高浓度有毒有机废水微波辅助常压连续催化湿式氧化工艺研究

发布时间：2020-11-15 01:55

　　 本论文采用一种新的工艺:微波辅助催化湿式氧化,在微波辐照和常压条件下,以活性炭或炭载金属为催化剂,空气为氧源,固定床反应器中动态连续地处理废水中的优先控制污染物对硝基酚(PNP)和五氯酚(PCP);通过处理不同行业的实际高浓度有机废水来考察这种新工艺的实用可行性。 主要开展了以下几方面的工作: 首先为了消除活性炭或炭载金属催化剂吸附作用对目标物降解效果的影响,测定了PNP和PCP的吸附等温线,确定出实验过程中催化剂上目标物的预吸附量。 在活性炭固定床微波辅助催化湿式氧化实验中,考察了浓度从200～11000mg·L~(-1)的PNP溶液的处理情况,结果表明90%以上的PNP被降解;而且随着初始浓度的升高,反应出水浓度却保持不变,溶液中的PNP几乎被完全去除和矿化。通过考察微波功率、空气量、活性炭用量和进水流量等不同参数的影响作用得出反应最佳实验条件;最佳实验条件下长时间的连续运行发现,高温可使活性炭的微孔减少,从而使目标物的去除效率下降。邻硝基酚、苯酚、硝基苯、氢醌、苯醌和3-[对硝基酚基]-丙酸是PNP降解的主要中间产物,高温热解和氧化分解作用并存于PNP的降解过程中。电加热实验不能降解溶液中的PNP,炭化硅固定床对PNP的去除效果明显不如活性炭,活性炭的吸波性和吸附性在PNP的降解过程中起着重要作用。 应用微波能制备了炭载金属催化剂,表征发现,微波法制备的催化剂表面上金属颗粒分布均匀,其形貌尺寸和晶粒尺寸均小于传统浸渍法制备的金属颗粒形貌尺寸和晶粒尺寸。微波法制备炭载金属催化剂过程中不需要H_2还原,活性炭参与了金属的还原反应。 炭载金属催化剂微波辅助催化湿式氧化工艺可高效地降解和矿化溶液中的PNP和PCP。与活性炭相比,炭载金属催化剂表现出更高的去除效率和更好的实验稳定性。对PNP来说,金属的负载并没有改变PNP的降解反应历程,而只是加速了反应的进行;在PCP降解反应中,检测到脱氯和脱羟基的中间产物,高温热解和氧化反应同样并存
【学位单位】：大连理工大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2006
【中图分类】：X703
【部分图文】：

就恢旧嫩图.213新、旧活性炭的扫描电镜图Fi.g2.13SEMofvirglnGACandusedGAC图2.13中，左边两图为新碳放大100和1000倍的扫描电镜图，右边两图则为旧碳放大100和1000倍的扫描电镜图。从中可以看出，活性炭的表面在微波场中有明显的灼烧痕迹，而这些灼烧处的温度必然高于实测床层温度，在这些高温热点处，对硝基酚是很容易被氧化和分解的。.2.25电加热对比实验为考察微波加热与常规加热的区别，进行了电炉加热实验。电炉功率凡为660W，其它实验条件与图2.11中的相同，实验结果如图2。14所示。

其表面形貌如图2.13所示。就恢旧嫩图.213新、旧活性炭的扫描电镜图Fi.g2.13SEMofvirglnGACandusedGAC图2.13中，左边两图为新碳放大100和1000倍的扫描电镜图，右边两图则为旧碳放大100和1000倍的扫描电镜图。从中可以看出，活性炭的表面在微波场中有明显的灼烧痕迹，而这些灼烧处的温度必然高于实测床层温度，在这些高温热点处，对硝基酚是很容易被氧化和分解的。.2.25电加热对比实验为考察微波加热与常规加热的区别，进行了电炉加热实验。电炉功率凡为660W，其它实验条件与图2.11中的相同，实验结果如图2。14所示。

B:传统浸渍法图.53C川GAC催化剂的扫描电镜图Fi.g53SEMofC川GACac扭加st:Amciro，vvaemethod，:Bocnvnetion习加pr雌贝aotinmethod清楚地看到，在微波法制备的Cu/GAC催化剂表面，金属铜以大、小不等匀地分布在活性炭载体上，颗粒直径在.03一1.2脚之间;而在传统浸渍法C催化剂表面，金属铜颗粒的形状则不规则，且大小不一，粒径在.03一1.体上要大于微波法制备的金属铜粒径.在微波法锻烧过程中，活性炭载此时温度超过1200℃(大于铜的熔点1083℃)，铜盐或铜氧化物迅速高(活性炭参与了还原反应，见.53.1，2解释)，生成的金属铜被熔化，由，熔化的铜迅速凝结成球形颗粒而均匀分布于载体表面。传统浸渍法的锻不高，铜盐或铜氧化物的分解和还原在原位缓慢进行，不存在铜的熔化大小不一和不均匀分布推测与铜盐或铜氧化物在活性炭表面的分布不均匀与干燥阶段的热传导扩散也是相关联的。分析
【引证文献】

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1 孙勇;微波辅助低温低压湿式催化氧化处理高浓度有机废水的研究[D];大连理工大学;2008年

本文编号：2884196