废水中壬基酚聚氧乙烯醚生物降解行为研究
发布时间：2021-01-03 21:19
烷基酚聚氧乙烯醚（Alkylphenol polyethoxylates,APEOs）是全球第二大商用非离子表面活性剂,其中壬基酚聚氧乙烯醚（Nonylphenol polyeothoxylates,NPEOs）占该类产品总量的80%。近年来的研究表明,NPEOs的中间降解产物具有弱雌激素活性。因此,开展NPEOs生物降解的研究具有重要意义。在国家自然科学基金“烷基酚聚氧乙烯醚生物降解过程中的环境雌激素效应”（批准号:50478019）资助下,本文在对比NPEOs好氧与厌氧降解优缺点的基础上进一步开展了NPEOs在硫酸盐还原与Fe（III）还原等特殊厌氧环境及反硝化缺氧环境下的生物降解行为的研究,并进一步开展了几种因素对NPEOs在缺氧或厌氧条件下生物降解过程的影响的研究,最后又以前期研究结果为依据有针对性地对NPEOs高效降解菌株进行了大量的筛选工作。研究中既综合应用高效液相色谱（HPLC）、液相色谱-质谱（LC-MS）及气相色谱-质谱（GC-MS）等多种先进的化学分析检测技术对不同降解环境中NPEOs的降解效果及其雌激素中间产物浓度变化进行了检测,同时又应用生化与分子生物技术深入揭...
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：137 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
NPEOs及其生物降解产物的化学结构
图 1-3 NPEOs 的生物降解途径[58, 92]Fig. 1-3 Proposed biodegradation pathway of NPEOs1.6.3 烷基酚聚氧乙烯醚的生物降解的影响因素(1) 烷基酚聚氧乙烯醚在不同环境中的降解研究表明NPEOs及其代谢产物在河水、海水、沉积物以及土壤中的降解速率由于各研究系统的不同而变化很大。在河水中，最初3天NP2EO是NPEOs的主要降解产物，但随后的进一步降解速度很慢[95]。在海水中，起初的4个星期降解很慢, 但接着的28 天里降解率增加到约50 %。Yoshimura的研究[96]表明，NPEOs在河水中初级降解的半衰期为4天，而在沉积物中的半衰期为小于10天。Liber等[97]研究了NP在人工模拟的滨海生态系统中的残留期和分布，发现在水柱中NP的半衰期为≤1.2天，在沉积物中为28-104天，在大型植物中为8-13天。Hesselsoe等[98]研究了NP 在均匀和非均匀土壤与污泥的混合物中的降解，发现在有氧的均匀混
或先攻击侧链。如果侧链很长，微生物就不会降解苯环，因为侧链的氧化够提供生长的能量；而对于侧链较短的烷基取代苯，一般是通过加氧酶的作 2, 3 碳位上形成二酚，再由 2, 3-双加氧酶或 1, 2-双加氧酶将其开环裂解。苯酚是一种常见的酚类物质。在好氧菌中，苯酚降解的关键基因是苯酚基因，编码苯酚降解途径的第一个酶，它负责将苯酚转化为邻苯二酚，邻进一步开环裂解为三羧酸循环产物，从而进入物质和能量代谢。邻苯二酚步降解具有不同的途径和酶系统。其中以 C23O 开环裂解，并将苯酚氧化三羧酸循环中间产物的途径称为间位开环途径(meta cleave pathway)，假单主要通过这个途径降解苯酚。通过邻位裂解用 C12O 将苯酚氧化降解成 2烯酸并到琥珀酸和乙酰-CoA 的途径称为邻位开环途径(ortho cleave pathwa醋酸不动杆菌等即以此途径降解苯酚。而对于其他的苯酚衍生物，如果邻被取代，都可以先由苯酚羟化酶羟化，然后再被降解。图 1-4 为苯酚典型生物降解途径。
【参考文献】：
期刊论文
[1]环境雌激素的生物检测与应用[J]. 张静云,吕剑,何义亮,靳强. 环境科学与技术. 2007(02)
[2]壬基酚聚氧乙烯醚好氧生物降解性的研究[J]. 赵建亮,张高勇,秦勇,赵郁梅. 精细化工. 2006(04)
[3]壬基酚的环境行为及生物降解研究进展[J]. 吴海珍,梁世中,韦朝海. 化工环保. 2006(01)
[4]烷基酚和烷基酚聚氧乙烯醚的环境行为[J]. 杨颖,黄国兰,孙红文. 安全与环境学报. 2005(06)
[5]水中内分泌干扰物-壬基酚的去除研究进展[J]. 贺道红,高乃云,乐林生,徐斌. 四川环境. 2005(04)
[6]光催化降解壬基酚聚氧乙烯醚的研究[J]. 程沧沧,林俊杰,周菊香,万昆,胡德文. 工业用水与废水. 2005(03)
[7]北方某水厂的类雌激素物质变化规律[J]. 饶凯锋,马梅,王子健,何文杰,韩宏大,王秀丽. 中国给水排水. 2005(04)
[8]17β-雌二醇及植物雌激素α-玉米赤霉醇致去卵巢大鼠子宫增大作用的比较[J]. 王雯,杨慧,王红霞,张立克. 首都医科大学学报. 2005(01)
[9]用MCF-7细胞检测有机磷农药拟雌激素样活性[J]. 郑光,周志俊,戴旭峰,孙运光,顾锡安. 中国工业医学杂志. 2004(05)
[10]Sorption of biodegradation end products of nonylphenol polyethoxylates onto activated sludge[J]. Nguyen Viet Hung,Masafumi Tateda,Michihiko Ike,Masanori Fujita,Shinji Tsunoi,Minoru Tanaka. Journal of Environmental Sciences. 2004(04)
博士论文
[1]芳香烃化合物的微生物降解及基因工程菌的构建[D]. 刘和.浙江大学 2004
本文编号：2955505
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：137 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
NPEOs及其生物降解产物的化学结构
图 1-3 NPEOs 的生物降解途径[58, 92]Fig. 1-3 Proposed biodegradation pathway of NPEOs1.6.3 烷基酚聚氧乙烯醚的生物降解的影响因素(1) 烷基酚聚氧乙烯醚在不同环境中的降解研究表明NPEOs及其代谢产物在河水、海水、沉积物以及土壤中的降解速率由于各研究系统的不同而变化很大。在河水中，最初3天NP2EO是NPEOs的主要降解产物，但随后的进一步降解速度很慢[95]。在海水中，起初的4个星期降解很慢, 但接着的28 天里降解率增加到约50 %。Yoshimura的研究[96]表明，NPEOs在河水中初级降解的半衰期为4天，而在沉积物中的半衰期为小于10天。Liber等[97]研究了NP在人工模拟的滨海生态系统中的残留期和分布，发现在水柱中NP的半衰期为≤1.2天，在沉积物中为28-104天，在大型植物中为8-13天。Hesselsoe等[98]研究了NP 在均匀和非均匀土壤与污泥的混合物中的降解，发现在有氧的均匀混
或先攻击侧链。如果侧链很长，微生物就不会降解苯环，因为侧链的氧化够提供生长的能量；而对于侧链较短的烷基取代苯，一般是通过加氧酶的作 2, 3 碳位上形成二酚，再由 2, 3-双加氧酶或 1, 2-双加氧酶将其开环裂解。苯酚是一种常见的酚类物质。在好氧菌中，苯酚降解的关键基因是苯酚基因，编码苯酚降解途径的第一个酶，它负责将苯酚转化为邻苯二酚，邻进一步开环裂解为三羧酸循环产物，从而进入物质和能量代谢。邻苯二酚步降解具有不同的途径和酶系统。其中以 C23O 开环裂解，并将苯酚氧化三羧酸循环中间产物的途径称为间位开环途径(meta cleave pathway)，假单主要通过这个途径降解苯酚。通过邻位裂解用 C12O 将苯酚氧化降解成 2烯酸并到琥珀酸和乙酰-CoA 的途径称为邻位开环途径(ortho cleave pathwa醋酸不动杆菌等即以此途径降解苯酚。而对于其他的苯酚衍生物，如果邻被取代，都可以先由苯酚羟化酶羟化，然后再被降解。图 1-4 为苯酚典型生物降解途径。
【参考文献】：
期刊论文
[1]环境雌激素的生物检测与应用[J]. 张静云,吕剑,何义亮,靳强. 环境科学与技术. 2007(02)
[2]壬基酚聚氧乙烯醚好氧生物降解性的研究[J]. 赵建亮,张高勇,秦勇,赵郁梅. 精细化工. 2006(04)
[3]壬基酚的环境行为及生物降解研究进展[J]. 吴海珍,梁世中,韦朝海. 化工环保. 2006(01)
[4]烷基酚和烷基酚聚氧乙烯醚的环境行为[J]. 杨颖,黄国兰,孙红文. 安全与环境学报. 2005(06)
[5]水中内分泌干扰物-壬基酚的去除研究进展[J]. 贺道红,高乃云,乐林生,徐斌. 四川环境. 2005(04)
[6]光催化降解壬基酚聚氧乙烯醚的研究[J]. 程沧沧,林俊杰,周菊香,万昆,胡德文. 工业用水与废水. 2005(03)
[7]北方某水厂的类雌激素物质变化规律[J]. 饶凯锋,马梅,王子健,何文杰,韩宏大,王秀丽. 中国给水排水. 2005(04)
[8]17β-雌二醇及植物雌激素α-玉米赤霉醇致去卵巢大鼠子宫增大作用的比较[J]. 王雯,杨慧,王红霞,张立克. 首都医科大学学报. 2005(01)
[9]用MCF-7细胞检测有机磷农药拟雌激素样活性[J]. 郑光,周志俊,戴旭峰,孙运光,顾锡安. 中国工业医学杂志. 2004(05)
[10]Sorption of biodegradation end products of nonylphenol polyethoxylates onto activated sludge[J]. Nguyen Viet Hung,Masafumi Tateda,Michihiko Ike,Masanori Fujita,Shinji Tsunoi,Minoru Tanaka. Journal of Environmental Sciences. 2004(04)
博士论文
[1]芳香烃化合物的微生物降解及基因工程菌的构建[D]. 刘和.浙江大学 2004
本文编号：2955505
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