超临界水氧化高浓度含氮有机废水研究
发布时间：2021-01-09 21:52
超临界水氧化法是一种新兴的有机废水处理技术。在水的临界点（Tc=374℃、Pc=22.1MPa）以上，水的密度值、介电常数、离子积会下降，氢键会减少，以至于水成为一种具有高扩散性和优良传递特性的非极性介质。此时甚至非极性的有机物和气体如氧气能和水以任意比例互溶，形成单一的均相体系。基于超临界水的特性而产生的超临界水氧化技术具有很多优越性，由于没有相间传质阻力，氧化反应速度非常快，一般只需几秒至几分钟即可将废水中的有机物彻底氧化分解。 本论文在一套连续流超临界水氧化实验装置中，以含氮有机物偏二甲肼和对氨基苯酚为研究对象，进行了非催化、均相催化和非均相催化超临界水氧化实验。研究了这两种含氮有机物在超临界水中的分解氧化效率及其影响因素。 研究结果表明偏二甲肼和对氨基苯酚在超临界水中有很好的氧化去除效果，在反应温度430～550℃、反应压力24～38MPa和H2O2过量的实验条件下，数秒钟内COD去除率可高达99％。采用气相色谱分析研究了反应后的气相产物，结果表明氧化产物是CO2
【文章来源】：西安建筑科技大学陕西省
【文章页数】：125 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
1 前言
1.1 选题背景及意义
1.2 本文研究内容
2 文献综述
2.1 超临界流体及超临界流体的特性
2.1.1 超临界流体
2.1.2 超临界流体特性
2.2 超（亚）临界水的特性
2.2.1 超临界水中的氢键
2.2.2 密度
2.2.3 介电常数
2.2.4 离子积
2.2.5 溶解度
2.2.6 粘度
2.2.7 扩散系数
2.3 超（亚）临界水中的化学反应
2.3.1 超临界水氧化反应
2.3.2 超临界水氧化反应特征
2.3.3 亚临界水中的化学反应
2.4 国内外研究应用现状
2.4.1 SCWO处理有毒有机废水
2.4.2 SCWO处理生物污泥和高分子废料
2.5 催化超临界水氧化反应
2.6 超临界水氧化反应动力学
2.6.1 反应机理
2.6.2 动力学模型
2.7 超临界水氧化工程问题研究
2.7.1 腐蚀及防腐
2.7.2 盐的沉淀
2.7.3 催化剂的二次污染
2.8 本章小结
2.8.1 超临界水的特性
2.8.2 超临界水氧化反应特征
3 实验系统的建立与研究方法
3.1 实验主要材料、分析仪器及实验装置
3.1.1 实验材料
3.1.2 分析仪器
3.1.3 实验装置
3.2 实验影响因素及条件控制
3.2.1 实验影响因素
3.2.2 实验条件控制
3.3 超临界水氧化实验
3.3.1 实验装置的安全性检验
3.3.2 实验步骤
3.4 分析方法
3.4.1 COD去除率的分析
3.4.2 金属离子浓度的分析
3.4.3 有机污染物降解产物的分析
3.4.4 催化剂性能表征
3.5 本章小结
4 超临界水氧化效率及过程研究
4.1 非催化SCWO含氮有机污染物研究
4.1.1 超临界水氧化偏二甲肼
4.1.2 超临界水氧化对氨基苯酚
4.2 均相催化SCWO含氮有机污染物研究
4.2.1 均相催化剂催化效率
4.2.2 均相催化SCWO中金属离子浓度效应
4.2.3 反应温度对有机物去除率的影响
4.2.4 反应压力对有机物去除率的影响
4.2.5 停留时间对有机物去除率的影响
4.3 非均相催化SCWO含氮有机污染物研究
4.3.1 非均相催化剂催化性能
4.3.2 反应温度与催化SCWO的关系
4.3.3 反应压力在催化SCWO中的作用
4.3.4 停留时间与有机物氧化去除率的关系
4.4 含氮有机污染物SCWO气相产物研究
4.4.1 气相色谱实验条件
4.4.2 气相色谱分析结果
4.5 反应器在SCWO中腐蚀研究
4.5.1 实验材料及方法
4.5.2 反应器腐蚀实验结果
4.6 本章小结
5 催化剂的研发及性能表征
5.1 均相催化原理
5.2 非均相催化原理
5.3 非均相催化剂制备
2/γ-Al2O3"> 5.3.1 浸渍法制备MnO2/γ-Al2O3
5.3.2 浸渍沉淀法制备CuO/γ-Al2O3
5.4 制备条件对催化剂性能的影响
5.4.1 浸渍方法（催化剂活性组分负载量）
5.4.2 焙烧温度
5.5 催化剂的性能表征
5.5.1 XRD测定
5.5.2 XPS测定
5.6 催化剂的稳定性
5.7 本章小结
6 超临界水氧化动力学研究
6.1 含氮有机污染物SCWO产物分析鉴定
6.1.1 偏二甲肼SCWO产物GC-MS分析结果
6.1.2 对氨基苯酚SCWO产物GC-MS分析结果
6.2 偏二甲肼SCWO路径及机理研究
6.3 对氨基苯酚SCWO路径及机理研究
6.4 动力学方程的建立
6.5 动力学研究结果与讨论
6.6 本章小结
7 结论与展望
7.1 结论
7.2 论文创新
7.3 展望
致谢
参考文献
附录: 博士研究生学习阶段发表论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]超临界水氧化法处理有机污染物[J]. 张莉,陆晓华. 化工环保. 2002(02)
[2]超临界水氧化法降解甲胺磷的研究[J]. 林春绵,袁细宁,杨馗. 环境科学学报. 2000(06)
[3]废水处理催化超临界水氧化法影响因素及动力学分析[J]. 韦朝海,王刚,谢波. 重庆环境科学. 2000(05)
[4]超临界水氧化方法处理含酚废水[J]. 丁军委,陈丰秋,吴素芳,戎顺熙,冯成武. 环境污染与防治. 2000(01)
[5]超临界水的分子动力学模拟[J]. 周健,陆小华,王延儒,时钧. 物理化学学报. 1999(11)
[6]超临界水氧化法处理含硫废水研究[J]. 向波涛,王涛,刘军,沈忠耀. 化工环保. 1999(02)
[7]难降解有机污染物的处理技术[J]. 冀滨弘,章非娟. 重庆环境科学. 1998(05)
[8]超临界水的物理化学性质及意义[J]. 苏根利,谢鸿森,丁东业,张月明,郭捷. 地质地球化学. 1998(02)
[9]超临界水中苯酚的氧化分解[J]. 林春绵,金耀门,潘志彦. 高校化学工程学报. 1998(01)
[10]超临界水氧化法去除废水有机氮的工艺和动力学研究[J]. 王涛,杨明,向波涛,沈忠耀. 化工学报. 1997(05)
本文编号：2967464
【文章来源】：西安建筑科技大学陕西省
【文章页数】：125 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
1 前言
1.1 选题背景及意义
1.2 本文研究内容
2 文献综述
2.1 超临界流体及超临界流体的特性
2.1.1 超临界流体
2.1.2 超临界流体特性
2.2 超（亚）临界水的特性
2.2.1 超临界水中的氢键
2.2.2 密度
2.2.3 介电常数
2.2.4 离子积
2.2.5 溶解度
2.2.6 粘度
2.2.7 扩散系数
2.3 超（亚）临界水中的化学反应
2.3.1 超临界水氧化反应
2.3.2 超临界水氧化反应特征
2.3.3 亚临界水中的化学反应
2.4 国内外研究应用现状
2.4.1 SCWO处理有毒有机废水
2.4.2 SCWO处理生物污泥和高分子废料
2.5 催化超临界水氧化反应
2.6 超临界水氧化反应动力学
2.6.1 反应机理
2.6.2 动力学模型
2.7 超临界水氧化工程问题研究
2.7.1 腐蚀及防腐
2.7.2 盐的沉淀
2.7.3 催化剂的二次污染
2.8 本章小结
2.8.1 超临界水的特性
2.8.2 超临界水氧化反应特征
3 实验系统的建立与研究方法
3.1 实验主要材料、分析仪器及实验装置
3.1.1 实验材料
3.1.2 分析仪器
3.1.3 实验装置
3.2 实验影响因素及条件控制
3.2.1 实验影响因素
3.2.2 实验条件控制
3.3 超临界水氧化实验
3.3.1 实验装置的安全性检验
3.3.2 实验步骤
3.4 分析方法
3.4.1 COD去除率的分析
3.4.2 金属离子浓度的分析
3.4.3 有机污染物降解产物的分析
3.4.4 催化剂性能表征
3.5 本章小结
4 超临界水氧化效率及过程研究
4.1 非催化SCWO含氮有机污染物研究
4.1.1 超临界水氧化偏二甲肼
4.1.2 超临界水氧化对氨基苯酚
4.2 均相催化SCWO含氮有机污染物研究
4.2.1 均相催化剂催化效率
4.2.2 均相催化SCWO中金属离子浓度效应
4.2.3 反应温度对有机物去除率的影响
4.2.4 反应压力对有机物去除率的影响
4.2.5 停留时间对有机物去除率的影响
4.3 非均相催化SCWO含氮有机污染物研究
4.3.1 非均相催化剂催化性能
4.3.2 反应温度与催化SCWO的关系
4.3.3 反应压力在催化SCWO中的作用
4.3.4 停留时间与有机物氧化去除率的关系
4.4 含氮有机污染物SCWO气相产物研究
4.4.1 气相色谱实验条件
4.4.2 气相色谱分析结果
4.5 反应器在SCWO中腐蚀研究
4.5.1 实验材料及方法
4.5.2 反应器腐蚀实验结果
4.6 本章小结
5 催化剂的研发及性能表征
5.1 均相催化原理
5.2 非均相催化原理
5.3 非均相催化剂制备
2/γ-Al2O3"> 5.3.1 浸渍法制备MnO2/γ-Al2O3
5.4.1 浸渍方法（催化剂活性组分负载量）
5.4.2 焙烧温度
5.5 催化剂的性能表征
5.5.1 XRD测定
5.5.2 XPS测定
5.6 催化剂的稳定性
5.7 本章小结
6 超临界水氧化动力学研究
6.1 含氮有机污染物SCWO产物分析鉴定
6.1.1 偏二甲肼SCWO产物GC-MS分析结果
6.1.2 对氨基苯酚SCWO产物GC-MS分析结果
6.2 偏二甲肼SCWO路径及机理研究
6.3 对氨基苯酚SCWO路径及机理研究
6.4 动力学方程的建立
6.5 动力学研究结果与讨论
6.6 本章小结
7 结论与展望
7.1 结论
7.2 论文创新
7.3 展望
致谢
参考文献
附录: 博士研究生学习阶段发表论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]超临界水氧化法处理有机污染物[J]. 张莉,陆晓华. 化工环保. 2002(02)
[2]超临界水氧化法降解甲胺磷的研究[J]. 林春绵,袁细宁,杨馗. 环境科学学报. 2000(06)
[3]废水处理催化超临界水氧化法影响因素及动力学分析[J]. 韦朝海,王刚,谢波. 重庆环境科学. 2000(05)
[4]超临界水氧化方法处理含酚废水[J]. 丁军委,陈丰秋,吴素芳,戎顺熙,冯成武. 环境污染与防治. 2000(01)
[5]超临界水的分子动力学模拟[J]. 周健,陆小华,王延儒,时钧. 物理化学学报. 1999(11)
[6]超临界水氧化法处理含硫废水研究[J]. 向波涛,王涛,刘军,沈忠耀. 化工环保. 1999(02)
[7]难降解有机污染物的处理技术[J]. 冀滨弘,章非娟. 重庆环境科学. 1998(05)
[8]超临界水的物理化学性质及意义[J]. 苏根利,谢鸿森,丁东业,张月明,郭捷. 地质地球化学. 1998(02)
[9]超临界水中苯酚的氧化分解[J]. 林春绵,金耀门,潘志彦. 高校化学工程学报. 1998(01)
[10]超临界水氧化法去除废水有机氮的工艺和动力学研究[J]. 王涛,杨明,向波涛,沈忠耀. 化工学报. 1997(05)
本文编号：2967464
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