填充负载型活性炭三维电极反应器的开发与试验研究
发布时间：2021-02-01 09:26
以工业废水深度处理为背景，以难降解有机物污染物的高效去除为目的，本论文围绕三维电极技术，以开发一套中试规模三维电极反应器为研究目标，以研制开发高效（高污染物去除率、高析氧过电位、高羟基自由基产生量）、稳定（催化剂流失少）的填充粒子电极为主要内容，重点考察负载催化剂活性炭粒子制备方法与工艺，优化三维电极反应器的构型参数与运行条件，揭示其电化学氧化机理，最终获得了对实际废水（柠檬酸生化处理出水）的优良处理效果并实现了连续稳定运行。研究了负载催化剂种类、制备方法、催化剂配比对有机污染物去除效果、电催化活性、催化剂流失情况的影响；研究了不同种类负载催化剂活性炭的材料学特征和电化学行为，最终制备出高效的复合负载型GAC-Ti-Sn/Sb粒子电极并揭示了其电催化机理。研究了电极间距、电极填充量、水力停留时间对电流分布的影响，为三维电极反应器设计提供数据支持；研究了GAC-Ti-Sn/Sb粒子电极对于不同种类模拟污染物的降解动力学和降解机理，最终获得了反应器构型参数：粒子填充量比70%、电极间距3cm；GAC-Ti-Sn/Sb粒子对罗丹明B、柠檬酸、腐殖酸模拟污染物的降解过程是通过OH间接氧化反应进...
【文章来源】：清华大学北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：142 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 引言
1.1 研究背景
1.1.1 工业废水处理存在的问题
1.1.2 工业废水处理系统提标改造
1.1.3 工业二级出水深度处理现状
1.2 研究现状
1.2.1 三维电极技术概述
1.2.2 复极性三维电极技术处理有机污染物的研究
1.2.3 填充粒子的研究
1.2.4 复极性三维电极反应机理
1.3 研究目的
1.4 技术路线
1.5 研究内容
第2章 高效负载型活性炭粒子的制备
2.1 试验装置和方法
2.1.1 试验装置和流程
2.1.2 试验用水
2.1.3 负载型 GAC 粒子性能表征方法
2.1.4 水质分析方法
2.1.5 电子自旋共振技术检测羟基自由基方法 OH 建立
2.1.6 液龄分布函数与平均停留时间计算方法
2.1.7 参数计算方法
2.2 负载型 GAC 粒子电极的制备与评价
2.2.1 负载型 GAC 粒子制备方法
2.2.2 负载型 GAC 粒子对 COD 的去除
2.2.3 负载型 GAC 粒子对能耗的影响
2.2.4 负载型 GAC 粒子对析氧电位的影响
2.3 复合负载型 GAC 粒子的制备与评价
2.3.1 复合负载型三维粒子的制备方法
2.3.2 掺 Sn 量及制备方法对 COD 去除率的影响
2.3.3 掺 Sn 量及制备方法对能耗的影响
2.4 负载型 GAC 粒子催化剂溶出情况研究
2.5 复合负载型 GAC 粒子电极表面形貌，结构表征
2.5.1 复合负载型 GAC 粒子表面形貌特征
2.5.2 复合负载型 GAC 粒子表面元素组成分析
2.5.3 复合催化剂晶体结构分析
2.5.4 复合催化剂 X 射线光电子能谱（XPS）分析
2.6 复合负载型 GAC 粒子电化学行为研究
2.6.1 析氧过电位
2.6.2 Fe（CN）63-/Fe（CN）64-氧化还原电对的循环伏安行为
2.7 复合负载型 GAC 粒子电催化机理研究
2.8 本章小结
第3章 连续流三维电极反应器构型参数优化及去除机理研究
3.1 试验装置和方法
3.1.1 试验装置和试验用水
3.1.2 电流分布测试方法
3.2 粒子填充量的影响
3.2.1 粒子填充量对电流分布的影响
3.2.2 粒子填充量对 COD 去除率、能耗的影响
3.3 相同粒子填充量下电极间距的影响
3.3.1 电极间距对电流分布的影响
3.3.2 电极间距对 COD 去除率、能耗的影响
3.4 水力停留时间的影响
3.4.1 水力停留时间对电流分布的影响
3.4.2 水力停留时间对 COD 去除率、能耗的影响
3.5 复合负载型 GAC-Ti-Sn/Sb 粒子对不同种类有机物降解机理及途径研究
3.5.1 GAC-Ti-Sn/Sb 粒子降解不同种类有机物动力学研究
3.5.2 循环伏安曲线分析
3.5.3 紫外-可见光吸收图谱分析
3.5.4 三维荧光（EEM）光谱分析
3.6 本章小结
第4章 连续流三维电极反应器处理柠檬酸实际废水小试研究
4.1 试验装置与方法
4.2 废水来源与水质指标
4.3 影响因素研究
4.3.1 水力停留时间的影响
4.3.2 电流密度的影响
4.3.3 初始 pH 值的影响
4.3.4 曝气量的影响
4.3.5 不同填充粒子的影响
4.4 复合负载型 GAC-Ti-Sn/Sb 降解柠檬酸实际废水机理研究
4.4.1 直接氧化反应机理验证
4.4.2 OH 间接氧化反应机理验证
4.4.3 活性氯间接氧化机理反应验证
4.5 本章小结
第5章 连续流三维电极反应器处理柠檬酸废水的中试研究
5.1 中试反应器设计与运行
5.1.1 中试反应器示意图
5.1.2 中试反应器设计与运行参数
5.2 复合负载型 GAC-Ti-Sn/Sb 的中试规模制备
5.2.1 GAC-Ti-Sn/Sb 粒子制备流程
5.3 连续流三维电极反应器处理柠檬酸废水中试运行情况
5.4 填充 GAC-Ti-Sn/Sb 粒子的中试反应器处理柠檬酸废水三维荧光谱图分析
5.5 本章小结
第6章 结论与建议
6.1 结论
6.2 建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]负载Sb掺杂SnO2瓷环粒子电极的制备及电催化性能[J]. 魏金枝,冯玉杰,刘峻峰,朱利民. 硅酸盐学报. 2011(05)
[2]负载Ni炭气凝胶粒子电极电催化氧化处理甲基橙废水的研究[J]. 程勇,孟庆函,曹兵. 环境工程学报. 2011(05)
[3]三维电极电化学氧化酚醛树脂生产废水[J]. 韩卫清,薛红民,钱添皎,王连军. 环境科技. 2010(06)
[4]Fenton氧化深度处理柠檬酸生产废水[J]. 陆茵,汪诚文. 给水排水. 2010(S1)
[5]UBAF-复极性三维电极法深度处理焦化废水[J]. 张春晖,何绪文,王皓,张鑫. 煤炭学报. 2010(05)
[6]负载型三维粒子电极降解甲基橙模拟废水研究[J]. 孔令国,王玲,薛建军. 中国环境科学. 2010(04)
[7]Electrochemical disinfection using the gas diffusion electrode system[J]. Wenying Xu 1,2 ,Ping Li 1,Bin Dong 11.National Engineering Research Center for Urban Pollution Control,Tongji University,Shanghai 200092,China.2.State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse,Tongji University,Shanghai 200092,China. Journal of Environmental Sciences. 2010(02)
[8]流化床三维电极深度处理煤焦油加工废水及其机理[J]. 王万鹏,周集体,张劲松. 煤炭学报. 2010(01)
[9]三维电极法处理含酚废水的研究[J]. 陈琼,梁宏,林海波. 四川理工学院学报(自然科学版). 2009(03)
[10]复合金属氧化物Sn-Sb-Mn/陶瓷粒子电极体系的电催化性能[J]. 徐海青,刘秀宁,王育乔,王华林,孙岳明. 物理化学学报. 2009(05)
硕士论文
[1]基于Fe@Fe2O3修饰电极降解水中有机物（亚甲基蓝和罗丹明B）[D]. 吴建军.上海师范大学 2012
[2]三维电极反应器处理染料废水的研究[D]. 薛松宇.天津大学 2005
本文编号：3012558
【文章来源】：清华大学北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：142 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 引言
1.1 研究背景
1.1.1 工业废水处理存在的问题
1.1.2 工业废水处理系统提标改造
1.1.3 工业二级出水深度处理现状
1.2 研究现状
1.2.1 三维电极技术概述
1.2.2 复极性三维电极技术处理有机污染物的研究
1.2.3 填充粒子的研究
1.2.4 复极性三维电极反应机理
1.3 研究目的
1.4 技术路线
1.5 研究内容
第2章 高效负载型活性炭粒子的制备
2.1 试验装置和方法
2.1.1 试验装置和流程
2.1.2 试验用水
2.1.3 负载型 GAC 粒子性能表征方法
2.1.4 水质分析方法
2.1.5 电子自旋共振技术检测羟基自由基方法 OH 建立
2.1.6 液龄分布函数与平均停留时间计算方法
2.1.7 参数计算方法
2.2 负载型 GAC 粒子电极的制备与评价
2.2.1 负载型 GAC 粒子制备方法
2.2.2 负载型 GAC 粒子对 COD 的去除
2.2.3 负载型 GAC 粒子对能耗的影响
2.2.4 负载型 GAC 粒子对析氧电位的影响
2.3 复合负载型 GAC 粒子的制备与评价
2.3.1 复合负载型三维粒子的制备方法
2.3.2 掺 Sn 量及制备方法对 COD 去除率的影响
2.3.3 掺 Sn 量及制备方法对能耗的影响
2.4 负载型 GAC 粒子催化剂溶出情况研究
2.5 复合负载型 GAC 粒子电极表面形貌，结构表征
2.5.1 复合负载型 GAC 粒子表面形貌特征
2.5.2 复合负载型 GAC 粒子表面元素组成分析
2.5.3 复合催化剂晶体结构分析
2.5.4 复合催化剂 X 射线光电子能谱（XPS）分析
2.6 复合负载型 GAC 粒子电化学行为研究
2.6.1 析氧过电位
2.6.2 Fe（CN）63-/Fe（CN）64-氧化还原电对的循环伏安行为
2.7 复合负载型 GAC 粒子电催化机理研究
2.8 本章小结
第3章 连续流三维电极反应器构型参数优化及去除机理研究
3.1 试验装置和方法
3.1.1 试验装置和试验用水
3.1.2 电流分布测试方法
3.2 粒子填充量的影响
3.2.1 粒子填充量对电流分布的影响
3.2.2 粒子填充量对 COD 去除率、能耗的影响
3.3 相同粒子填充量下电极间距的影响
3.3.1 电极间距对电流分布的影响
3.3.2 电极间距对 COD 去除率、能耗的影响
3.4 水力停留时间的影响
3.4.1 水力停留时间对电流分布的影响
3.4.2 水力停留时间对 COD 去除率、能耗的影响
3.5 复合负载型 GAC-Ti-Sn/Sb 粒子对不同种类有机物降解机理及途径研究
3.5.1 GAC-Ti-Sn/Sb 粒子降解不同种类有机物动力学研究
3.5.2 循环伏安曲线分析
3.5.3 紫外-可见光吸收图谱分析
3.5.4 三维荧光（EEM）光谱分析
3.6 本章小结
第4章 连续流三维电极反应器处理柠檬酸实际废水小试研究
4.1 试验装置与方法
4.2 废水来源与水质指标
4.3 影响因素研究
4.3.1 水力停留时间的影响
4.3.2 电流密度的影响
4.3.3 初始 pH 值的影响
4.3.4 曝气量的影响
4.3.5 不同填充粒子的影响
4.4 复合负载型 GAC-Ti-Sn/Sb 降解柠檬酸实际废水机理研究
4.4.1 直接氧化反应机理验证
4.4.2 OH 间接氧化反应机理验证
4.4.3 活性氯间接氧化机理反应验证
4.5 本章小结
第5章 连续流三维电极反应器处理柠檬酸废水的中试研究
5.1 中试反应器设计与运行
5.1.1 中试反应器示意图
5.1.2 中试反应器设计与运行参数
5.2 复合负载型 GAC-Ti-Sn/Sb 的中试规模制备
5.2.1 GAC-Ti-Sn/Sb 粒子制备流程
5.3 连续流三维电极反应器处理柠檬酸废水中试运行情况
5.4 填充 GAC-Ti-Sn/Sb 粒子的中试反应器处理柠檬酸废水三维荧光谱图分析
5.5 本章小结
第6章 结论与建议
6.1 结论
6.2 建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]负载Sb掺杂SnO2瓷环粒子电极的制备及电催化性能[J]. 魏金枝,冯玉杰,刘峻峰,朱利民. 硅酸盐学报. 2011(05)
[2]负载Ni炭气凝胶粒子电极电催化氧化处理甲基橙废水的研究[J]. 程勇,孟庆函,曹兵. 环境工程学报. 2011(05)
[3]三维电极电化学氧化酚醛树脂生产废水[J]. 韩卫清,薛红民,钱添皎,王连军. 环境科技. 2010(06)
[4]Fenton氧化深度处理柠檬酸生产废水[J]. 陆茵,汪诚文. 给水排水. 2010(S1)
[5]UBAF-复极性三维电极法深度处理焦化废水[J]. 张春晖,何绪文,王皓,张鑫. 煤炭学报. 2010(05)
[6]负载型三维粒子电极降解甲基橙模拟废水研究[J]. 孔令国,王玲,薛建军. 中国环境科学. 2010(04)
[7]Electrochemical disinfection using the gas diffusion electrode system[J]. Wenying Xu 1,2 ,Ping Li 1,Bin Dong 11.National Engineering Research Center for Urban Pollution Control,Tongji University,Shanghai 200092,China.2.State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse,Tongji University,Shanghai 200092,China. Journal of Environmental Sciences. 2010(02)
[8]流化床三维电极深度处理煤焦油加工废水及其机理[J]. 王万鹏,周集体,张劲松. 煤炭学报. 2010(01)
[9]三维电极法处理含酚废水的研究[J]. 陈琼,梁宏,林海波. 四川理工学院学报(自然科学版). 2009(03)
[10]复合金属氧化物Sn-Sb-Mn/陶瓷粒子电极体系的电催化性能[J]. 徐海青,刘秀宁,王育乔,王华林,孙岳明. 物理化学学报. 2009(05)
硕士论文
[1]基于Fe@Fe2O3修饰电极降解水中有机物（亚甲基蓝和罗丹明B）[D]. 吴建军.上海师范大学 2012
[2]三维电极反应器处理染料废水的研究[D]. 薛松宇.天津大学 2005
本文编号：3012558
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