纳米铁/聚丙烯腈复合材料制备及去除甲硝唑研究
发布时间：2021-03-31 05:56
甲硝唑（metronidazole,MNZ）是一种治疗厌氧菌和原生动物感染的硝基咪唑类药物。由于甲硝唑的高水溶和难生物降解等性质,导致其持续积累于水体环境,对人类健康造成潜在的危害。以纳米零价铁（nano zero-valent iron,NZVI）代表的还原技术为水体甲硝唑的治理提供新的方向。NZVI由于高表面活性和环境友好等性质常用于去除水体环境中多种污染物。但是,NZVI极小的尺寸和较高的磁性直接导致纳米粒子的团聚和钝化,使其反应活性极大降低。本论文研究通过化学改性方法制备亲水和功能化聚丙烯腈（polyacrylonitrile,PAN）膜用于NZVI颗粒的负载,制备纳米铁/聚丙烯腈复合材料PAA/PAN-NZVI（简写为PPN）,并进一步考察复合材料对甲硝唑的去除性能。纳米铁/聚丙烯腈复合材料PPN的制备步骤包括:首先以聚乙烯醇亲水试剂制备亲水性PAN膜。其次,通过丙烯酸（acrylicacid,AA）原位聚合法实现PAN膜功能化改性,并通过KBH4还原法合成膜载NZVI复合材料。该膜制备方法的优势在于:（1）显著提高NZVI在膜上的负载量和降低纳米颗粒的团聚;（2）通过羧基基...
【文章来源】：昆明理工大学云南省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２．１?ＰＡＡ／ＰＡＮ－ＮＺＶＩ?（ＰＰＮ）复合材料合成路径示意图??Ｆｉｇ．?２．１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｆｏｒ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＰＡＡ／ＰＡＮ－ＮＺＶＩ?（ＰＰＮ）?ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ??２．．
３．１红外光谱分析??未亲水?ＰＡＮ?膜、ＰＶＡ?亲水?ＰＡＮ?膜、ＰＡＡ／ＰＡＮ?膜和?ＰＡＡ／ＰＡＮ－ＮＺＶＩ?（ＰＰＮ）??复合膜材料的傅里叶红外光谱如图３．１中所示。由图可知，经过ＰＶＡ亲水改性的??ＰＡＮ膜与未亲水ＰＡＮ膜相比，除了亲水化改性ＰＡＮ膜在３３５９?ｃｍ－１出现羟基基??团伸缩振动外并没有多大差别［７８，８１］。未亲水ＰＡＮ膜和亲水性ＰＡＮ膜都在２９２４??ｃｍ－１和２２４３?ｃｉｒｆ１出现两个振动峰，分别为－（：出和Ｃ三Ｎ键伸缩振动［８２－８４１。上述??结果说明ＰＡＮ膜经ＰＶＡ亲水化改性后，产生大量羟基基团，这些羟基基团的氧??原子与水分子中的氢形成强亲水性氢键，显著改善ＰＡＮ膜亲水性，且膜结构没??有因亲水化改性而受到破坏。经过原位聚合ＡＡ功能化改性的ＰＡＮ膜，在１７１１??ｃｎｖ１出现羧基基团不对称伸缩振动峰％，４５１，同时羟基吸收峰没有下降，说明丰富??的羧基基团成功接枝到ＰＡＮ膜表面
为对比亲水ＰＡＮ膜、ＰＡＡ／ＰＡＮ膜和不同载铁量ＰＰＮ复合膜材料（载铁量分??别为１０．５８，?１８．４０和２５．５１?ｍｇ／ｇ）表面形态的变化和ＰＰＮ复合材料不同元素的??含量，用ＳＥＭ／ＥＤＳ对材料表面形貌和元素进行分析，结果见图３．２。从图３．２ａ??和图３．２ｂ中可以看出，由于加入一定量ＰＥＧ致孔剂，ＰＡＡ／ＰＡＮ膜和亲水ＰＡＮ??膜皆具有一定的孔隙结构。所不同的是，ＰＡＡ／ＰＡＮ膜表面更粗糙，出现一些凹??凸不平的纹理结构，这可能是ＡＡ原位聚合在ＰＡＮ膜表面形成的ＰＡＡ凝胶层所??致。显然，在ＰＡＮ膜和ＰＡＡ／ＰＡＮ膜尺寸相同的条件下（５?ｘ５?ｃｍ２），后者会有??更大的比表面积，进而可促进纳米颗粒在膜上的固定和分散以及膜载铁量的提高。??从不同载铁量ＰＰＮ复合膜材料的扫描电镜图可以看出，直径为２０＿３０ｎｍ的纳米??铁颗粒均匀分散于功能化膜表面，这些粒子呈清晰的球型分布且没有发生显著的??团聚。但是未负载纳米铁形状各异
【参考文献】：
期刊论文
[1]Enhanced dechlorination of 2,4-dichlorophenol by recoverable Ni/Fe–Fe3O4 nanocomposites[J]. Cancan Xu,Rui Liu,Lvjun Chen,Jialu Tang. Journal of Environmental Sciences. 2016(10)
[2]纳米铁强化复合技术在水污染治理的应用[J]. 刘鹏,王向宇,马军,刘惠玲. 化工进展. 2016(03)
[3]Heterogeneous Fenton degradation of azodyes catalyzed by modified polyacrylonitrile fiber Fe complexes: QSPR （quantitative structure peorperty relationship） study[J]. Bing Li,Yongchun Dong,Zhizhong Ding. Journal of Environmental Sciences. 2013(07)
[4]抗生素滥用造成的危害及其合理应用[J]. 陈治. 中山大学研究生学刊（自然科学.医学版）. 2013(01)
[5]儿童抗生素相关性腹泻80例临床分析[J]. 王丽. 中国社区医师(医学专业). 2011(09)
[6]不同高级氧化法对水中低浓度药物甲硝唑降解过程的比较[J]. 熊振湖,陈在旭,刘建明. 环境工程学报. 2009(03)
博士论文
[1]多孔碳基材料的可控制备及其高效分离抗生素行为和机理研究[D]. 戴江栋.江苏大学 2016
[2]生物电化学系统阴极还原降解典型抗生素研究[D]. 孔德勇.哈尔滨工业大学 2015
[3]几种新型吸附剂的设计、制备及其对水中抗生素污染物的吸附性能研究[D]. 巢艳红.江苏大学 2014
[4]蔗糖改性纳米铁原位反应带修复硝基苯污染地下水研究[D]. 李卉.吉林大学 2014
[5]针铁矿/腐殖酸对典型抗生素的吸附及光解机理研究[D]. 郭学涛.华南理工大学 2014
[6]基于丙烯腈共聚物的膜制备及其表面性能研究[D]. 万灵书.浙江大学 2007
硕士论文
[1]聚丙烯腈螯合纳米纤维膜的制备及其吸附性能探究[D]. 闫春秋.吉林大学 2016
[2]纳米零价铁双金属体系降解四溴双酚A的研究[D]. 李瑛.华南理工大学 2015
[3]饮用水源中不同粒径颗粒物吸附抗生素特征研究[D]. 张哲.天津大学 2014
[4]TiO2光催化浮球的制备及其降解甲硝唑的性能研究[D]. 周婉媛.东华大学 2014
[5]城市污水中肠杆菌的抗生素耐药性和多种耐药基因的检测[D]. 张博.东北农业大学 2013
[6]牛奶和蜂蜜样品中甲硝唑检测新方法研究[D]. 陈丹.南华大学 2013
[7]抗生素在城市河流中的污染特征及生态毒性研究[D]. 卫毅梅.辽宁大学 2013
[8]阻滞剂用于甲硝唑经皮给药系统的效果评价[D]. 贾卫哺.天津大学 2012
[9]亲水改性聚丙烯腈超滤膜及抗污染性能研究[D]. 李超.天津大学 2008
本文编号：3110923
【文章来源】：昆明理工大学云南省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２．１?ＰＡＡ／ＰＡＮ－ＮＺＶＩ?（ＰＰＮ）复合材料合成路径示意图??Ｆｉｇ．?２．１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｆｏｒ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＰＡＡ／ＰＡＮ－ＮＺＶＩ?（ＰＰＮ）?ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ??２．．
３．１红外光谱分析??未亲水?ＰＡＮ?膜、ＰＶＡ?亲水?ＰＡＮ?膜、ＰＡＡ／ＰＡＮ?膜和?ＰＡＡ／ＰＡＮ－ＮＺＶＩ?（ＰＰＮ）??复合膜材料的傅里叶红外光谱如图３．１中所示。由图可知，经过ＰＶＡ亲水改性的??ＰＡＮ膜与未亲水ＰＡＮ膜相比，除了亲水化改性ＰＡＮ膜在３３５９?ｃｍ－１出现羟基基??团伸缩振动外并没有多大差别［７８，８１］。未亲水ＰＡＮ膜和亲水性ＰＡＮ膜都在２９２４??ｃｍ－１和２２４３?ｃｉｒｆ１出现两个振动峰，分别为－（：出和Ｃ三Ｎ键伸缩振动［８２－８４１。上述??结果说明ＰＡＮ膜经ＰＶＡ亲水化改性后，产生大量羟基基团，这些羟基基团的氧??原子与水分子中的氢形成强亲水性氢键，显著改善ＰＡＮ膜亲水性，且膜结构没??有因亲水化改性而受到破坏。经过原位聚合ＡＡ功能化改性的ＰＡＮ膜，在１７１１??ｃｎｖ１出现羧基基团不对称伸缩振动峰％，４５１，同时羟基吸收峰没有下降，说明丰富??的羧基基团成功接枝到ＰＡＮ膜表面
为对比亲水ＰＡＮ膜、ＰＡＡ／ＰＡＮ膜和不同载铁量ＰＰＮ复合膜材料（载铁量分??别为１０．５８，?１８．４０和２５．５１?ｍｇ／ｇ）表面形态的变化和ＰＰＮ复合材料不同元素的??含量，用ＳＥＭ／ＥＤＳ对材料表面形貌和元素进行分析，结果见图３．２。从图３．２ａ??和图３．２ｂ中可以看出，由于加入一定量ＰＥＧ致孔剂，ＰＡＡ／ＰＡＮ膜和亲水ＰＡＮ??膜皆具有一定的孔隙结构。所不同的是，ＰＡＡ／ＰＡＮ膜表面更粗糙，出现一些凹??凸不平的纹理结构，这可能是ＡＡ原位聚合在ＰＡＮ膜表面形成的ＰＡＡ凝胶层所??致。显然，在ＰＡＮ膜和ＰＡＡ／ＰＡＮ膜尺寸相同的条件下（５?ｘ５?ｃｍ２），后者会有??更大的比表面积，进而可促进纳米颗粒在膜上的固定和分散以及膜载铁量的提高。??从不同载铁量ＰＰＮ复合膜材料的扫描电镜图可以看出，直径为２０＿３０ｎｍ的纳米??铁颗粒均匀分散于功能化膜表面，这些粒子呈清晰的球型分布且没有发生显著的??团聚。但是未负载纳米铁形状各异
【参考文献】：
期刊论文
[1]Enhanced dechlorination of 2,4-dichlorophenol by recoverable Ni/Fe–Fe3O4 nanocomposites[J]. Cancan Xu,Rui Liu,Lvjun Chen,Jialu Tang. Journal of Environmental Sciences. 2016(10)
[2]纳米铁强化复合技术在水污染治理的应用[J]. 刘鹏,王向宇,马军,刘惠玲. 化工进展. 2016(03)
[3]Heterogeneous Fenton degradation of azodyes catalyzed by modified polyacrylonitrile fiber Fe complexes: QSPR （quantitative structure peorperty relationship） study[J]. Bing Li,Yongchun Dong,Zhizhong Ding. Journal of Environmental Sciences. 2013(07)
[4]抗生素滥用造成的危害及其合理应用[J]. 陈治. 中山大学研究生学刊（自然科学.医学版）. 2013(01)
[5]儿童抗生素相关性腹泻80例临床分析[J]. 王丽. 中国社区医师(医学专业). 2011(09)
[6]不同高级氧化法对水中低浓度药物甲硝唑降解过程的比较[J]. 熊振湖,陈在旭,刘建明. 环境工程学报. 2009(03)
博士论文
[1]多孔碳基材料的可控制备及其高效分离抗生素行为和机理研究[D]. 戴江栋.江苏大学 2016
[2]生物电化学系统阴极还原降解典型抗生素研究[D]. 孔德勇.哈尔滨工业大学 2015
[3]几种新型吸附剂的设计、制备及其对水中抗生素污染物的吸附性能研究[D]. 巢艳红.江苏大学 2014
[4]蔗糖改性纳米铁原位反应带修复硝基苯污染地下水研究[D]. 李卉.吉林大学 2014
[5]针铁矿/腐殖酸对典型抗生素的吸附及光解机理研究[D]. 郭学涛.华南理工大学 2014
[6]基于丙烯腈共聚物的膜制备及其表面性能研究[D]. 万灵书.浙江大学 2007
硕士论文
[1]聚丙烯腈螯合纳米纤维膜的制备及其吸附性能探究[D]. 闫春秋.吉林大学 2016
[2]纳米零价铁双金属体系降解四溴双酚A的研究[D]. 李瑛.华南理工大学 2015
[3]饮用水源中不同粒径颗粒物吸附抗生素特征研究[D]. 张哲.天津大学 2014
[4]TiO2光催化浮球的制备及其降解甲硝唑的性能研究[D]. 周婉媛.东华大学 2014
[5]城市污水中肠杆菌的抗生素耐药性和多种耐药基因的检测[D]. 张博.东北农业大学 2013
[6]牛奶和蜂蜜样品中甲硝唑检测新方法研究[D]. 陈丹.南华大学 2013
[7]抗生素在城市河流中的污染特征及生态毒性研究[D]. 卫毅梅.辽宁大学 2013
[8]阻滞剂用于甲硝唑经皮给药系统的效果评价[D]. 贾卫哺.天津大学 2012
[9]亲水改性聚丙烯腈超滤膜及抗污染性能研究[D]. 李超.天津大学 2008
本文编号：3110923
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