几种功能化纳米材料对U(Ⅵ)的吸附行为研究
发布时间：2020-12-23 08:14
铀是核能利用过程（铀矿开采、铀浓缩、核燃料元件加工、核能发电、乏燃料后处理及放射性废物处置等）中的关键元素。U（Ⅵ）在环境中容易迁移、扩散进入生物圈,由于其化学毒性和放射性毒性,进入生物圈的铀将对生物和环境安全造成威胁。因此,从核能安全与环境保护的角度考虑,开发新型功能材料对于环境水体中铀的去除非常重要。本论文制备了四种功能化纳米材料,对其进行了详细的物理化学性质表征,研究了U（Ⅵ）在这些材料上的吸附行为,考察了pH、吸附剂浓度、离子强度、共存离子、温度等因素对功能化纳米材料吸附U（Ⅵ）的影响,运用Langmuir、Freundlich吸附模型,并借助光谱技术探讨了U（Ⅵ）在功能化纳米材料上的吸附机理。本论文取得的结果可为铀污染水体的净化修复提供依据,为核能可持续发展和核环境保护提供技术支持。主要研究成果如下:一、制备、表征了琥珀酸功能化纳米二氧化硅（SA@SiO2）,并考察了其对水体中U（Ⅵ）的吸附行为。与纳米二氧化硅相比较,SA@SiO2对U（Ⅵ）的吸附容量明显增强。采用批式法考察了环境影响因素（如pH、离子强度、吸附剂浓度、共存离子和温...
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：114 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
016年中国核能发电总量与非核能发电总量占总电量中的百分比Figure1-3Theproportionsofnon-nuclearandnuclearelectricityduring2016in
上的吸附可以阻止U(VI)在环境中的迁移。在长期处于铀污染的地质材料中，U(VI)的迁移受铁氧化物的共沉淀和环境中的细菌把U(VI)还原为难溶的U(IV)的影响（图1-8）[15]。图 1-8 铀与铁氧化物共沉淀示意图[15]Figure 1-8 The schematic of co-precipitation of uranium and iron oxide1.3.3 离子交换离子交换树脂去除工业用水中的重金属已经发展较成熟。其优点为树脂具有可再生性，而且交换选择性好。缺点是经济性差。一般离子交换吸附铀酰的机理为：Akyil等[16]研究了聚丙烯腈（PAN）、天然沸石、斜发沸石、合成沸石、沸石X复合材料作离子交换剂吸附U(VI)。考察pH、初始U(VI)、温度、接触时间对吸附行为的影响。Banerjee等[17]用低温共沉淀法制备出钒酸铈纳米材料（~ 25 nm球形纳米颗粒），研究了该材料对铀-233（4.82 MeV α）、镅-241（5.49 MeV α，60 keV γ）的离子交换去除效率，发现可在3小时内从酸性水相料液中完全去除。随pH增加去除容量增大而zeta电位减小、离子强度对去除效率没有显著影响。
真空旋蒸，去除乙醇，得到ABD-GD。称取0.0528 g 马来腈（DAMN量取 15 mL 乙醇，与 ABD-GD 在室温条件下，搅拌 3 小时，真空旋蒸，去除醇，得到 ABD-DAMN。称取 0.0673 g 盐酸羟胺、0.0673 g 碳酸钾，量取 1 mL 水9 mL 乙醇，在 50 mL 单口瓶中，与得到的 ABD-DAMN 在 80oC 下，回流 6 时，真空旋蒸，得到 AO[41]。其次，称取一定质量的步骤（2）合成的 Fe3O4@ZnO(DEG)，与上步反应到的 AO，在去离子水中超声 45 分钟，强磁铁分离，去离子水、乙醇洗涤，燥得到 Fe3O4@ZnO-AO(DEG)[92]。如图 3-2 所示。3.3 材料表征3.3.1 SEM & TEM比较沉淀法与水热法得到的 Fe3O4的表面形貌，由图 3-3 可知，沉淀法得的 Fe3O4（左图）的形貌几乎没有颗粒，而水热法得到的 Fe3O4（右图）具有好的球形结构。
【参考文献】：
期刊论文
[1]复合磁性纳米材料的制备及其吸附铀的性能研究[J]. 周智慧,李乐,张宗波,文艺,袁亚莉. 应用化工. 2016(02)
[2]磁性胺肟基功能化CMC对铀酰离子的吸附行为研究[J]. 高阳阳,袁亚莉,胡建邦,马丹丹,李玉慧,徐文慧. 应用化工. 2014(03)
[3]放射性核素在固-液界面上的吸附:模型及其应用[J]. 范桥辉,郭治军,吴王锁. 化学进展. 2011(07)
[4]The sorption mechanisms of Th(Ⅳ) on attapulgite[J]. PAN DuoQiang,FAN QiaoHui,DING KeFei,LI Ping,LU Yan,YU Tao,XU Jiang & WU WangSuo* Radiochemistry Laboratory,School of Nuclear Science and Technology,Lanzhou University,Lanzhou 730000,China. Science China(Chemistry). 2011(07)
博士论文
[1]一维铁基纳米材料的可控制备、结构表征及磁性研究[D]. 景盼盼.兰州大学 2016
[2]偕胺肟基纳米材料的合成及其对铀的吸附性能研究[D]. 赵英国.中国科学技术大学 2015
[3]Eu(Ⅲ)、Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)在铁氧化物及Np(V)在钠基膨润土上的吸附行为研究[D]. 李平.兰州大学 2015
[4]功能纳米复合材料的制备及其在核废水处理中的应用研究[D]. 徐铭泽.吉林大学 2014
[5]钛基和碳基核壳结构纳米材料的制备与应用研究[D]. 李伟.复旦大学 2013
[6]放射性核素60Co在固—液界面上的吸附研究[D]. 郭志强.兰州大学 2012
硕士论文
[1]U（Ⅵ）在功能化介孔SiO2上的吸附行为研究[D]. 朱璐.兰州大学 2016
[2]偕胺肟基功能化KIT-6、SBA-15吸附铀酰离子的研究[D]. 高馨梅.南京理工大学 2016
[3]SBA-15-PVC膜型吸附剂的制备及其对铀的吸附性能研究[D]. 高梦玮.中国海洋大学 2015
[4]偕胺肟化二氧化硅的制备及其吸附铀、铅的试验研究[D]. 陆森.南华大学 2015
[5]有机改性介孔二氧化硅对U(Ⅵ)的吸附行为研究[D]. 王豫陇.兰州大学 2014
[6]偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制备及其对铀的吸附性能研究[D]. 王兴慧.中国海洋大学 2013
[7]纳米磁性Fe3O4/TiO2复合体制备及在磁性纸中的应用[D]. 张洪鑫.华南理工大学 2013
[8]纳米二氧化钛水热法织物表面改性研究[D]. 朱红.西安工程大学 2012
[9]核壳型多级结构的制备及性能研究[D]. 刘虎.浙江理工大学 2012
[10]化学气相法合成CNT-TiO2复合材料[D]. 彭睿.天津大学 2012
本文编号：2933374
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：114 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
016年中国核能发电总量与非核能发电总量占总电量中的百分比Figure1-3Theproportionsofnon-nuclearandnuclearelectricityduring2016in
上的吸附可以阻止U(VI)在环境中的迁移。在长期处于铀污染的地质材料中，U(VI)的迁移受铁氧化物的共沉淀和环境中的细菌把U(VI)还原为难溶的U(IV)的影响（图1-8）[15]。图 1-8 铀与铁氧化物共沉淀示意图[15]Figure 1-8 The schematic of co-precipitation of uranium and iron oxide1.3.3 离子交换离子交换树脂去除工业用水中的重金属已经发展较成熟。其优点为树脂具有可再生性，而且交换选择性好。缺点是经济性差。一般离子交换吸附铀酰的机理为：Akyil等[16]研究了聚丙烯腈（PAN）、天然沸石、斜发沸石、合成沸石、沸石X复合材料作离子交换剂吸附U(VI)。考察pH、初始U(VI)、温度、接触时间对吸附行为的影响。Banerjee等[17]用低温共沉淀法制备出钒酸铈纳米材料（~ 25 nm球形纳米颗粒），研究了该材料对铀-233（4.82 MeV α）、镅-241（5.49 MeV α，60 keV γ）的离子交换去除效率，发现可在3小时内从酸性水相料液中完全去除。随pH增加去除容量增大而zeta电位减小、离子强度对去除效率没有显著影响。
真空旋蒸，去除乙醇，得到ABD-GD。称取0.0528 g 马来腈（DAMN量取 15 mL 乙醇，与 ABD-GD 在室温条件下，搅拌 3 小时，真空旋蒸，去除醇，得到 ABD-DAMN。称取 0.0673 g 盐酸羟胺、0.0673 g 碳酸钾，量取 1 mL 水9 mL 乙醇，在 50 mL 单口瓶中，与得到的 ABD-DAMN 在 80oC 下，回流 6 时，真空旋蒸，得到 AO[41]。其次，称取一定质量的步骤（2）合成的 Fe3O4@ZnO(DEG)，与上步反应到的 AO，在去离子水中超声 45 分钟，强磁铁分离，去离子水、乙醇洗涤，燥得到 Fe3O4@ZnO-AO(DEG)[92]。如图 3-2 所示。3.3 材料表征3.3.1 SEM & TEM比较沉淀法与水热法得到的 Fe3O4的表面形貌，由图 3-3 可知，沉淀法得的 Fe3O4（左图）的形貌几乎没有颗粒，而水热法得到的 Fe3O4（右图）具有好的球形结构。
【参考文献】：
期刊论文
[1]复合磁性纳米材料的制备及其吸附铀的性能研究[J]. 周智慧,李乐,张宗波,文艺,袁亚莉. 应用化工. 2016(02)
[2]磁性胺肟基功能化CMC对铀酰离子的吸附行为研究[J]. 高阳阳,袁亚莉,胡建邦,马丹丹,李玉慧,徐文慧. 应用化工. 2014(03)
[3]放射性核素在固-液界面上的吸附:模型及其应用[J]. 范桥辉,郭治军,吴王锁. 化学进展. 2011(07)
[4]The sorption mechanisms of Th(Ⅳ) on attapulgite[J]. PAN DuoQiang,FAN QiaoHui,DING KeFei,LI Ping,LU Yan,YU Tao,XU Jiang & WU WangSuo* Radiochemistry Laboratory,School of Nuclear Science and Technology,Lanzhou University,Lanzhou 730000,China. Science China(Chemistry). 2011(07)
博士论文
[1]一维铁基纳米材料的可控制备、结构表征及磁性研究[D]. 景盼盼.兰州大学 2016
[2]偕胺肟基纳米材料的合成及其对铀的吸附性能研究[D]. 赵英国.中国科学技术大学 2015
[3]Eu(Ⅲ)、Th(Ⅳ)、U(Ⅵ)在铁氧化物及Np(V)在钠基膨润土上的吸附行为研究[D]. 李平.兰州大学 2015
[4]功能纳米复合材料的制备及其在核废水处理中的应用研究[D]. 徐铭泽.吉林大学 2014
[5]钛基和碳基核壳结构纳米材料的制备与应用研究[D]. 李伟.复旦大学 2013
[6]放射性核素60Co在固—液界面上的吸附研究[D]. 郭志强.兰州大学 2012
硕士论文
[1]U（Ⅵ）在功能化介孔SiO2上的吸附行为研究[D]. 朱璐.兰州大学 2016
[2]偕胺肟基功能化KIT-6、SBA-15吸附铀酰离子的研究[D]. 高馨梅.南京理工大学 2016
[3]SBA-15-PVC膜型吸附剂的制备及其对铀的吸附性能研究[D]. 高梦玮.中国海洋大学 2015
[4]偕胺肟化二氧化硅的制备及其吸附铀、铅的试验研究[D]. 陆森.南华大学 2015
[5]有机改性介孔二氧化硅对U(Ⅵ)的吸附行为研究[D]. 王豫陇.兰州大学 2014
[6]偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制备及其对铀的吸附性能研究[D]. 王兴慧.中国海洋大学 2013
[7]纳米磁性Fe3O4/TiO2复合体制备及在磁性纸中的应用[D]. 张洪鑫.华南理工大学 2013
[8]纳米二氧化钛水热法织物表面改性研究[D]. 朱红.西安工程大学 2012
[9]核壳型多级结构的制备及性能研究[D]. 刘虎.浙江理工大学 2012
[10]化学气相法合成CNT-TiO2复合材料[D]. 彭睿.天津大学 2012
本文编号：2933374
本文链接：https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/2933374.html
