_3O_4/TiO_2在使用过程中活性低以及抗Br中毒能力差的问题。实验结果表明当Mn/Co摩尔比值为1时,Mn-Co/TiO_2的催化活性最高;Mn的添加提高了Co_3O_4/TiO_2的稳定性,Mn(1)-Co/TiO_2在30小时内能持续保持较高的活性;CH_2Br_2在Mn-Co/TiO_2表面上生成的中间产物只有甲酸基团,并没有甲氧基团,因此,Mn-Co/TiO_2催化氧化CH_2Br_2的最终产物为CO_x、HBr和Br_2,不会生成其他含溴有机副产物;Mn-Co/TiO_2表面上存在一个氧化还原循环:Co~(2+)+Mn~(4+)?Co~(3+)+Mn~(3+),这个氧化还原循环降低了Mn与Co活性位之间的电子转移的能量,促进CH_2Br_2分子的吸附。3.以三种不同形貌(棒状、盘状、立方体)的CeO_2为载体合成了Co_3O_4/CeO_2负载型钴氧化物,探究CeO_2形貌对Co_3O_4/CeO_2催化氧化CH_2Br_2的性能影响。Co_3O_4/CeO_2-rod呈现出棒状的形貌,Co_3O_4/CeO_2-plate表现出盘状的形貌,而Co_3O_4/CeO_2-cube展现出立方体的形貌特征;对CH_2Br_2的催化实验结果表明CeO_2形貌对Co_3O_4/CeO_2的催化活性有着显著的影响,Co_3O_4/CeO_2-rod的催化活性高于Co_3O_4/CeO_2-plate,而Co_3O_4/CeO_2-cube的催化活性最低;Co_3O_4/CeO_2-rod表面上主要暴露{100}和{110}晶面,能形成高含量的Co~(3+)、更多的表面吸附氧及氧空位,同时,Co_3O_4和CeO_2-rod之间有很强的相互作用,提高了氧化还原能力;CH_2Br_2在CeO_2和Co_3O_4/CeO_2表面上生成的中间产物主要是甲酸基团和甲氧基团,Co_3O_4的存在不改变CH_2Br_2的反应路径,但可以加快中间产物的降解。4.以Ti为掺杂剂合成了一系列Ti-Co_3O_4二元复合型钴氧化物,探究Ti的掺杂对Co_3O_4的结构及性能的影响。实验结果表明Co_4Ti_1(Co/Ti=4)具有最高的催化活性;Ti在其中起到分散Co_3O_4颗粒的作用,增大材料的比表面积;Ti能够进入Co_3O_4的尖晶石结构中,形成Co-O-Ti固溶体,扭曲尖晶石结构,造成更多的缺陷位;Ti元素的掺杂能有效提高材料的表面酸性,促进CH_2Br_2分子的吸附。5.以Mn-Ti为掺杂剂合成了Co-Mn-Ti三元复合型钴氧化物,用以解决Co_3O_4在使用过程中活性低及CO_2选择性低的问题。实验结果表明Co-Mn-Ti具有最高的催化氧化CH_2Br_2的活性;Ti和Mn能够进入到Co_3O_4尖晶石结构中,扭曲晶体结构,形成Co-O-Mn-O-Ti固溶体;Mn元素的掺杂能进一步提高材料的比表面积、表面酸性以及氧化还原能力。6.特殊孔道结构的有序介孔Co_3O_4和传统Co_3O_4纳米颗粒分别通过硬模板剂法和共沉淀法进行合成,并将其用于研究CH_2Br_2与尖晶石型钴氧化物之间的作用机制。Co_3O_4-B呈现无序介孔孔道结构,Co_3O_4-S显示二维有序介孔孔道结构,而Co_3O_4-K展现出三维有序介孔孔道结构特征;对CH_2Br_2的催化实验结果表明Co_3O_4的孔道结构对CH_2Br_2的氧化有着显著的影响,Co_3O_4-K和Co_3O_4-S的催化性能明显优于Co_3O_4-B;Co_3O_4降解CH_2Br_2的产物主要是CO、CO_2、HBr、Br_2和H_2O,并没有其他含溴有机副产物生成,且Co_3O_4-K和Co_3O_4-S有更高的CO_2和Br_2选择性;Co_3O_4能表现出良好的稳定性,在30小时内CH_2Br_2的转化率基本保持不变;甲酸基团是Co_3O_4催化氧化CH_2Br_2过程中生成的主要中间产物,Co_3O_4的孔道结构不改变CH_2Br_2的反应路径;Co_3O_4催化氧化CH_2Br_2的反应机理:Co_3O_4表面上CH_2Br_2的吸附和C-Br键的断裂,以及Br物种的脱附和中间产物的深度氧化。本文制备出的负载型钴氧化物(Co_3O_4/TiO_2、Mn-Co/TiO_2、Co_3O_4/CeO_2)、复合型钴氧化物(Ti-Co_3O_4、Co-Mn-Ti)以及特殊孔道结构的钴氧化物(有序介孔Co_3O_4)分别具有高效催化氧化CH_2Br_2的性能,为未来新型尖晶石型钴基氧化物的设计和合成提供了新思路,为Br-VOCs的排放控制奠定了理论基础。
【学位单位】：上海交通大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X701;TQ426
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 挥发性有机化合物
1.1.1 挥发性有机化合物的定义
1.1.2 挥发性有机化合物的来源与危害
1.1.3 挥发性有机化合物的处理技术
1.2 含卤挥发性有机化合物的概述
1.3 催化氧化含卤挥发性有机化合物的催化剂研究进展
1.3.1 负载型贵金属催化剂
1.3.2 金属氧化物催化剂
1.3.3 分子筛催化剂
1.3.4 钙钛矿型催化剂
1.4 含卤挥发性有机化合物的催化氧化机理研究
1.5 钴基氧化物研究进展
1.5.1 尖晶石结构
3O4的主要类型'> 1.5.2 Co3O4的主要类型
3O4在环境催化领域的应用'> 1.5.3 Co3O4在环境催化领域的应用
3O4催化氧化含卤挥发性有机物的研究进展'> 1.5.4 Co3O4催化氧化含卤挥发性有机物的研究进展
1.6 选题的目的、意义及主要研究内容
1.6.1 选题的目的及意义
1.6.2 主要研究内容
1.6.3 技术路线图
第二章 实验材料与方法
2.1 实验试剂与仪器
2.1.1 主要化学试剂和实验材料
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂的制备方法
2.3 催化剂的主要表征手段
2.3.1 X射线衍射（XRD）
2.3.2 拉曼光谱（Raman）
2.3.3 比表面积及孔特征分析（BET）
2.3.4 透射电子显微镜（TEM）
2.3.5 X射线光电子能谱（XPS）
2.3.6 电感耦合等离子体光谱仪（ICP）
2-TPR）'> 2.3.7 氢气-程序升温还原（H2-TPR）
3-TPD）'> 2.3.8 氨气-程序升温脱附（NH3-TPD）
2.3.9 原位红外实验（in-situ DRIFT）
2.4 催化剂的性能评价
2.4.1 催化性能评价装置及流程
2.4.2 催化剂的催化氧化性能评价
2负载型钴氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究'>第三章 TiO2负载型钴氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究
3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2的制备及催化性能评价'> 3.1 Co3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2的制备及催化性能评价
3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2的制备'> 3.1.1 Co3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2的制备
3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2对CH2Br2的催化氧化性能评价'> 3.1.2 Co3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2对CH2Br2的催化氧化性能评价
3.1.3 动力学研究
3O4/TiO2对CH2Br2的催化氧化'> 3.2 Co3O4/TiO2对CH2Br2的催化氧化
3O4/TiO2的表征分析'> 3.2.1 Co3O4/TiO2的表征分析
3O4/TiO2的晶型结构分析-XRD'> 3.2.1.1 Co3O4/TiO2的晶型结构分析-XRD
3O4/TiO2的比表面积分析-BET'> 3.2.1.2 Co3O4/TiO2的比表面积分析-BET
3O4/TiO2的表面元素分析-XPS'> 3.2.1.3 Co3O4/TiO2的表面元素分析-XPS
3O4/TiO2的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 3.2.1.4 Co3O4/TiO2的氧化还原性能分析-H2-TPR
3O4/TiO2催化氧化CH2Br2的性能及机理分析'> 3.2.2 Co3O4/TiO2催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
3O4/TiO2对CH2Br2的催化氧化效果'> 3.2.2.1 Co3O4/TiO2对CH2Br2的催化氧化效果
3.2.2.2 反应产物分析
3O4/TiO2的稳定性'> 3.2.2.3 Co3O4/TiO2的稳定性
3.2.2.4 动力学研究
2Br2在Co3O4/TiO2上的反应机理分析'> 3.2.2.5 CH2Br2在Co3O4/TiO2上的反应机理分析
2对CH2Br2的催化氧化'> 3.3 Mn-Co/TiO2对CH2Br2的催化氧化
2对CH2Br2的催化氧化效果'> 3.3.1 Mn-Co/TiO2对CH2Br2的催化氧化效果
3.3.2 Mn-Co/TiO2的表征分析
2的晶型结构分析-XRD'> 3.3.2.1 Mn-Co/TiO2的晶型结构分析-XRD
2的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 3.3.2.2 Mn-Co/TiO2的氧化还原性能分析-H2-TPR
2的表面元素分析-XPS'> 3.3.2.3 Mn-Co/TiO2的表面元素分析-XPS
3.3.3 反应产物分析
2O或PX的影响'> 3.3.4 H2O或PX的影响
2的稳定性'> 3.3.5 Mn-Co/TiO2的稳定性
2Br2在Mn-Co/TiO2上的反应机理分析'> 3.3.6 CH2Br2在Mn-Co/TiO2上的反应机理分析
3.4 本章小结
3O4/CeO2对二溴甲烷的催化氧化研究'>第四章 不同形貌Co3O4/CeO2对二溴甲烷的催化氧化研究
3O4/CeO2的制备及催化性能评价'> 4.1 不同形貌Co3O4/CeO2的制备及催化性能评价
3O4/CeO2的制备'> 4.1.1 不同形貌Co3O4/CeO2的制备
3O4/CeO2对CH2Br2的催化氧化性能评价'> 4.1.2 不同形貌Co3O4/CeO2对CH2Br2的催化氧化性能评价
3O4/CeO2的表征分析'> 4.2 不同形貌Co3O4/CeO2的表征分析
3O4/CeO2的形貌分析-TEM'> 4.2.1 不同形貌Co3O4/CeO2的形貌分析-TEM
3O4/CeO2的晶型结构分析-XRD'> 4.2.2 不同形貌Co3O4/CeO2的晶型结构分析-XRD
3O4/CeO2的比表面积分析-BET'> 4.2.3 不同形貌Co3O4/CeO2的比表面积分析-BET
3O4/CeO2的分子结构分析-Raman'> 4.2.4 不同形貌Co3O4/CeO2的分子结构分析-Raman
3O4/CeO2的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 4.2.5 不同形貌Co3O4/CeO2的氧化还原性能分析-H2-TPR
3O4/CeO2的表面元素分析-XPS'> 4.2.6 不同形貌Co3O4/CeO2的表面元素分析-XPS
3O4/CeO2催化氧化CH2Br2的性能及机理分析'> 4.3 不同形貌Co3O4/CeO2催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
3O4/CeO2对CH2Br2的催化氧化效果'> 4.3.1 不同形貌Co3O4/CeO2对CH2Br2的催化氧化效果
4.3.2 反应产物分析
2O或PX的影响'> 4.3.3 H2O或PX的影响
3O4/CeO2的稳定性'> 4.3.4 不同形貌Co3O4/CeO2的稳定性
2Br2在Co3O4/CeO2上的反应机理分析'> 4.3.5 CH2Br2在Co3O4/CeO2上的反应机理分析
4.4 本章小结
3O4复合氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究'>第五章 Ti-Co3O4复合氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究
3O4复合氧化物的制备及催化性能评价'> 5.1 Ti-Co3O4复合氧化物的制备及催化性能评价
3O4复合氧化物的制备'> 5.1.1 Ti-Co3O4复合氧化物的制备
3O4复合氧化物对CH2Br2的催化氧化性能评价'> 5.1.2 Ti-Co3O4复合氧化物对CH2Br2的催化氧化性能评价
3O4复合氧化物的表征分析'> 5.2 Ti-Co3O4复合氧化物的表征分析
3O4复合氧化物的晶型结构分析-XRD'> 5.2.1 Ti-Co3O4复合氧化物的晶型结构分析-XRD
3O4复合氧化物的比表面积分析-BET'> 5.2.2 Ti-Co3O4复合氧化物的比表面积分析-BET
3O4复合氧化物的分子结构分析-Raman'> 5.2.3 Ti-Co3O4复合氧化物的分子结构分析-Raman
3O4复合氧化物的形貌特征分析-TEM'> 5.2.4 Ti-Co3O4复合氧化物的形貌特征分析-TEM
3O4复合氧化物的表面元素分析-XPS'> 5.2.5 Ti-Co3O4复合氧化物的表面元素分析-XPS
3O4复合氧化物的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 5.2.6 Ti-Co3O4复合氧化物的氧化还原性能分析-H2-TPR
3O4复合氧化物的表面酸性分析-NH3-TPD'> 5.2.7 Ti-Co3O4复合氧化物的表面酸性分析-NH3-TPD
3O4复合氧化物催化氧化CH2Br2的性能及机理分析'> 5.3 Ti-Co3O4复合氧化物催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
3O4复合氧化物对CH2Br2的催化氧化效果'> 5.3.1 Ti-Co3O4复合氧化物对CH2Br2的催化氧化效果
5.3.2 反应产物分析
2O或PX的影响'> 5.3.3 H2O或PX的影响
3O4复合氧化物的稳定性'> 5.3.4 Ti-Co3O4复合氧化物的稳定性
2Br2在Ti-Co3O4复合氧化物上的反应机理分析'> 5.3.5 CH2Br2在Ti-Co3O4复合氧化物上的反应机理分析
5.4 本章小结
第六章 Co-Mn-Ti复合氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究
6.1 Co-Mn-Ti复合氧化物的制备及性能评价
6.1.1 Co-Mn-Ti复合氧化物的制备
2Br2的催化氧化性能评价'> 6.1.2 Co-Mn-Ti复合氧化物对CH2Br2的催化氧化性能评价
6.2 Co-Mn-Ti复合氧化物的表征分析
6.2.1 Co-Mn-Ti复合氧化物的晶型结构分析-XRD
6.2.2 Co-Mn-Ti复合氧化物的比表面积分析-BET
6.2.3 Co-Mn-Ti复合氧化物的分子结构分析-Raman
6.2.4 Co-Mn-Ti复合氧化物的表面元素分析-XPS
2-TPR'> 6.2.5 Co-Mn-Ti复合氧化物的氧化还原性能分析-H2-TPR
3-TPD'> 6.2.6 Co-Mn-Ti复合氧化物的表面酸性分析-NH3-TPD
2Br2的性能及机理分析'> 6.3 Co-Mn-Ti复合氧化物催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
2Br2的催化氧化效果'> 6.3.1 Co-Mn-Ti复合氧化物对CH2Br2的催化氧化效果
6.3.2 反应产物分析
2O或PX的影响'> 6.3.3 H2O或PX的影响
6.3.4 Co-Mn-Ti复合氧化物的稳定性
2Br2在Co-Mn-Ti复合氧化物上的反应机理分析'> 6.3.5 CH2Br2在Co-Mn-Ti复合氧化物上的反应机理分析
6.4 本章小结
3O4对二溴甲烷催化氧化的初步研究'>第七章 有序介孔Co3O4对二溴甲烷催化氧化的初步研究
3O4的制备及催化性能评价'> 7.1 有序介孔Co3O4的制备及催化性能评价
3O4的制备'> 7.1.1 有序介孔Co3O4的制备
3O4对CH2Br2的催化氧化性能评价'> 7.1.2 有序介孔Co3O4对CH2Br2的催化氧化性能评价
3O4的表征分析'> 7.2 有序介孔Co3O4的表征分析
3O4的晶型结构分析-XRD'> 7.2.1 有序介孔Co3O4的晶型结构分析-XRD
3O4的比表面积分析-BET'> 7.2.2 有序介孔Co3O4的比表面积分析-BET
3O4的形貌分析-TEM'> 7.2.3 有序介孔Co3O4的形貌分析-TEM
3O4的表面元素分析-XPS'> 7.2.4 有序介孔Co3O4的表面元素分析-XPS
3O4的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 7.2.5 有序介孔Co3O4的氧化还原性能分析-H2-TPR
3O4催化氧化CH2Br2的性能及机理分析'> 7.3 有序介孔Co3O4催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
3O4对CH2Br2的催化氧化效果'> 7.3.1 有序介孔Co3O4对CH2Br2的催化氧化效果
7.3.2 反应产物分析
2O或PX的影响'> 7.3.3 H2O或PX的影响
3O4的稳定性'> 7.3.4 有序介孔Co3O4的稳定性
2Br2在有序介孔Co3O4上的反应机理分析'> 7.3.5 CH2Br2在有序介孔Co3O4上的反应机理分析
7.4 本章小结
第八章 结论与展望
8.1 结论
8.2 创新点
8.3 展望
参考文献
致谢
攻读博士学位期间发表论文、专利及所获奖励
【参考文献】
本文编号：2880479
【学位单位】：上海交通大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X701;TQ426
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 挥发性有机化合物
1.1.1 挥发性有机化合物的定义
1.1.2 挥发性有机化合物的来源与危害
1.1.3 挥发性有机化合物的处理技术
1.2 含卤挥发性有机化合物的概述
1.3 催化氧化含卤挥发性有机化合物的催化剂研究进展
1.3.1 负载型贵金属催化剂
1.3.2 金属氧化物催化剂
1.3.3 分子筛催化剂
1.3.4 钙钛矿型催化剂
1.4 含卤挥发性有机化合物的催化氧化机理研究
1.5 钴基氧化物研究进展
1.5.1 尖晶石结构
3O4的主要类型'> 1.5.2 Co3O4的主要类型
3O4在环境催化领域的应用'> 1.5.3 Co3O4在环境催化领域的应用
3O4催化氧化含卤挥发性有机物的研究进展'> 1.5.4 Co3O4催化氧化含卤挥发性有机物的研究进展
1.6 选题的目的、意义及主要研究内容
1.6.1 选题的目的及意义
1.6.2 主要研究内容
1.6.3 技术路线图
第二章 实验材料与方法
2.1 实验试剂与仪器
2.1.1 主要化学试剂和实验材料
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂的制备方法
2.3 催化剂的主要表征手段
2.3.1 X射线衍射（XRD）
2.3.2 拉曼光谱（Raman）
2.3.3 比表面积及孔特征分析（BET）
2.3.4 透射电子显微镜（TEM）
2.3.5 X射线光电子能谱（XPS）
2.3.6 电感耦合等离子体光谱仪（ICP）
2-TPR）'> 2.3.7 氢气-程序升温还原（H2-TPR）
3-TPD）'> 2.3.8 氨气-程序升温脱附（NH3-TPD）
2.3.9 原位红外实验（in-situ DRIFT）
2.4 催化剂的性能评价
2.4.1 催化性能评价装置及流程
2.4.2 催化剂的催化氧化性能评价
2负载型钴氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究'>第三章 TiO2负载型钴氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究
3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2的制备及催化性能评价'> 3.1 Co3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2的制备及催化性能评价
3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2的制备'> 3.1.1 Co3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2的制备
3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2对CH2Br2的催化氧化性能评价'> 3.1.2 Co3O4/TiO2和Mn-Co/TiO2对CH2Br2的催化氧化性能评价
3.1.3 动力学研究
3O4/TiO2对CH2Br2的催化氧化'> 3.2 Co3O4/TiO2对CH2Br2的催化氧化
3O4/TiO2的表征分析'> 3.2.1 Co3O4/TiO2的表征分析
3O4/TiO2的晶型结构分析-XRD'> 3.2.1.1 Co3O4/TiO2的晶型结构分析-XRD
3O4/TiO2的比表面积分析-BET'> 3.2.1.2 Co3O4/TiO2的比表面积分析-BET
3O4/TiO2的表面元素分析-XPS'> 3.2.1.3 Co3O4/TiO2的表面元素分析-XPS
3O4/TiO2的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 3.2.1.4 Co3O4/TiO2的氧化还原性能分析-H2-TPR
3O4/TiO2催化氧化CH2Br2的性能及机理分析'> 3.2.2 Co3O4/TiO2催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
3O4/TiO2对CH2Br2的催化氧化效果'> 3.2.2.1 Co3O4/TiO2对CH2Br2的催化氧化效果
3.2.2.2 反应产物分析
3O4/TiO2的稳定性'> 3.2.2.3 Co3O4/TiO2的稳定性
3.2.2.4 动力学研究
2Br2在Co3O4/TiO2上的反应机理分析'> 3.2.2.5 CH2Br2在Co3O4/TiO2上的反应机理分析
2对CH2Br2的催化氧化'> 3.3 Mn-Co/TiO2对CH2Br2的催化氧化
2对CH2Br2的催化氧化效果'> 3.3.1 Mn-Co/TiO2对CH2Br2的催化氧化效果
3.3.2 Mn-Co/TiO2的表征分析
2的晶型结构分析-XRD'> 3.3.2.1 Mn-Co/TiO2的晶型结构分析-XRD
2的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 3.3.2.2 Mn-Co/TiO2的氧化还原性能分析-H2-TPR
2的表面元素分析-XPS'> 3.3.2.3 Mn-Co/TiO2的表面元素分析-XPS
3.3.3 反应产物分析
2O或PX的影响'> 3.3.4 H2O或PX的影响
2的稳定性'> 3.3.5 Mn-Co/TiO2的稳定性
2Br2在Mn-Co/TiO2上的反应机理分析'> 3.3.6 CH2Br2在Mn-Co/TiO2上的反应机理分析
3.4 本章小结
3O4/CeO2对二溴甲烷的催化氧化研究'>第四章 不同形貌Co3O4/CeO2对二溴甲烷的催化氧化研究
3O4/CeO2的制备及催化性能评价'> 4.1 不同形貌Co3O4/CeO2的制备及催化性能评价
3O4/CeO2的制备'> 4.1.1 不同形貌Co3O4/CeO2的制备
3O4/CeO2对CH2Br2的催化氧化性能评价'> 4.1.2 不同形貌Co3O4/CeO2对CH2Br2的催化氧化性能评价
3O4/CeO2的表征分析'> 4.2 不同形貌Co3O4/CeO2的表征分析
3O4/CeO2的形貌分析-TEM'> 4.2.1 不同形貌Co3O4/CeO2的形貌分析-TEM
3O4/CeO2的晶型结构分析-XRD'> 4.2.2 不同形貌Co3O4/CeO2的晶型结构分析-XRD
3O4/CeO2的比表面积分析-BET'> 4.2.3 不同形貌Co3O4/CeO2的比表面积分析-BET
3O4/CeO2的分子结构分析-Raman'> 4.2.4 不同形貌Co3O4/CeO2的分子结构分析-Raman
3O4/CeO2的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 4.2.5 不同形貌Co3O4/CeO2的氧化还原性能分析-H2-TPR
3O4/CeO2的表面元素分析-XPS'> 4.2.6 不同形貌Co3O4/CeO2的表面元素分析-XPS
3O4/CeO2催化氧化CH2Br2的性能及机理分析'> 4.3 不同形貌Co3O4/CeO2催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
3O4/CeO2对CH2Br2的催化氧化效果'> 4.3.1 不同形貌Co3O4/CeO2对CH2Br2的催化氧化效果
4.3.2 反应产物分析
2O或PX的影响'> 4.3.3 H2O或PX的影响
3O4/CeO2的稳定性'> 4.3.4 不同形貌Co3O4/CeO2的稳定性
2Br2在Co3O4/CeO2上的反应机理分析'> 4.3.5 CH2Br2在Co3O4/CeO2上的反应机理分析
4.4 本章小结
3O4复合氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究'>第五章 Ti-Co3O4复合氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究
3O4复合氧化物的制备及催化性能评价'> 5.1 Ti-Co3O4复合氧化物的制备及催化性能评价
3O4复合氧化物的制备'> 5.1.1 Ti-Co3O4复合氧化物的制备
3O4复合氧化物对CH2Br2的催化氧化性能评价'> 5.1.2 Ti-Co3O4复合氧化物对CH2Br2的催化氧化性能评价
3O4复合氧化物的表征分析'> 5.2 Ti-Co3O4复合氧化物的表征分析
3O4复合氧化物的晶型结构分析-XRD'> 5.2.1 Ti-Co3O4复合氧化物的晶型结构分析-XRD
3O4复合氧化物的比表面积分析-BET'> 5.2.2 Ti-Co3O4复合氧化物的比表面积分析-BET
3O4复合氧化物的分子结构分析-Raman'> 5.2.3 Ti-Co3O4复合氧化物的分子结构分析-Raman
3O4复合氧化物的形貌特征分析-TEM'> 5.2.4 Ti-Co3O4复合氧化物的形貌特征分析-TEM
3O4复合氧化物的表面元素分析-XPS'> 5.2.5 Ti-Co3O4复合氧化物的表面元素分析-XPS
3O4复合氧化物的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 5.2.6 Ti-Co3O4复合氧化物的氧化还原性能分析-H2-TPR
3O4复合氧化物的表面酸性分析-NH3-TPD'> 5.2.7 Ti-Co3O4复合氧化物的表面酸性分析-NH3-TPD
3O4复合氧化物催化氧化CH2Br2的性能及机理分析'> 5.3 Ti-Co3O4复合氧化物催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
3O4复合氧化物对CH2Br2的催化氧化效果'> 5.3.1 Ti-Co3O4复合氧化物对CH2Br2的催化氧化效果
5.3.2 反应产物分析
2O或PX的影响'> 5.3.3 H2O或PX的影响
3O4复合氧化物的稳定性'> 5.3.4 Ti-Co3O4复合氧化物的稳定性
2Br2在Ti-Co3O4复合氧化物上的反应机理分析'> 5.3.5 CH2Br2在Ti-Co3O4复合氧化物上的反应机理分析
5.4 本章小结
第六章 Co-Mn-Ti复合氧化物对二溴甲烷的催化氧化研究
6.1 Co-Mn-Ti复合氧化物的制备及性能评价
6.1.1 Co-Mn-Ti复合氧化物的制备
2Br2的催化氧化性能评价'> 6.1.2 Co-Mn-Ti复合氧化物对CH2Br2的催化氧化性能评价
6.2 Co-Mn-Ti复合氧化物的表征分析
6.2.1 Co-Mn-Ti复合氧化物的晶型结构分析-XRD
6.2.2 Co-Mn-Ti复合氧化物的比表面积分析-BET
6.2.3 Co-Mn-Ti复合氧化物的分子结构分析-Raman
6.2.4 Co-Mn-Ti复合氧化物的表面元素分析-XPS
2-TPR'> 6.2.5 Co-Mn-Ti复合氧化物的氧化还原性能分析-H2-TPR
3-TPD'> 6.2.6 Co-Mn-Ti复合氧化物的表面酸性分析-NH3-TPD
2Br2的性能及机理分析'> 6.3 Co-Mn-Ti复合氧化物催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
2Br2的催化氧化效果'> 6.3.1 Co-Mn-Ti复合氧化物对CH2Br2的催化氧化效果
6.3.2 反应产物分析
2O或PX的影响'> 6.3.3 H2O或PX的影响
6.3.4 Co-Mn-Ti复合氧化物的稳定性
2Br2在Co-Mn-Ti复合氧化物上的反应机理分析'> 6.3.5 CH2Br2在Co-Mn-Ti复合氧化物上的反应机理分析
6.4 本章小结
3O4对二溴甲烷催化氧化的初步研究'>第七章 有序介孔Co3O4对二溴甲烷催化氧化的初步研究
3O4的制备及催化性能评价'> 7.1 有序介孔Co3O4的制备及催化性能评价
3O4的制备'> 7.1.1 有序介孔Co3O4的制备
3O4对CH2Br2的催化氧化性能评价'> 7.1.2 有序介孔Co3O4对CH2Br2的催化氧化性能评价
3O4的表征分析'> 7.2 有序介孔Co3O4的表征分析
3O4的晶型结构分析-XRD'> 7.2.1 有序介孔Co3O4的晶型结构分析-XRD
3O4的比表面积分析-BET'> 7.2.2 有序介孔Co3O4的比表面积分析-BET
3O4的形貌分析-TEM'> 7.2.3 有序介孔Co3O4的形貌分析-TEM
3O4的表面元素分析-XPS'> 7.2.4 有序介孔Co3O4的表面元素分析-XPS
3O4的氧化还原性能分析-H2-TPR'> 7.2.5 有序介孔Co3O4的氧化还原性能分析-H2-TPR
3O4催化氧化CH2Br2的性能及机理分析'> 7.3 有序介孔Co3O4催化氧化CH2Br2的性能及机理分析
3O4对CH2Br2的催化氧化效果'> 7.3.1 有序介孔Co3O4对CH2Br2的催化氧化效果
7.3.2 反应产物分析
2O或PX的影响'> 7.3.3 H2O或PX的影响
3O4的稳定性'> 7.3.4 有序介孔Co3O4的稳定性
2Br2在有序介孔Co3O4上的反应机理分析'> 7.3.5 CH2Br2在有序介孔Co3O4上的反应机理分析
7.4 本章小结
第八章 结论与展望
8.1 结论
8.2 创新点
8.3 展望
参考文献
致谢
攻读博士学位期间发表论文、专利及所获奖励
【参考文献】
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本文编号：2880479
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